載體對Pt催化甲基環(huán)己烷脫氫性能的影響

葉洪麗，張 翠，劉雙喜

（南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院新催化材料科學(xué)研究所，天津300071）

有機(jī)液體氫化物是一種具有儲氫量大、安全方便的儲氫介質(zhì)，開發(fā)低溫高效的脫氫催化劑是實(shí)現(xiàn)其工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵問題之一。脫氫反應(yīng)過程是有機(jī)液體氫化物儲氫的關(guān)鍵步驟，目前脫氫催化劑主要存在低溫活性差，高溫不穩(wěn)定易結(jié)焦等缺點(diǎn)，考慮經(jīng)濟(jì)效益和長遠(yuǎn)利益，提高脫氫催化劑在低溫下的高活性是研究有機(jī)液體氫化物脫氫的主要方向。

有機(jī)氫化物脫氫大多為結(jié)構(gòu)敏感型反應(yīng)，載體的結(jié)構(gòu)會影響催化劑的催化性能。有機(jī)液體氫化物脫氫催化劑中常用的載體有氧化鋁、活性炭、碳纖維、碳納米管、MOFs、分子篩等。

載體的比表面積和孔結(jié)構(gòu)除了對活性組分Pt的分散度有影響，還通過擴(kuò)散作用影響產(chǎn)物在載體孔道中的停留時間，若產(chǎn)物能快速脫附離開催化劑活性位，便可有效避免積碳、結(jié)焦的形成，有助于提高催化劑的穩(wěn)定性［1］。

載體表面的含氧官能團(tuán)［2］會影響載體表面的浸濕性，進(jìn)而影響活性組分前驅(qū)體的浸漬負(fù)載及貴金屬Pt的分散度，最終導(dǎo)致催化劑脫氫活性的差異［3-4］。另外，具有氫溢流效應(yīng)的載體可提高催化劑的脫氫性能。Shuk la等［5］考察了以不同金屬氧化物負(fù)載的Pt催化劑催化甲基環(huán)己烷（MCH）脫氫的反應(yīng)性能，結(jié)果顯示Pt與載體之間的電子相互作用決定了其催化活性順序?yàn)椋篜t/La2O3?Pt/TiO2＞Pt/Al2O3＞Pt/MnO2＞Pt/Fe2O3＞Pt/ZrO2＞Pt/CeO2，由于La對 Pt的供電子效應(yīng)，利于 Pt的還原，同時較多的還原態(tài)Pt更利于氫溢流效應(yīng)，從而提高了催化劑的活性。……