高溫濾料對去除有害氣體方面的研究

邢建民，周　蓉

(青島大學紡織服裝學院， 山東青島 266071)

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高溫濾料對去除有害氣體方面的研究

邢建民，周蓉

(青島大學紡織服裝學院， 山東青島 266071)

摘要：鋼鐵、水泥、煤電等高耗能企業生產中所產生的高溫煙塵不僅導致空氣中含塵量增大，同時還伴隨有大量的氮氧化物、硫化物等有害氣體的排放，導致霧霾產生，大氣污染嚴重。煙塵的治理集中于除塵及脫硫脫硝以除去有害氣體。分析了當前煙塵治理的研究現狀，對袋式除塵器及其濾袋的研究成果及現有脫硝技術予以歸納總結，為今后研究思路和方向提供借鑒。

關鍵詞：除塵脫硫脫硝袋式除塵器

0引言

近年來，我國大范圍特別是京津冀地區持續遭遇的霧霾天氣，引起了社會廣泛關注。形成大氣污染的因素主要包括工業煙(粉)塵、有機揮發物、汽車尾氣、揚塵等。據報道[1]，燃煤過程所排放的二氧化硫(SO2)、二氧化碳(CO2)、氮氧化物(NOx)和粉塵分別占我國排放量的87%，71%，67%和60%，城市生活垃圾焚燒處理也會產生CO、SO2、NOx、HCl、HF等大量有害氣體。除塵與除去有害氣體是當前環保部門和排污企業重點關注和亟待解決的問題。

針對粉塵導致的大氣污染[2]，國家積極推進煙(粉)塵治理工作，并多次提高重點行業煙(粉)塵排放標準。電力行業的排放濃度限值由50 mg/m3調整到30 mg/m3；鋼鐵行業由100mg/m3～150mg/m3調整到30mg/m3～ 50mg/m3；水泥工業由30mg/m3～ 50mg/m3調整到20mg/m3～30mg/m3。工業煙塵排放濃度標準的提高有賴于除塵設備的除塵效率及過濾精度，而有害氣體的去除則主要通過脫硫脫硝技術實現。對此，人們展開了大量研究，研究內容和相關研究成果主要體現在以下幾個方面。

1去除有害氣體(氮氧化物NOx)方面的研究

1.1NOx的控制方法

目前工業去除NOx化合物的方法比較多，常用脫除NOx的措施可以分成三種[3]：燃料燃燒前脫硝、燃燒過程的脫硝和燃燒后脫硝。燃料燃燒前脫硝技術不很成熟，有待于今后繼續研究開發；燃燒過程的脫硝主要有兩種，設計新型燃燒器和改變爐內燃燒條件，其核心技術有低NOx燃燒技術和低NOx燃燒器；燃燒后脫硝是對產生的煙氣進行脫硝，按工作環境分為濕法脫硝和干法脫硝兩種[4]。

燃燒前脫硝技術：目前工廠很少采用燃料燃燒前脫硝技術，燃燒前脫硝技術涉及的面比較多，國內外在這方面的研究比較少，相關技術有待于今后繼續研究。

燃燒過程中的脫硝[5-7]：因為在燃燒過程中NOx的產生來源可以分為三類：溫度型NOx，即燃燒時空氣中的氮氣產生的氮氧化物；快速型NOx，即燃料中的碳氯在燃燒過程時在火焰的表面產生的氮氧化物；燃料型NOx，即燃料中的含氮燃料在快速燃燒時產生的氮氧化物。據此工廠在生產中為了達到脫硝的目的采用了兩種類型的脫硝技術-低NOx燃燒技術和低NOx燃燒器。低NOx燃燒技術簡單地說空氣和燃料都是分級送入爐膛，讓已經生成的氮氧化物在富集NH3等還原劑的環境中進一步被還原為N2等。低NOx燃燒器法即改進傳統的燃燒工藝來達到減少NOx的生成。

燃燒后脫硝技術[8]：燃燒后脫硝技術比較多，按照工作性質的不同可以分為濕法和干法脫硝技術；按照脫硝技術的工作原理不同可以分為三類：吸收法脫硝技術、吸附法脫硝技術、催化還原脫硝技術。

(1)吸收法脫硝技術

主要是液體吸收法，可以分為水吸收法、稀硝酸吸收法、堿性溶液吸收法、氧化吸收法等濕法脫硝技術。

(2)吸附法脫硝技術[9]

吸附法是用絲光沸石分子篩、泥煤、風化煤等吸附煙氣中的NOx，用分子篩、活性炭、活性焦、天然沸石、硅膠及泥煤等吸附劑可以吸附脫除NOx。其中有些吸附劑，如硅膠、分子篩、活性炭及活性焦等兼有催化的性能，能將煙氣中的NO催化氧化為NO2,脫附出來的NO2可用水或堿吸收而得以回收。

(3)催化還原法脫硝技術

選擇性非催化還原法[10](SCNR)是在高溫沒有添加任何的催化劑的環境下，通過煙道氣流產生的氨原法自由基與NO反應。SNCR的優點是工藝簡單，整個工藝的成本低，但缺陷是此類方法必須工作在嚴格的溫度要求下，在實際運行中必須先對煙氣進行脫硫，由于脫氮效低，只有50%左右，SNCR技術的推廣應用受到限制。

選擇性催化還原法(SCR)[11]：選擇性催化還原法(SCR)用NH3作還原劑，在催化劑的作用下將NOx催化還原為N2，因此催化劑是決定脫硝效率的關鍵因素。該技術中煙氣中的氧氣很少與NH3反應，放熱量小。SCR法是目前國內外燃煤電廠應用最多且最成熟的有效去除氮氧化物的技術，脫硝效率可達到90%以上，實際上一般可以取得65%一80%的凈化效果，由于此法效率高，可廣泛應用于固定源NOx治理的技術。

1.2NH3-SCR技術的發展應用

NH3選擇性催化還原NOx技術(SCR)是目前國際上采用最為廣泛的煙氣脫硝技術。

NH3選擇性催化還原NOx技術(SCR)中的固定源SCR反應器可以放在鍋爐后面，空氣預熱器前面，稱為高塵煙氣SCR(High-Dust SCR)[12]，該布置方式的催化劑通道孔與低灰區域布置方式的相比較大，比表面積小，壁厚大，因此催化劑用量大且活性低。由于該工藝中催化劑處于高塵煙氣中，容易造成腐蝕和剝落，此外灰塵中含有砷和堿金屬等物質，對催化劑有毒化作用，影響其壽命。此外在舊廠改造時，由于鍋爐、空預器和省煤器是一體的，再安裝SCR脫硝裝置時會有很大難度，也不宜采用這種布置方式。

也可放在空氣預熱器和除塵設備后面，稱為低塵煙氣SCR(Low-Dust SCR)[13]，此種方法的缺陷是硫化物可以和煙氣中的氮氧化物反應生成硫酸鹽造成對布袋除塵器的堵塞現象。

還可以放在煙氣脫硫裝置后、煙囪前，稱為尾SCR(Tail-End SCR)[14]，此種方法可以在低溫近乎無硫的環境中工作，避免了中毒和磨損問題。低溫NH3-SCR技術屬于尾SCR(Tail-End SCR)，是以NH3為還原劑在催化劑的作用下將NOx還原為N2和H2O的煙氣脫硝技術。自20世紀70年代應用于固定源Nx脫除以來，低溫NH3-SCR技術日趨成熟，在控制大氣中NOx污染方面發揮了非常重要的作用。由于NH3-SCR技術具有很好的經濟適用性，成本低效率高，并且易于大范圍的推廣，所以NH3-SCR技術已成為該領域研究的熱門[15]。

2袋式除塵器(濾袋)和NH3-SCR技術結合

袋式除塵是一種高效的干式除塵，在我國化工、冶金、礦山、機械、水泥、建材、糧食、制藥、輕工等行業早已得到廣泛應用，主要用來捕集細小、干燥的非纖維性粉塵，在我國燃煤電廠輸煤系統的除塵中也已得到較為廣泛的應用，目前被大部分生產工業廣泛采用。但由兩者的結合研制成的既可以去除高溫煙塵又可以高效達到脫硝效果的技術還不是很成熟，對于此項技術的研究主要是解決把NH3-SCR技術中的催化劑合理地結合到耐高溫濾料上去，可以從以下三個方面入手，

(1)從脫硫脫硝的角度考慮，低溫NH3-SCR技術中催化劑活性組分種類的開發，一般應用的催化劑可以分為四類：貴金屬催化劑、金屬氧化物催化劑、分子篩催化劑和活性炭催化劑。應用到工業中的絕大數催化劑是金屬氧化物催化劑，所以可以從這方面入手。根據不同的活性物質如金屬氧化物Mn、Fe、Cu、Mo、Cr[16,17]等開發高效低溫SCR催化劑活性組分，其中金屬氧化物催化劑研究比較多的是Mn，因為Mn組成的SCR催化劑具有較好的低溫活性。

(2)從袋式除塵器和低溫NH3-SCR技術的應用環境考慮，酸堿性環境，無論是去除高溫煙塵還是低溫NH3-SCR技術去除有害氣體，它們兩者的共同特點是工作環境都是處在氮氧化合物的酸堿性環境中，所以尋找催化劑活性組分和催化劑載體必須適應酸堿性環境，特別是載體的纖維組成，這些載體纖維必須要有很好的耐酸堿性，確保耐高溫濾料的過濾性能不能下降太大。

(3)從過濾高溫煙塵的角度考慮，載體的開發，現在研究比較多的是室內甲醛類有害氣體的去除，此類載體的適應溫度是在常溫環境下。借鑒溫室內甲醛的去除載體的選擇，尋找一種合適的耐高溫載體是此項技術至關重要的一面。借鑒活性組分負載到不同的載體物質，如活性碳材料、TiO2、活性氧化鋁等制備出具有高比表面積、熱穩定性好的低溫SCR催化劑，尋找一種或者多種應用到高溫去除煙塵的耐高溫濾料。

2.1催化劑載體(耐高溫濾料)對酸堿性環境適應性的研究

催化劑載體的種類研究[18]較多，主要有TiO2、A12O3、分子篩、活性炭等催化劑載體，還有一些芳香族聚酰胺(Nomex)纖維、玻璃纖維、聚苯硫醚纖維(PPS)、芳族聚酰亞胺纖維(P84)和聚四氟乙烯纖維(PTFE)等耐高溫濾料。

對PPS(聚苯硫醚纖維)研究。Tanthapanichakoon等[19]在200℃溫度條件下，選用500ppm的O2和1000ppm的NO氣體，對PPS纖維及濾料進行氣體腐蝕試驗。實驗數據顯示，纖維和濾料強度保持率與非結晶和非結晶區的降解速率有關。并由此推斷，結晶區和非結晶區的降解速率可能與NO氣體的濃度有很大關系[20]。日本東洋紡公司對其生產的“普康⑧”PPS纖維和間位芳綸纖維在160℃，0.39MPa，相對濕度79%條件下進行高溫耐酸堿能力對比試驗。試驗表明，PPS纖維耐水解性能大大優于間位芳綸纖維。對PPS纖維和間位芳綸纖維分別在2%氫氧化鈉溶液、15%氫氧化鈉鉀、7%硫酸和37%的鹽酸進行耐酸堿腐蝕試驗，其中在95℃下的堿性溶劑中浸泡48h，在200℃的酸性溶劑中浸泡2h。試驗結果表明，PPS纖維除了在硫酸中強度保持率下降為80%，其他溶劑中都接近100%[21]。這些實驗研究表明，PPS纖維可以很好地適應高溫環境中的酸堿性環境，能夠應用到去除高溫煙塵氣體的載體材料中。

對芳香族聚酰亞胺纖維研究。李玲玲[22]等根據耐高溫濾料應用環境，設計不同種類、不同質量分數的酸和堿溶液，研究聚酰亞胺(PI纖維)經過上述溶液的處理后，其物理機械性能和表觀形態。結果發現：聚酰亞胺纖維在不同酸堿性溶液的表現性能依次為：耐硫酸性能>耐硝酸性能>耐鹽酸性能；PI纖維耐堿性能差；PI纖維的力學性能隨著處理時間延長、溶液質量分數增加、溫度升高逐漸變差，并且纖維表面變粗糙。在實際的工廠環境中，S02氣體和水蒸氣會對催化劑載體即高溫濾料造成一定的堵塞，影響催化劑的使用效率和使用壽命，所以芳香族聚酰亞胺纖維可以作為高溫煙塵和有害氣體去除的催化劑載體材料。

對幾種工廠常見的濾料性能對比實驗研究。東華大學馮建民等[23]研究玄武巖針刺濾料與工廠實際生產中常見的幾種濾料性能對比。在30℃溫度下，用不同濃度酸堿溶液對玄武巖纖維復合針刺過濾材料進行侵蝕試驗，觀察其拉伸性能變化。實驗結果顯示，玄武巖濾料與其他三種針刺氈相比耐酸性基本一樣，其耐堿性略優于它們；玄武巖纖維復合針刺過濾材料本身實驗對比，其耐酸性好于耐堿性。許明珠等[24]在85℃恒溫條件下，對四種耐高溫纖維PPS纖維(聚苯硫醚纖維)、PMIA纖維(間位芳酰亞胺纖維)、PSA(芳砜綸纖維)纖維，PI纖維(聚酰亞胺纖維)分別用30%的硫酸、鹽酸、硝酸溶液及10%氫氧化鈉溶液進行化學腐蝕試驗。實驗顯示，PPS纖維的耐酸堿性能最為顯著，PI纖維>PMIA纖維>PSA纖維，PI纖維耐堿性能最差。上述實驗提供了一個很好的濾料使用分類標準。因為在工業生產中，耐高溫濾料制成的濾袋所處工作環境非常復雜。其在使用過程中會碰到各種各樣的問題。濾袋的使用必須處在可控溫度范圍之內，防止因溫度超高而燒損濾袋，同時也要防止因低溫水汽結露糊袋或酸結露腐蝕濾袋。所以對耐高溫濾料的耐酸堿性研究非常重要，根據上述研究成果，在研究濾袋和低溫NH3-SCR技術結合時，根據不同的工作環境可以選擇不同的耐高溫濾料。例如根據工作溫度分為三類：低溫段、中溫段、高溫段；根據不同的耐酸堿性程度的好壞可以分成兩類：耐酸性催化劑載體、耐堿性催化劑載體。

對于用作催化劑載體的纖維材料，進行選擇時應注意：

1.調查傳統重工業-火力發電、鋼鐵、水泥、垃圾焚燒中生成的大氣污染物的酸堿性，然后歸類總結。

2.有根據地設計幾組與實際工業生產環境相似的實驗條件，包括環境溫度(低溫、中溫、高溫)、實際操作中的環境濕度、酸性或者堿性的具體pH值、酸性或者堿性條件的氣體種類及它們形成的酸堿環境。

3.在實驗條件設計時還要考慮到灰塵含量、袋式除塵器所處環境的風速。

4.針對電力、鋼鐵、水泥、垃圾焚燒等不同行業煙塵酸堿性，選擇具有較好耐酸或耐堿性纖維。

2.2催化劑活性組分及催化劑載體的研究

應用到脫硫脫硝中的催化劑大致可以分成四類：貴金屬類催化劑、分子篩催化劑、活性炭催化劑、金屬氧化物催化劑。相對于其它三種催化劑，金屬類催化劑由于擁有良好的高溫適應性能，所以工廠目前應用比較多的催化劑是金屬氧化物催化劑。其中錳類催化劑應用比較廣泛。

對錳(Mn)類催化劑的研究。Qi等人[25]通過實驗得知當Mn負載量達到10%，在低溫環境下，Mn/TiO2催化劑的催化活性最大，以及對N2有一定的選擇性。Mn的存在形式主要有MnO2和Mn2O3，并且MnO2的活性高于Mn2O3。由于Mn的兩種氧化物之間的相互轉化，保證催化反應能在催化劑上的順利進行。唐曉龍等[26]以MnOx為活性組分，制備兩類金屬氧化物催化劑-非負載型和負載型，此類催化劑在較低溫度時活性比較高，特別是溫度達到150℃時，NOx轉化率幾乎達到100%。Mn類催化劑在低溫SCR反應中具有良好的的活性，與Mn類元素組成的催化劑可以同時具備良好表面積，抗硫抗濕性能，所以關于Mn類元素的研究比較多。

對活性炭纖維為催化劑載體的研究。Gregorio等[27]研究以Nomex-ACF為載體，催化劑可以達到的最好催化效果。在90℃環境下，用硝酸對不同原料的活性炭纖維預處理1h～2h后負載MnOx，結果顯示，此類催化劑在150℃時就對Nx去除率可以達到85%。Knoblauch等采用活性焦作處理煙氣中的SO2和NOx的吸附劑和催化劑。合肥工業大學的楊波等人研究催化劑的脫硫效果，采用浸漬法制備了活性碳纖維(ACFS)負載CuCl的Cu-ACFS催化劑。ACFS是一種常見吸附劑，具有比表面積大、孔隙均勻、吸附能力強，回收容易等特點。實驗結果表明，Cu在ACFS的負載量可以達到89.29%，催化劑具有很好的吸附效果[28]。湖南大學的王群敬等人為了研究活性碳纖維(AcF)負載復合金屬氧化物催化還原NO的效果，采用浸漬法制備了系列負載氧化鈰和氧化銅的ACF。催化劑在120℃～300℃區域內去除率維持在80%以上，是非常理想的催化劑[29]。從上述實驗中可以發現，活性炭纖維制成的催化劑載體可以很好地達到脫硝的效果，因為活性炭纖維比表面積比較大，正是作為催化劑載體的一個良好性能。但是活性炭溫度高于300℃的話,就會自燃(除非有惰性氣體的保護,或在真空環境不會自燃)。很多活性炭的活化、改性都在高溫下進行,有時候溫度上升到500℃時,都要用氮氣或其它惰性氣體保護。所以活性炭纖維作為催化劑載體還需要進一步的研究探索。

對抗SO2和H2O毒化能力的研究。Park[30]分別研究了在低溫催化還原NOx時，兩種催化劑-天然錳礦石與MnOx/Al2O3的抗SO2性能。實驗可知，在低于200℃條件下，煙氣中的SO2逐步被氧化成SO3進而與NH3和水反應生成(NH3)2SO4和NH3HSO3等，隨著這類物質在催化劑表面的累積，催化劑逐漸失去脫硝活性。中國礦業大學的饒應福[31]研究了在高溫環境下，布袋除塵器中噴入堿性固體物質Ca(OH)2脫硫的反應機理，總結了布袋除塵器應用不同除硫劑的脫硫效果。張惠等利用具有高表面積的新型USY分子篩作為催化劑載體，制備了具有抗硫和抗濕性能良好的MnOx為催化劑[32]。劉煒等用浸漬法制備了以Ce、Mn為活性組分，TiO2為催化劑載體的具有良好的抗SO2和H2O毒化的能力的催化劑，此類催化劑對反應溫度要求比較低，且在低溫120℃條件下，NO脫除率可以達到95%以上[33]。SO2對催化劑的影響主要是與NH3反應形成銨鹽，會降低催化劑的性能，而且在低溫環境下形成的硫酸鹽會對催化劑有毒化作用，影響催化劑的使用壽命。所以對催化劑的抗SO2和H2O的毒化能力是非常重要的研究。上述實驗可以很好地作為一個參考借鑒，在選取催化劑載體時必須要考慮它的抗SO2和H2O的毒化能力。

2.3催化劑與載體結合方式的研究

目前常用的固體化學催化劑的制備方法主要包括沉淀法、浸漬法、離子交換法、共混合法、溶膠凝膠法等。現在應用比較廣泛的方法是浸漬法和溶膠一凝膠法。

對催化劑與載體結合方法的研究。Luis等人[34，35]制備V2O5-WO3/TiO2，采用了比較常見的浸漬法，然后在高溫段大約是300℃～400℃的環境中進行脫硝實驗，實驗結果表明，脫硝效率幾乎可以達到100%。Djerad等人制備V2O5-WO3/TiO2，采用溶膠一凝膠法。此類方法制備的催化劑可以提高釩氧化物分散度并且能夠很大程度上增加還原反應中N2的選擇性。催化劑的活性隨著釩的負載量增加而增加，但是容易出現的一個問題是活性組分聚集，導致TiO2載體表面燒結。溶膠一凝膠法制備的V2O5-WO3/TiO2的WO3可以很好地解決載體表面的燒結現象，使載體表面的活性組分分散均勻[36，37]。Vidic等研究用浸漬了CuCl2的AC顆粒吸附劑對HgO的脫除性能，結果發現，浸漬后的AC可以很好的提高其脫HgO能力[38]。田柳青、葉代啟等分別采用了浸漬法和溶膠-凝膠法制備了以TiO2/A12O3/堇青石為載體，V2O5-MoO3-WO3為活性組分的脫硝催化劑。實驗結果表明，此類催化劑脫硝性能非常好，可以達到95%以上，并且此類催化劑具有很好的抗SO2毒化作用和水蒸氣的侵蝕作用[39]。從上述實驗中可以發現，制備固體化學催化劑的方法大多采用的是浸漬法，因為浸漬法催化劑利用率高，成本少，可以節省大量的貴金屬，可以為催化劑提供良好的物理性能，還可以省去催化劑成型的步驟。但是浸漬法具有的缺點是浸漬不均勻。

3結論

上述文獻研究表明，用于高溫濾料的大部分纖維具有良好的耐酸堿性，可以用于酸性或堿性環境，同時負載有催化劑的活性炭纖維濾料具有一定的脫硫脫硝效果。采用纖維負載催化劑在除塵同時也能達到一定的脫硫脫硝效果，不僅可減輕排污企業的脫硫脫硝設備負擔，而且倘若能實現較高的脫除率，還可以省去專門的脫硫脫硝環節，以減輕企業環保成本，是今后濾料功能化的一個發展方向。

濾料與低溫NH3-SCR技術結合除去有害氣體的關鍵環節是要選擇優良催化劑，同時要考慮催化劑與纖維濾料的結合效果及脫硝脫硫效率。結合上述文獻成果，在選擇催化劑時應注意：

(1)催化劑的選擇必須要符合袋式除塵器的安裝環境

(2)與濾料結合后要保證濾料原有的機械強度、抗磨損性能

(3)應用到工業生產中的濾袋有一定的使用周期，需要隔一段時間對濾袋進行清灰處理，必要時還需要更換。

所以在選擇催化劑時，盡量做到催化劑的研發制使用壽命大于濾袋的使用壽命。這樣不但增加了整個系統的工作效率，而且可以減少頻繁更換催化劑造成的不必要的浪費。

催化劑載體是袋式除塵器非常重要的組成部分。催化劑載體可以分為很多種，它們共有的一個作用就是分散活性組份，是活性組分的基底。同時它的另一個重要作用是起到增大表面積、提高耐熱性和機械強度的作用，有時還能擔當主催化劑和助催化劑的角色。使用催化劑載體主要是考慮兩個方面的原因：物理原因，支撐、分散穩定化學反應作用；化學原因，提供催化劑活性中心、增加催化劑的抗SO2和HO2O的毒化作用及決定催化方式。因此，選擇催化劑載體時需要注意：

(1)所選催化劑載體必須要有一定的抗SO2毒化作用。工業廢氣中存在大量的氮硫化合物，特別是SO2。SO2和煙氣中的NH3反應生成硫酸銨，可能出現堵塞現象。

(2)所選催化劑載體必須要有相對大的比表面。催化劑的活性位接觸更為完全。比表面積大可以使活性組分在催化劑載體表面更加分散，增加與反應氣體接觸面積，提高催化劑的催化活性。

(3)所選催化劑載體生產成本要合理。

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Research on Removal of Harmful Gas by High Temperature Filtering Material

XINGJian-min,ZHOURong

(Qingdao University, Qingdao 266071)

Abstract:High temperature dust produced by high energy consuming enterprises in iron and steel, cement and coal industries not only leads to the increase of dust content in the air, but also is accompanied by large amount of nitrogen oxides, sulfur compounds and other harmful gas emissions, which leads to smog appearance and serious air pollution. Dust treatment focuses on the removal of dust, desulfurization and denitration to get rid of harmful gas. The research status of present dust treatment was analyzed, the research result of bag dust collector and its filter bag and existing denitration technology were summarized in order to provide reference for future research thinking and directions.

Key words:dust removaldesulfurization and denitrationbag dust collector

中圖分類號：TS199

文獻標識碼：A

文章編號：1008-5580(2016)02-0186-07

通訊作者：周蓉(1968-)，女，博士，教授，碩士生導師。

收稿日期：2015-11-05

第一作者：邢建民(1990-)，男，碩士研究生，研究方向：紡織新工藝、新設備。