預制體直接氧化法制備高體積分數SiCP/Al復合材料研究

曹 琪，包建勛

中國科學院長春光學精密機械與物理研究所，吉林長春 130033

預制體直接氧化法制備高體積分數SiCP/Al復合材料研究

曹 琪，包建勛

中國科學院長春光學精密機械與物理研究所，吉林長春 130033

本文通過向凝膠注模工藝制備的碳化硅預制體添加硅溶膠作為粘結劑，利用直接氧化燒結的方式來制備碳化硅體積分數約為55%的多孔預制體，坯體強度滿足后續處理要求；利用通過上述方法制備的Al-8Mg-4Si合金進行無壓浸滲實驗。實驗得到復合材料平均抗彎強度為296.6MPa，平均模量為157.6GPa，碳化硅顆粒與基體結合良好且在基體內分布均勻。相較于真空脫脂燒結然后氧化處理工藝具有制備周期短的特點。

無壓浸滲；凝膠注；SiCp/Al；硅溶膠

高體積分數SiCP/Al復合材料自提出至今一直受到人們的廣泛關注。中等體積分數的SiCP/Al復合材料由于其比剛度高、較低的線膨脹系數以及較好的尺寸穩定性已廣泛用于光學、儀器儀表等精密儀器構件領域；而高體積分數SiCP/Al復合材料則由于其較高的導熱系數、膨脹系數與芯片相接近，且密度較傳統的W-Cu、Mo等電子封裝材料顯著降低，現已作為第三代電子封裝材料廣泛應用于大功率電子器件，尤其是對電子芯片可靠性、重量要求比較苛刻的國防領域[1-2]。無壓浸滲工藝（Pressless infiltration Technology）是美國Lanxide公司于20世紀80年代末在熔融金屬直接氧化技術（Directed Metal Oxidation）基礎上改進用于制備中高體積分數SiCP/Al復合材料的方法，其相較于傳統的壓力浸滲、粉末冶金等工藝具有無需專用設備、投入成本較低等優點[3-5]。

通常采用凝膠注模工藝制備碳化硅預制體過程需要對凝膠注模制備的坯體進行真空脫脂以去凝膠注過程所加入的有機物，制備周期較長，而本文嘗試將凝膠注模工藝制備的坯體添加硅溶膠作為粘結劑直接進行氧化燒結制備多孔碳化硅預制體，利用無壓浸滲工藝制備碳化硅顆粒體積分數約為55%的SiCP/Al復合材料。

1 實驗方法

采用丙烯酰胺——N，N’-亞甲基雙丙烯酰胺凝膠體系制備無壓浸滲預制體，其碳化硅含量約為55%。為保證直接氧化燒結處理后的坯體具有足夠的強度，在配置的碳化硅漿料中添加一定量（約為碳化硅質量的3%）的硅溶膠作為粘結劑。將采用凝膠注模工藝制備厚度為25mm的碳化硅預制體脫水干燥后，脫模放置到馬弗爐內在空氣下緩慢升溫至1200℃，為保證在脫脂過程中坯體不至于因為有機物分解過快而發生開裂，因此升溫至600℃時，保溫60min。將氧化后具有一定強度的多孔預制體表面加工出壁厚8mm，深10mm的槽用于放置表面經過處理用于浸滲的Al-8Mg-4Si合金。坯體與合金放置在氣氛爐內在流動高純氮氣的吹掃下以10℃/min升溫速率升溫至900℃，保溫4h后隨爐冷卻至室溫取出樣品。去除樣品表面殘余金屬后利用電火花線切割設備在距離樣品底部3mm處取40mm×60mm×3.5mm樣片用于力學性能測試。將樣片研磨拋光后利用金剛石外圓切割機制取用于抗彎強度測試和彈性模量測試試樣。

2 結果分析與討論

通過觀察浸滲后的樣品，浸滲合金完全滲透出碳化硅預制體表面，在坯體表面形成一層鋁合金層，經過打磨表面合金后觀察發現樣品滲透。樣品的平均抗彎強度為296.6MPa，平均模量為157.6GPa。通過金相組織觀察碳化硅顆粒分布均勻，無明顯的偏聚出現。硅溶膠在制備預制體過程中均勻分散在碳化硅預制體內部，在高溫氧化過程中分解得到SiO2，同時SiC顆粒在高溫氧化過程中也會在表面生成一層SiO2層，在高溫下SiO2作為粘結劑將碳化硅顆粒連接起來[6]，使預制體擁有滿足后續加工處理所需的強度。通過對斷口觀察以穿晶斷裂為主，可以表明碳化硅顆粒與基體結合牢固。由于碳化硅預制體在1200℃下進行氧化在碳化硅顆粒表面形成一層SiO2層，在浸滲過程中通過反應（1）—（2）可以促進合金與碳化硅的潤濕從而促進浸滲的進行，同時也可以避免碳化硅顆粒直接與合金液接觸發生有害界面反應（4）生成有害界面產物Al4C3。由于Al4C3較脆，且易在潮濕條件下發生水解，影響復合材料的性能和可靠性。合金中加入4%的Si也會抑制反應（4）的發生，SiCP/Al復合材料在潮濕空氣下放置一段時間后也沒有發現粉化的情況產生。

在本實驗里鋁合金基體含硅量僅為4%，因此在界面處會有少量共晶硅析出，在浸滲過程中既能降低鋁合金液的粘度又可以抑制有害界面反應，也不會影響復合材料的韌性。

3 結論

通過向凝膠注模制備的碳化硅預制體內添加硅溶膠作為粘結劑，利用硅溶膠在高溫分解生成氧化硅以及碳化硅表面的氧化硅將碳化硅顆粒連接起來，從而得到具有足夠強度能夠滿足機械加工需求的多孔預制體，相較于傳統真空脫脂然后氧化的方式可以大大縮短預制體制備周期。利用Al-8Mg-4Si合金進行浸滲制備出厚度為25mm的樣品，其平均抗彎強度為296.642MPa，平均模量為157.586GPa，通過微觀組織觀察：碳化硅顆粒在合金基體內分布均勻、界面結合良好，沒有明顯的粉化現象出現，滿足實際工程需求。

[1]崔巖.碳化硅顆粒增強鋁基復合材料的航空航天應用[J].材料工程，2002（6）：3-6.

[2]龍樂.電子封裝中的鋁碳化硅及其應用[J].電子與封裝，2006，6（6）：16-20.

[3]趙敬忠，金志浩.Lanxide陶瓷基復合材料的研究進展[J].硅酸鹽通報，2002，6：46-52.

[4]Aghajanian M K， Nagelberg A S， Kennedy C R. Method for forming metal matrix composites having variable filler loadings and products produced thereby.

[5]Aghajanian M K， Rocazella M A， Burke J T，et al. The fabrication of metal matrix composites by a pressureless infiltration technique[J]. Journal of Materials Science， 1991，26（2）：447-454.

[6]黃思德，劉君武，李青鑫，等.硅溶膠粘結SiC預制件的燒結特性研究[J].粉末冶金工業， 2012（1）：32-36.

TB33

A

1674-6708（2015）145-0111-01

曹琪，碩士，研究實習員，研究方向：碳化硅顆粒增強鋁基復合材料制備方面包建勛，研究生，助理研究員，研究方向：金屬基復合材料