基于電子舌的摻假羊奶快速定量預(yù)測模型

韓 慧 王志強(qiáng) 李彩虹 馬澤亮 國婷婷 殷廷家

(山東理工大學(xué)計算機(jī)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東 淄博 255049)

辨別羊奶質(zhì)量檢測經(jīng)常使用的分析方法有感官評價分析法，但經(jīng)常受到人們主觀因素的影響，具有重復(fù)性差、成本高等缺點(diǎn)。高效氣相色譜法、高效液相色譜法這些傳統(tǒng)的檢測方法所需儀器設(shè)備體積大、價格昂貴、分析時間長，無法達(dá)到對羊奶快速、客觀、全面的檢測。電子舌是模仿人體味覺感知系統(tǒng)而設(shè)計的一種新型的現(xiàn)代化智能分析檢測設(shè)備，它檢測簡易方便、檢測時間短、客觀性強(qiáng)、成本低。目前，電子舌已廣泛應(yīng)用于環(huán)境[1]、藥品[2-3]、食品[4-6]等領(lǐng)域。近年來，國內(nèi)外專家也投入大量精力研究解決羊奶的質(zhì)量檢測問題。例如金嫘等[7]采用電子鼻檢測羊奶中的牛奶摻入；王二丹等[8]利用非線性化學(xué)群集成分分析法對摻雜在羊奶中的牛奶和馬奶含量進(jìn)行了定量分析；賈茹等[9]利用電子鼻檢測系統(tǒng)結(jié)合化學(xué)計量法對羊奶中蛋白質(zhì)摻假進(jìn)行了識別。但至今尚未有利用電子舌對羊奶摻假進(jìn)行定性定量分析的相關(guān)報道。

本研究擬以摻假羊奶為檢測對象，利用自行搭建的電子舌檢測系統(tǒng)對6種混入不同比例牛奶的羊奶進(jìn)行檢測分析。本研究采用離散小波變換DWT對響應(yīng)信號進(jìn)行特征提取，最后在此基礎(chǔ)上，采用主成分分析法對不同摻假比例的羊奶進(jìn)行定性辨別、采用粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)對不同摻假比例的羊奶進(jìn)行定量預(yù)測。旨在為摻假羊奶的定性辨別和定量預(yù)測提供新的理論依據(jù)及技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 樣本制備

新鮮羊奶、新鮮牛奶：購于山東省淄博市本地大型超市，均在保質(zhì)期之內(nèi)，并在試驗前密封保存，防止其氧化變質(zhì)。

1.2 電子舌系統(tǒng)

USB6002數(shù)據(jù)采集卡、自主研發(fā)的信號處理模塊、傳感器陣列、以及配套的上位機(jī)組成的電子舌系統(tǒng)如圖1所示。首先虛擬儀器軟件LabVIEW產(chǎn)生脈沖激勵信號，該信號經(jīng)過數(shù)據(jù)采集卡進(jìn)行模數(shù)轉(zhuǎn)換，轉(zhuǎn)換后的信號還需要通過信號處理模塊中的恒電位電路進(jìn)行調(diào)理，最后才將處理后的信號施加于傳感器陣列。傳感器表面會發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)并產(chǎn)生微弱電流響應(yīng)信號，由于不同傳感器吸附分子能力的不同，得出的電信號也不同，從而導(dǎo)致傳感器與標(biāo)準(zhǔn)電極之間電勢差發(fā)生改變。信號調(diào)理模塊對該信號進(jìn)行I/V(電流/電壓)轉(zhuǎn)換和信號放大及其濾波，之后傳送到USB6002數(shù)據(jù)采集卡進(jìn)行AD轉(zhuǎn)換，最終送到上位機(jī)進(jìn)行數(shù)據(jù)預(yù)處理和模式識別[10]。

圖1 電子舌結(jié)構(gòu)框圖與實(shí)物圖Figure 1 The block diagram and physical diagram of electronic tongue

1.3 試驗方法

摻假羊奶樣本配制：將牛奶按0%，10%，20%，30%，40%，50%的比例混入羊奶中，配制純度為100%，90%，80%，70%，60%，50%的摻假羊奶。配置好溶液后，為防止溶液變質(zhì)，迅速貼好標(biāo)簽放入冰箱0～6 ℃冷藏。檢測試驗在室溫環(huán)境下進(jìn)行。每次測量前后，對8個工作電極都進(jìn)行電化學(xué)清洗和拋光處理。從配置好的待檢測溶液中依次量取50 mL摻假羊奶進(jìn)行檢測。每次量取完之后將配置好的溶液密封好再次放入冰箱冷藏。利用上位機(jī)控制傳感器陣列對配置好的溶液進(jìn)行重復(fù)檢測(20次)，每次檢測完需對電極陣列進(jìn)行電化學(xué)清洗，確保每個電極表面光如鏡面且無殘留物，以防止對下次檢測結(jié)果造成影響。每檢測1次，可得到8 000個數(shù)據(jù)點(diǎn)，最終可得到120×8 000的數(shù)據(jù)矩陣。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

1.4.1 小波分析 在脈沖激勵信號的激發(fā)下，通過8種特定的貴金屬電極獲取的響應(yīng)信號數(shù)據(jù)融合后，除了包含溶液特征信息，還包含有一些冗余和高頻噪聲信息，對后期模式識別造成巨大干擾[11]。為了降低系統(tǒng)的處理難度，減少處理時間，應(yīng)對電子舌的原始數(shù)據(jù)進(jìn)行特征提取，因此采用離散小波變換DWT對數(shù)據(jù)進(jìn)行壓縮和降噪預(yù)處理。它是時頻的局部化分析，最終達(dá)到高頻處時間細(xì)分，低頻處頻率細(xì)分，在去除高頻干擾的同時有效地減少了冗余信息，從而提取出特征點(diǎn)，因此有效地壓縮了數(shù)據(jù)，降低了后期模式識別的復(fù)雜度，是一種有效的數(shù)據(jù)預(yù)處理方式。

1.4.2 主成分分析 主成分分析是一種分析簡化數(shù)據(jù)、探索數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)以及進(jìn)行數(shù)據(jù)降維的多元統(tǒng)計分析方法。少數(shù)幾個能充分反映總體信息的指標(biāo)從原來的多個指標(biāo)中被組合出來。少數(shù)的幾個指標(biāo)就能充分反映總體信息，保留了重要信息且避開了變量間共線性問題[12]。主成分分析不僅保留了原始變量的主要信息，而且將多個指標(biāo)問題轉(zhuǎn)換成少數(shù)幾個綜合指標(biāo)問題，有效地起到降維與簡化問題的作用，更容易抓住所研究問題的主要矛盾。主成分分析結(jié)果一般通過得分圖和載荷因子圖表示。主成分得分圖中每個點(diǎn)代表1個樣品，通過點(diǎn)與點(diǎn)之間的距離來反映樣品之間特征差異的大小[13]。

1.4.3 粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)

(1) 極限學(xué)習(xí)機(jī)：它(extreme learning machine，ELM)是單隱層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)SLFN學(xué)習(xí)算法的一種，它使用簡單、有效。人們所熟悉的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)算法使用前，需要提前對眾多的網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練參數(shù)進(jìn)行設(shè)定，而且容易生成局部最優(yōu)解[14]。極限學(xué)習(xí)機(jī)是有監(jiān)督的機(jī)器學(xué)習(xí)算法，可用來解決回歸、二分類、多分類問題。極限學(xué)習(xí)機(jī)在算法的執(zhí)行過程中不需要調(diào)整網(wǎng)絡(luò)的輸入權(quán)值以及隱含層偏置，隨機(jī)初始化生成輸入層和隱含層之間的權(quán)重和隱含層節(jié)點(diǎn)的閾值。只需要設(shè)置網(wǎng)絡(luò)的隱層節(jié)點(diǎn)個數(shù)，就能獲得唯一的最優(yōu)解。

雖然在大部分情況下，極限學(xué)習(xí)機(jī)ELM具有良好的性能，但是極限學(xué)習(xí)機(jī)的精度與偏置閾值b、連接權(quán)值W、隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)目密切相關(guān)。通過計算輸入權(quán)值矩陣和隱含層的偏置來獲得輸出權(quán)值矩陣，隱含層節(jié)點(diǎn)有時候無效，會導(dǎo)致輸入權(quán)值矩陣和隱含層偏置為零。這樣的話就表明實(shí)際運(yùn)用時，為了達(dá)到預(yù)期的效果，更多的隱含層節(jié)點(diǎn)需要被設(shè)置。隱含層節(jié)點(diǎn)如果設(shè)置過多，網(wǎng)絡(luò)會更加復(fù)雜，ELM的泛化能力會降低，產(chǎn)生擬合現(xiàn)象，造成預(yù)測的穩(wěn)定性不足[15]。

(2) 粒子群：粒子群算法(PSO)是源于對鳥群捕食行為的研究而設(shè)計的一種群智能算法。在區(qū)域里只有一塊食物。鳥群中的鳥兒們并不知道食物的存放在哪里，最佳的解決策略就是通過搜尋當(dāng)前離食物最近的鳥的周圍區(qū)域從而獲得食物。粒子群算法(PSO)就是用粒子來模擬鳥群中的鳥兒，將每個優(yōu)化問題當(dāng)作是D維搜索空間上的一個點(diǎn)，也就是“粒子”。粒子移動的快慢用速度V來表示，粒子移動的方向用位置X表示。每個粒子在搜索空間中搜尋最優(yōu)值Pbest，并且將個體極值Pbest共享給粒子群里的其他粒子，最優(yōu)的個體極值稱之為整個粒子群的當(dāng)前全局最優(yōu)值Gbest，粒子們追隨當(dāng)前的最優(yōu)粒子在空間中搜索[16]。

(3) 粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)：為了解決上文提到的極限學(xué)習(xí)機(jī)的缺點(diǎn)，粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)是將粒子群優(yōu)化和極限學(xué)習(xí)機(jī)結(jié)合得到的學(xué)習(xí)算法。主題思想是極限學(xué)習(xí)機(jī)的輸入層權(quán)值和隱含層偏置通過粒子群優(yōu)化算法來進(jìn)行最優(yōu)化，以此得到一個最佳網(wǎng)絡(luò)[17]。也就是說將極限學(xué)習(xí)機(jī)的輸入權(quán)值和隱含層偏置當(dāng)作粒子群算法中的粒子。利用極限學(xué)習(xí)機(jī)算法計算輸出權(quán)值矩陣，從而減少隱含層節(jié)點(diǎn)，依靠較少的隱含層節(jié)點(diǎn)獲得較高的精度[18]。

2 結(jié)果與討論

2.1 小波信號預(yù)處理

本研究選用Coiflets、haar、Daubechies、Symlets作為小波基函數(shù)，對采集到的響應(yīng)信號數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，并根據(jù)響應(yīng)信號的幾何波形特征確定小波壓縮層數(shù)。壓縮重構(gòu)信號和原始信號之間的相似程度隨著壓縮層數(shù)的增多而遞減，如果壓縮層數(shù)過多，雖然能夠?qū)υ紨?shù)據(jù)進(jìn)行壓縮，但也必然會造成了大量特征信息的丟失，對原始信號特征的表達(dá)非常不利[19]。本研究綜合考慮壓縮率以及減小數(shù)據(jù)分析處理難度，采用MATLAB2014a軟件中Coiflets、haar、Symlets等小波函數(shù)對采集數(shù)據(jù)進(jìn)行多次預(yù)處理試驗。得到的近似系數(shù)重構(gòu)信號與原始信號進(jìn)行比較，選擇最佳的小波分解層數(shù)和小波基函數(shù)。通過試驗對比，發(fā)現(xiàn)選擇sym4為小波基函數(shù)，原始數(shù)據(jù)經(jīng)過6層壓縮效果最佳。可以有效地刪除無用的高頻干擾和冗余信息，保留原始信號有效成分。將8 000個原始數(shù)據(jù)壓縮至67個數(shù)據(jù)，實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的有效預(yù)處理，如圖2所示。

圖2 不同母小波和壓縮層數(shù)對相似系數(shù)的影響Figure 2 Effects of different mother wavelets and compression layers on similarity coefficient

2.2 摻假羊奶定性辨別

經(jīng)過小波離散變換預(yù)處理后，用PCA對數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。經(jīng)過20次平行檢測后，得到其主成分得分值點(diǎn)分布情況如圖3所示。從圖3中可以看到，第1主成分的貢獻(xiàn)率為72.8%，第2主成分的貢獻(xiàn)率為21.1%，累計貢獻(xiàn)率為93.9%，基本能夠代表樣品的整體信息，說明電子舌的原始特征數(shù)據(jù)通過主成分分析很好地進(jìn)行了說明；6種純度的羊奶樣品分布在不同的區(qū)域，相互沒有重疊。說明應(yīng)用主成分分析法PCA可以將不同濃度的羊奶準(zhǔn)確地區(qū)分開來，從而進(jìn)行了有效的辨識。

圖3 主成分分析圖Figure 3 The principal component analysis

2.3 摻假羊奶定量預(yù)測

為實(shí)現(xiàn)摻假羊奶的定量預(yù)測，采用PSO-ELM方法建立摻假羊奶定量預(yù)測模型。選取90個樣本作為訓(xùn)練集用于模型的建立以及參數(shù)的優(yōu)化。其中90個樣本包含6組不同純度樣本，其中每一組又包含15個相同濃度樣本。剩余30組(6組純度，每種純度5個)作為預(yù)測集，用于模型的驗證。

采用網(wǎng)格搜索法優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)(GS-ELM)、遺傳算法優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)(GA-ELM)與粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)(PSO-ELM)進(jìn)行比較分析，從而對PSO-ELM摻假羊奶的預(yù)測模型效果進(jìn)行驗證。分別按式(1)～(3)計算均方根誤差(RMSE)、平均絕對誤差(MAE)、相關(guān)系數(shù)(R2)，并對這3種ELM模型進(jìn)行評價。

(1)

(2)

(3)

式中：

N——樣本量。

RMSE、MAE、R2范圍在 [0,1]內(nèi)，并且這3個值可以反映模型的預(yù)測性和進(jìn)度。RMSE、MAE值距離0越近越好，R2距離1越近越好。不同參數(shù)優(yōu)化下的羊奶純度預(yù)測模型如圖4所示。

從圖4和表1中可以得出，網(wǎng)格搜索法建模集中RMSE為0.022 7、R2為0.896、MAE為0.356，驗證集中RMSE為0.028 6、R2為0.862、MAE為0.368，相對于遺傳算法及粒子群算法預(yù)測效果不好，可能是網(wǎng)格搜索法雖然能夠通過逐步搜索尋找出滿足精確度的參數(shù)組合，但需要不斷縮小參數(shù)區(qū)間且計算量大、效率低所造成的。進(jìn)一步比較遺傳算法及粒子群算法發(fā)現(xiàn)，粒子群算法預(yù)測效果最好，這是因為遺傳算法受適應(yīng)度函數(shù)、初值的影響，而粒子群算法具有速度快、效率高，算法簡單等優(yōu)點(diǎn)。因此相對于網(wǎng)格搜索算法及其遺傳算法，PSO粒子群具有更佳的靈活和適應(yīng)性，可以快速準(zhǔn)確地尋找最優(yōu)的ELM參數(shù)組合，因此PSO-ELM羊奶純度預(yù)測模型精度較高。

圖4 不同濃度羊奶樣本的ELM預(yù)測圖Figure 4 The ELM prediction of goat milk samples withdifferent concentrations

表1 ELM模型性能指標(biāo)在不同參數(shù)優(yōu)化方法下的對比Table 1 Performance comparison of PLSR and SVM model based on different parameter optimization methods

3 結(jié)論

本研究采用PCA對不同摻假濃度的羊奶進(jìn)行了識別，不同摻假濃度的羊奶各自落在不同的區(qū)域，相互之間隔離比較遠(yuǎn)，因此電子舌可以將不同摻假濃度的羊奶進(jìn)行有效的區(qū)分。采用粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)對不同摻假比例的羊奶進(jìn)行定性預(yù)測，PSO-ELM羊奶摻假比例預(yù)測模型具有較高的預(yù)測精度。該算法綜合了極限學(xué)習(xí)機(jī)ELM和粒子群PSO的優(yōu)點(diǎn)，具有參數(shù)調(diào)整簡單、泛化性好的優(yōu)點(diǎn)。試驗結(jié)果表明，電子舌能夠?qū)⒉煌瑩郊贊舛鹊难蚰谭酆芎玫貐^(qū)別開來。電子舌作為一種新型的現(xiàn)代化智能感官儀器，下一步在牛奶及其羊奶奶粉的品質(zhì)以品牌區(qū)分以及摻假鑒別等方面具有巨大潛力。