γ能譜分析中無源效率刻度技術在飲用水放射性監測中的應用*

張　京　張　慶　拓　飛　周　強　徐翠華　蘇　旭*

γ能譜分析中無源效率刻度技術在飲用水放射性監測中的應用*

張京①張慶①拓飛①周強①徐翠華①蘇旭①*

張京,男,(1960- ),大專，副主任技師。中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫學所輻射防護與核應急中國疾病預防控制中心重點實驗室，研究方向：輻射檢測與評價。

目的：檢驗γ能譜分析中無源效率刻度技術的準確性。方法：在同一臺HPGe γ能譜儀中，分別利用無源效率刻度技術和有源效率刻度技術對同一規格的水樣品進行刻度實驗，比較效率值的相對偏差。結果：利用無源效率刻度模擬和有源效率刻度實驗，分別生成兩條效率刻度曲線，通過比較無源效率與有源效率的最大相對偏差＜10%，多數＜3%。結論：對于水樣品，無源效率刻度模擬的探測效率與實測的有源探測效率吻合較好，無源效率刻度技術可較好地應用于各類規格的水樣品分析中。

γ能譜；無源效率刻度；水樣品；放射性

DOI∶ 10.3969/J.ISSN.1672-8270.2015.05.018

[First-author’s address] National Institute for Radiological Protection, China CDC, Key Laboratory of Radiological Protection and Nuclear Emergency, China CDC, Beijing 100088, China.

目前，在使用γ能譜儀對樣品中核素活度濃度進行定量分析時，γ能譜儀的效率刻度至關重要。但由于傳統的有源刻度方法要使用標準放射溶液制備儀器刻度用標準樣品，其制備和使用過程存在諸多不便和一定的安全風險。因此，近年來在γ能譜分析中，無源效率刻度技術的出現和應用極大降低了風險，提高了操作的便捷性，國內無源效率刻度的相關應用研究也時有報道[1-5]。本研究為檢驗實驗室的一套高純鍺γ能譜儀無源效率刻度技術應用的準確性，利用LabSOCS無源效率刻度軟件和有源效率刻度技術，對同一規格的水樣品進行實驗比較，旨在探討該技術應用于飲用水放射性監測中的可行性。

1　材料與方法

1.1儀器設備

(1)本研究中實驗室使用美國CANBERRA公司生產的GC3018低本底HPGe γ能譜儀，相對于3"×3"NaI(Tl)晶體的探測效率為30%，對60Co 1332 keVγ射線的能量分辨率為1.80 keV。測量時探測器置于壁厚為10 cm、內腔為60 cm×60 cm×60 cm的復合屏蔽鉛室內。該套譜儀探頭經過表征，配有實驗室無源效率刻度校準軟件(laboratory sourceless calibration software，LabSOCS)，可對各種介質樣品的效率進行較為精確的模擬。

(2)刻度的樣品類型為水樣品，裝入規格為Φ75 mm×70 mm的聚乙烯圓柱形樣品盒內。

1.2無源效率刻度方法

自無源效率刻度方法出現以來，在國際上得到許多專業機構的認可[6-7]。其中以CANBERRA公司生產的現場物體技術系統ISOCS和實驗室無源效率刻度軟件LabSOCS技術最為成熟[8]。國內相關單位開展了無源效率刻度技術的研究，肖雪夫等[9]和徐翠華等[10]撰寫了無源效率刻度技術研究論文。本實驗為輻射防護與核應急、中國疾病預防控制中心重點實驗室利用LabSOCS軟件進行無源效率刻度的研究。

LabSOCS效率刻度軟件運行于Windows環境下，并安裝在Genie 2000解譜軟件中。先安裝Genie 2000基本譜分析軟件V3.0 B，然后安裝LabSOCS軟件V4.1版本，最后導入GC3018探測器的表征文件。采用LabSOCS軟件進行探測效率刻度的參數設定，操作過程可簡單概括為下述內容。

(1)打開Genie 2000譜分析軟件(也可以從開始菜單直接進入LabSOCS軟件)后進入LabSOCS參數輸入界面(Calibrate→Efficiency→By ISOCS/LabSOCS→Run Geometry Composer→File→New→LabSOCS)，然后根據所需測量樣品的類型選擇相應的幾何形狀，本實驗根據實際情況選擇圓柱體(如圖1所示)。

圖1　進入無源效率刻度示意圖

(2)完成樣品幾何形狀的選擇后軟件進入參數輸入界面，需要實驗人員精確輸入以下相關參數(如圖2所示)。

圖2　LabSOCS無源效率刻度參數設置界面圖

具體操作為：①確定所用的經過表征的探頭的型號(Detector and End-Cap)，本實驗室所用探測器為9040，LabSOCS無源效率刻度的核心技術在于對探測器的表征和驗證，每個探測器在出廠前廠商要利用蒙特卡羅(Monte Carlo neutron photo，MCNP)計算方法建立探測器的模型，并用可追溯多能量標準源對7個不同空間位置探測器的能量、效率及空間響應進行驗證和模型優化，在實際應用中只需要根據測量的實際情況建立模型[11-13]；②根據前面確定的圓柱體幾何模版，在軟件中的相應位置輸入樣品描述參數，包括樣品盒壁厚、樣品盒內徑、樣品盒底厚、樣品高度、樣品盒底部與探頭表面之間第一層吸收介質厚度以及樣品盒底部與探頭表面之間第二層吸收介質厚度等，可根據樣品類型選擇參數單位，如對氣體可選擇體積作為單位，對固體或液體可選擇重量作為單位，通常根據樣品的幾何形狀即參數來進行設置；③輸入樣品及樣品盒的材料等參數，軟件中給出了待選定的樣品和樣品盒的材料，如鋁、干燥空氣、聚乙烯及環氧乙烷等，可根據實驗所使用的樣品及樣品盒來確定選擇何種材料，軟件會根據選擇的材料給出默認材料密度，但也可根據測量結果進行密度修改以更加精確。若軟件中找不到所使用樣品，可根據元素組成自編材料，可將材料的化學成分、各成分所占百分比及材料密度輸入相應位置，保存至模版參數設置界面中進行選擇。完成幾何性狀及參數的設置后軟件會給出模版參數報告。

(3)設置實驗室環境(Edit→Environment)：建立無源效率模擬模型時需明確給出測量的氣溫、相對濕度和大氣壓值等。常規情況下γ能譜實驗室的環境較為穩定，室內溫度為22 ℃，大氣壓為1 atm，室內相對濕度約30%。

(4)檢查輸入幾何參數是否有效(Efficiency Curve→Check Geometry Validity)后存儲幾何參數設置文件(.geo格式)；探測效率模擬計算，形成效率刻度數據點，存儲為“.ecc”格式(Efficiency Curve→Generate Efficiency Data Points)。

(5)調用存貯的效率刻度文件，Calibrate→Efficiency→By ISOCS/LabSOCS→Select→點選efficiency→點Store，保存為name.CAL形式文件。LabSOCS軟件默認的效率刻度能量為100 keV、150 keV、200 keV、300 keV、500 keV、700 keV、1000 keV、1400 keV以及2000 keV；覆蓋從低能、中能到高能的能量區域。為了與有源效率刻度作比較，需要增加與實體標準源相對應的能量。

(6)在調用時“Calibrate→Efficiency→By Calibration File”會彈出界面，給出已有刻度值的效率擬合曲線及函數表達式(點擊Show)，根據需要添加感興趣能量的效率，或者直接完成對探測效率的調用。

1.3有源效率刻度方法

本研究研制了水標準刻度樣品，并經中國計量科學研究院進行定值，采用中國計量科學研究院定值后的標準樣進行效率刻度，刻度方法按照國家標準GB/ T 11713-89等規定的方法進行，具體詳細方法參見相關國家標準[14-16]。

2　結果

GC3018低本底HPGe γ能譜儀，采用無源效率刻度技術模擬的中能、高能區探測效率如圖3所示。

圖3　高純鍺探測器中高能區探測效率示意圖

由無源效率刻度技術模擬水的探測效率相關模擬參數見表1、表2，得到水樣品的探測效率結果見表3。

表1　水樣品相關尺寸參數表

表2　水樣品探測效率模擬參數(mm)

表3　無源效率刻度模擬的水樣品探測效率

表4　水樣品有源效率與無源效率刻度值比較

GC3018低本底HPGe γ能譜儀，采用有源效率刻度技術生成的基于可溯源的有源效率刻度曲線如圖4所示。

圖4　水樣品的效率刻度示意圖

將水樣品中無源效率與有源效率刻度值進行比較，其結果見表4。

3　結論

γ能譜儀放射性核素定量分析的準確性主要依賴于譜儀的效率刻度，關于實驗室無源效率刻度軟件LabSOCS的應用國內已有文獻報道，本實驗研究對于水樣品利用LabSOCS無源效率與有源效率實驗比較的結果表明，最大的相對偏差＜10%，多數相對偏差＜3%，證明對于水樣品的無源效率刻度技術模擬的探測效率與實測探測效率吻合較好，這與水樣品的均勻性較好有關，對于其他類型的樣品如土壤和空氣氣溶膠濾膜樣品等，有文獻報道其無源效率與有源效率實驗的結果不如水樣品好，表明無源效率刻度技術可較好地應用于各類規格的水樣品分析中。因此，本實驗為無源效率技術應用于飲用水放射性監測提供了技術保障。

實驗室無源效率刻度軟件LabSOCS的應用，需要擁有廠家提供的探測器表征文件，并且在對實驗條件、樣品材質及樣品尺寸等一系列參數進行精準描述的基礎上進行的，在軟件模擬過程中能否準確的給出相關參數信息，將直接與效率刻度結果的準確性相關，因此在實際應用中需加以注意。

綜上所述，無源效率刻度技術能夠克服傳統有源效率刻度的某些弊端，操作難度極大降低，是未來放射性監測發展的方向和趨勢。隨著該技術在飲用水放射性監測中的應用，勢必將促進γ能譜分析中無源效率刻度技術的推廣和發展。

[1] 周程，王利華，劉曉平.HPGeγ譜儀標準物質的實驗驗證[J].核電子學與探測技術，2012，32(12)：1417-1420.

[2] 巨凌軍，申茂泉，張洋，等.無源效率刻度技術在γ譜分析中的應用[J].核電子學與探測技術，2011，31(1)：39-43.

[3] 吳云鋒，堵金洲，黃德坤，等.IAEA國際比對樣品的γ譜分析[J].核化學與放射化學，2009，31(3)：157-162.

[4] 沈明，朱月龍，趙燕子.環境輻射監測中γ譜儀無源效率刻度方法探討[J].核電子學與探測技術，2009，29(1)：116-121.

[5] 張慶，拓飛，趙力，等.LabSOCS效率刻度方法在應急監測實驗室快速分析中的應用[J].中華放射醫學與防護雜志，2011，31(2)：163-166.

[6] John PS，David G.Labsocs vs source-based gamma-ray detector efficiency comparisons for nuclear power plant geometries[C].USA：46th Annual Radiobioassay and Radiochemical Measurements Conference，2002.

[7] Russ W，Venkataraman R，Bronson F.Validation testing of the genie 2000 Cascade Correction[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，2005，264(1)：193-197.

[8] 曾奕，徐彬，陳立.實驗室無源效率刻度技術的準確性檢驗[J].四川環境，2011，30(3)：5-9.

[9] 肖雪夫，張積運，馬國學.環境電離模型輻射體源放射性核素活度濃度的HPGe γ譜儀就地測定[J].輻射防護，2003，23(5)：278-292.

[10] 徐翠華，張慶，周強，等.HPGe探測效率和符合相加修正系數的蒙特卡羅計算[J].中國輻射衛生，2004，13(2)：92-96.

[11] 付杰，徐翠華.無源效率刻度技術研究進展及應用概況[J].核電子學與探測技術，2007，27(4)：799-804.

[12] 史志蘭，劉穎，王善強，等.土壤樣品中241Am、137Cs和60Co的活度比對研究[J].核電子學與探測技術，2012，32(11)：1280-1282.

[13] 姜讓榮，向元益.全國環境樣品中放射性核素γ譜分析比對[J].核電子學與探測技術，2000，20(5)：385-389.

[14] 中華人民共和國衛生部.GB/T 11713-89用半導體γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標準方法[S].北京：中國標準出版社，1989.

[15] 中華人民共和國衛生部.GB/T 16140-1995水中放射性核素的γ能譜分析方法[S].北京：中國標準出版社，1995.

[16] 中華人民共和國衛生部.GB/T 16145-1995生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法[S].北京：中國標準出版社，1995.

Application of source less calibration method for analysis of radioactivity in water sample by gamma spectrometry

ZHANG Jing, ZHANG Qing, TUO Fei, et al
China Medical Equipment, 2015,12(5)∶58-61.

Objective∶ To test the accuracy of method of efficiency calibration by source less calibration. Methods∶ The energy spectrum in the same HPGe gamma, were calibrated by using the source less calibration and actual calibration technique for the same specification of the water samples, the efficiency value of relative deviation was compared. Results∶ Two efficiency calibration curve used by source less calibration and actual calibration were generated, the maximum relative deviation of the two methods is less than 10%, for most of the points the values are less than 3%. Conclusion∶ For the water samples, the efficiency obtained by source less calibration are in good agreement with the actual calibration data, so the efficiency calibration technique of source less calibration can be applied in various kinds of water samples for gamma spectrometry analysis.

Gamma spectrometry; Source less calibration; Water sample; Radioactivity

1672-8270(2015)05-0058-04

R145

A

國家科技支撐計劃(2013BAK03B05)“核事故健康風險評估與衛生應急處置技術研究”

①中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫學所 輻射防護與核應急中國疾病預防控制中心重點實驗室 北京 100088

suxu@nirp.cn

2014-12-11