洪永俠
(中國核動力研究設計院,四川 成都 610005)
為了解決國內氣載氚監測儀的量值溯源問題,研制了氚氣流發生器裝置,可產生活度濃度恒定的氚氣流,同位素分餾系數是計算氚氣流活度濃度的重要參數之一,目前,對于氚氣流發生器系統氚同位素分餾系數國內還未有文獻報道,國外雖有文獻報道,但各個報道結果差異較大,因此必須對不同鼓泡條件下的同位素分餾系數進行準確測定。
用鼓泡法原理研制的氚化水蒸氣發生器系統,其同位素分餾系數的大小可能與鼓泡時的溫度以及鼓泡時系統內氣體的流速有關。為此,分別測定了不同條件下系統的同位素分餾系數。
第二項即為同位素分餾效應引起的修正項。若F=1,修正項為0。在V0水較大,而V氣不大的時候,通常可以忽略二次項的影響,(2)式簡化為:
采用冷凍法測定分餾系數時,則:
該系統包括空氣過濾器、空氣干燥器、質量流量控制器、溫度和壓力傳感器、恒溫器和鼓泡器、回收器和冷凝器、真空泵等。實驗時將已知濃度的氚水注入鼓泡器內,將鼓泡器連接在系統上并放入恒溫器內,同時將玻璃回收器連接到系統并放入液氮冷凝器中,進行氚化水蒸氣的回收。
3.1.1 回收效率
回收效率表征系統對實驗過程中產生氚化水蒸氣的回收能力,是測定系統同位素分餾系數前必須測定的一個重要參數。回收器回收到水的質量M1通過稱量鼓泡前后回收器的質量得到,鼓泡器鼓泡時失去水的質量M2可以通過稱量鼓泡器鼓泡前后的質量得到,M1與M2之比即為系統的回收效率。系統回收效率結果見表1。
從表1 看出,系統的回收效率可達99.9%,滿足對氚水的回收要求。
3.1.2 飽和系數
飽和系數主要由鼓泡器的結構決定,它反映了鼓泡器產生標準氚化水蒸汽的飽和程度,如果氚化水不飽和,則造成分餾系數不穩定。飽和系數為鼓泡時鼓泡器失去水的質量與鼓泡器內鼓入空氣應帶走的水的質量(按相對濕度為100%計算)的比值。鼓泡器鼓泡時失去水的質量W1可以通過稱量鼓泡器鼓泡前后的質量得到,鼓泡器內鼓入空氣應帶走的水的質量W2可由鼓入鼓泡器內的空氣體積經計算得到,由W1與W2之比就可得到飽和系數,結果見表2。

表1 回收效率的測定結果

表2 氚氣流發生器飽和系數測量結果
從表2 看出,對于實驗用的鼓泡器,在抽氣流速小于1.0L·min-1時其飽和系數接近于1,即該條件下可產生飽和氚化水蒸氣。
3.2.1 分餾系數與鼓泡溫度的關系
選擇活度濃度為1×103Bq·g-1的氚水進行實驗,在流速為0.5L·min-1時分別測定了鼓泡溫度為5℃、10℃、15℃時系統的同位素分餾系數分別為0.848,0.852 和0.855。可以看出,分餾系數隨著鼓泡溫度的升高而略微增加,說明鼓泡溫度越高,同位素分餾系數越大。
3.2.2 分餾系數與系統氣體流速的關系
當溫度為10℃且鼓泡用氚水的活度濃度一定時,改變鼓泡時氣體的流速,得到系統的同位素分餾系數均為0.850,同位素分餾系數隨著鼓泡時流速的變化并未呈現出任何規律,所以認為一定范圍內(氚氣流飽和條件下),流速對分餾系數影響可以忽略。
本次工作測得氚氣流發生器系統同位素分餾系數結果的不確定度來源及評定見表3。

表3 同位素分餾系數不確定度評定
從表3 中可以看出,氚同位素分餾系數的合成不確定度為1.6%,實驗結果穩定可靠,可用于氚氣流活度濃度的計算。
對可能影響氚氣流發生器系統同位素分餾系數的因素進行了研究,采用冷凍法實驗測定條件下系統的同位素分餾系數,并對其結果的不確定度做出了評定,實驗結果穩定可靠,在國內屬于首次。該結果可直接用來計算氚氣流發生器系統產生的標準氚化水蒸汽的活度濃度,對于實現氚氣監測儀的校準具有重要意義。
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