中國區(qū)域HCFC-142b排放量模式反演研究

劉 釗，姚 波，安興琴，周凌晞，欒 天，王紅陽，張 根，程巳陽 （中國氣象科學研究院，中國氣象局大氣化學重點開放實驗室，北京 100081）

中國區(qū)域HCFC-142b排放量模式反演研究

劉 釗，姚 波，安興琴，周凌晞*，欒 天，王紅陽，張 根，程巳陽 （中國氣象科學研究院，中國氣象局大氣化學重點開放實驗室，北京 100081）

利用拉格朗日粒子擴散模式FLEXPART結(jié)合上甸子區(qū)域本底站在線觀測HCFC-142b數(shù)據(jù)，采取自上而下的反演方法，估算了2009 和2010年中國HCFC-142b的排放量分別為10.82kt/a和15.42kt/a，分別占全球HCFC-142b排放量的29.7%和45.8%.反演HCFC-142b排放量的空間分布結(jié)果顯示其排放源主要集中在京津冀、四川、山東西部以及長江中下游地區(qū)，與相關研究中自下而上方法獲得的排放量分布一致.模式反演源較先驗源更接近觀測數(shù)據(jù)，2009年相關系數(shù)從0.38提高到0.47，2010年相關系數(shù)則從0.60提高到0.65.

1，1-二氟-1-氯乙烷（HCFC-142b）；FLEXPART模式；排放量；源反演；上甸子本底站

氫氟氯碳化物（HCFCs）作為氟氯碳化物（CFCs）的過渡替代物，被廣泛用作制冷劑、發(fā)泡劑等［1］.但由于HCFCs分子中仍含有Cl原子，會損耗臭氧層［2］，故被列入《蒙特利爾議定書》減排清單.蒙特利爾議定書第19次締約方會議通過了加速淘汰HCFCs制冷劑的調(diào)整案，中國已于2013年凍結(jié)HCFCs生產(chǎn)和消費，并將于2030年完全停止使用HCFCs［3］.從2003年起，中國已成為最大的HCFCs生產(chǎn)國、消費國和出口國［1］，中國HCFCs排放量及變化趨勢引起各國學者廣泛關注.

1，1-二氟-1-氯乙烷（HCFC-142b）是排放量最大、大氣濃度最高的3種HCFCs之一，主要用作聚苯乙烯泡沫板材發(fā)泡劑、聚乙烯泡沫發(fā)泡劑及替代CFC-12的混合制冷劑［1］.

國際上對HCFC-142b的觀測研究開展較早，自1980年以來改進的全球大氣觀測網(wǎng)（AGAGE）、歐盟鹵代溫室氣體觀測網(wǎng)（SOGE）和美國國家海洋與大氣管理局/地球系統(tǒng)研究實驗室（NOAA/ESRL）等組織已對HCFC-142b展開大量外場觀測.隨著大氣擴散模式的發(fā)展和在線觀測數(shù)據(jù)的不斷積累，利用自上而下反演HCFC-142b排放量的方法越來越成熟，如Oram等［4］應用2D模式模擬了1978～1993年全球HCFC-142b的排放量， Derwent［5］、Ryall［6］、O’Doherty等［7］分別應用NAME模式結(jié)合反演算法計算了歐洲各國HCFC-142b排放量.Keller［8］、Millet等［9］應用FLEXPART模式模擬了歐洲、美國墨西哥等地HCFC-142b排放量.

我國HCFC-142b的觀測研究開展較晚，Chan等［10-11］于2000年、2001年及2004年陸續(xù)在珠江三角洲地區(qū)開展短期觀測研究. Barletta［12］和Fang等［13］分別于2001年1～2月及2010年10～11月開展中國多個城市的對比觀測.以上觀測多不連續(xù)，且樣品數(shù)少，不適用于排放量反演研究.中國氣象局于2006年起在北京上甸子區(qū)域大氣本底站應用氣相色譜-電子捕獲檢測法（GC-ECD）觀測HCFC-142b，2010年5月起增加了氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法（GC-MS）觀測HCFC-142b［14］，積累了時間較長且分辨率較高的HCFC-142b在線觀測數(shù)據(jù)，可用于HCFC-142b排放量的反演研究.Vollmer等［15］選取北京上甸子站觀測數(shù)據(jù)結(jié)合FLEXPART模式最早計算了2006年10月至2008年3月中國HCFC-142b的排放量.Kim等［16］選取韓國Gosan站在線HCFC-142b觀測數(shù)據(jù)中氣團源自中國的部分數(shù)據(jù)結(jié)合FLEXPART模式外推中國排放量.Stohl等［17］應用中國上甸子站、韓國Gosan站等4站觀測數(shù)據(jù)，結(jié)合反演算法計算了亞洲區(qū)域2008年HCFC-142b排放量.但上述研究僅討論了中國區(qū)域某個年度的HCFC-142b排放量，排放量及其分布的變化規(guī)律尚未見報道.在之前研究工作基礎上，本文利用北京上甸子站2009～2010年HCFC-142b在線觀測數(shù)據(jù)，結(jié)合FLEXPART模式對HCFC-142b排放量進行反演，分析了2009年和2010年的排放量及變化規(guī)律，并與自下而上法獲得的排放量進行比對.

1 排放量計算方法

1.1 觀測站點

上甸子區(qū)域大氣本底站（117°07′E，40°39′N，海拔293.9m）坐落在北京市密云縣高嶺鎮(zhèn)上甸子村，位于北京城區(qū)東北方向.上甸子站是世界氣象組織/全球大氣觀測網(wǎng)（WMO/GAW）區(qū)域大氣本底站之一，該站盛行東北風和西南風.

1.2 觀測數(shù)據(jù)選擇

本研究選取2009年1月1日至2010年12 月31日上甸子站HCFC-142b在線觀測數(shù)據(jù)，融合了2009和2010年的GC-ECD觀測結(jié)果以及2010年5至12月的GC-MS觀測結(jié)果.儀器系統(tǒng)的組成和工作原理、以及數(shù)據(jù)計算方法見已發(fā)表文獻［14，18］.上述觀測結(jié)果均可溯源至SIO-2005標準，觀測精度可優(yōu)于3.1%［19］.

1.3 反演方法

1.3.1 FLEXPART模式及適用性 FLEXPART模式是挪威大氣研究所（Norwegian Institute for Air Research， NILU）開發(fā)的拉格朗日粒子擴散模式，可通過計算點、線、面、體源釋放的大量粒子軌跡反映示蹤物的傳輸、擴散和干濕沉降過程［20］.該模式可代替?zhèn)鹘y(tǒng)的軌跡模式并加入對流過程、湍流過程及大型平流過程的討論，足印函數(shù)可代替軌跡圖來確定潛在污染源區(qū).FLEXPART后向模擬相對于正向模擬有更高的分辨率和運算效率［17，21］，且當研究區(qū)域內(nèi)觀測站點數(shù)少于排放源數(shù)時［22］，后向模擬更具優(yōu)勢.

本研究團隊已開展許多FLEXPART模式結(jié)合其他觀測物種在中國的適用性研究，An等［23］發(fā)現(xiàn)，GFS資料作FLEXPART氣象場可以得到與ECWMF作氣象場類似的模式模擬結(jié)果，并且FLEXPART模式可以很好地描述本底濃度和抬升濃度的污染源區(qū)分布.李巖等［24］以上甸子站為例，應用FLEXPART模式模擬了CO濃度日變化規(guī)律，較好體現(xiàn)了測站周邊及北京地區(qū)污染狀況分布，說明了FLEXPART模式在北京地區(qū)基本適用.An等［25］及安興琴等［26］分別建立了排放量反演方法，應用FLEXPART模式模擬結(jié)合上甸子站在線觀測數(shù)據(jù)反演了2009年SF6、HCFC-22、CFC-11等的排放量，本文在團隊研究的基礎上，進一步探索HCFC-142b排放量的反演.

1.3.2 反演計算理論概述 FLEXPART模式中源-受體關系描述了觀測站點受體y與污染排放源x的敏感性關系［21］.本研究中引入先驗信息（即HCFC-142b先驗分布）x0，公式為:

式中:M為m×n矩陣，m為觀測資料時間序列，n為排放網(wǎng)格數(shù).M為不同格點排放對上甸子站HCFC-142b濃度貢獻系數(shù)矩陣，由FLEXPART模式運算而得.y為m行矩陣，由上甸子站HCFC-142b觀測值基于本底濃度的抬升值按照時間序列排列而成.x為n列矩陣，代表研究區(qū)域HCFC-142b格點排放量，是未知量，是待求的方程的解.

應用最小二乘法，使等式左邊無限趨近于0，以求解x［25］.

1.3.3 反演計算的簡化 不規(guī)則網(wǎng)格的選取本文主要研究地表HCFC-142b排放，故僅關注近地面層的HCFC-142b的排放量變化，只需應用FLEXPART模式計算第一層與地面之間的駐留時間（敏感性系數(shù)），也叫做足印函數(shù).在超定線性方程的求解過程中，由于觀測數(shù)據(jù)y有限，為保證方程有解，需要減少反演網(wǎng)格的數(shù)量n，即為需要犧牲分辨率來保證求解穩(wěn)定及提高計算效率.本文選取將反演區(qū)域內(nèi)敏感性系數(shù)相近的網(wǎng)格合并，合并后分辨率為0.25°×0.25°、0.5°×0.5°、1°×1°和2°×2°，按不規(guī)則網(wǎng)格分配的敏感性系數(shù)分布見圖1.

圖1 不規(guī)則網(wǎng)格的地表駐留時間總和Fig.1 Total surface residence time on irregular grid

1.4 抬升濃度y的選取

由于HCFC-142b在大氣中壽命（17.2a）［1］遠大于FLEXPART模式反演時間15d，故在本研究中HCFC-142b的匯可忽略不計.因此，大氣中HCFC-142b觀測濃度由全年波動不大、全球緯向基本一致的本底濃度和局地排放或輸送造成的抬升濃度組成［4，18-19］.由于反演算法依據(jù)抬升濃度進一步計算排放量，需將HCFC-142b觀測結(jié)果篩分出本底濃度和抬升濃度，再將抬升濃度用于反演計算［26］.

本研究選取穩(wěn)健局部近似回歸（REBS）方法［27］篩分觀測數(shù)據(jù)，選取時間窗口為60d，經(jīng)過3次迭代計算結(jié)果收斂.計算得到的2δ為1.83× 10-12，把擬合值±2δ之間的觀測數(shù)據(jù)認為是本底值，高于+2δ的觀測數(shù)據(jù)認為是局地污染抬升值. 圖2顯示了研究時段的HCFC-142b排放濃度，紅色的點表示是本底濃度，灰色的點表示抬升濃度.其中HCFC-142b本底濃度值（紅色點）占39%.

圖2 2009～2010年上甸子站HCFC-142b濃度時間序列Fig.2 HCFC-142b time series of SDZ station from 2009 to 2010

1.5 先驗排放源x0的獲取

合理的先驗源信息可簡化迭代次數(shù)，提高求解精度，對超定線性方程的求解至關重要.本研究HCFC-142b的先驗源信息來自Han等［28］的研究結(jié)果，2009和2010年中國區(qū)域HCFC-142b排放總量分別為9.60kt/a和10.60kt/a，再按照人口信息分配到模式的網(wǎng)格上.

人口數(shù)據(jù)來自于美國哥倫比亞大學的CIESIN（the Center for International Earth Science Information Network），分辨率為0.5°×0.5°，單位為人·km2.將按人口分配的排放數(shù)據(jù)再進一步按上述不規(guī)則網(wǎng)格合并，得到先驗排放源x0，圖3為2010年排放數(shù)據(jù)分配后的結(jié)果.

圖3 中國區(qū)域HCFC-142b按人口分配的先驗排放Fig.3 A priori emission on population distribution of China

1.6 模式參數(shù)選取

本文中選取的模擬時段為2009年1月1日至2010年12月31日，時間分辨率為3h，格點分辨率為0.25°×0.25°，垂直方向分為100、300、3000 和20000m四層，后向模擬時間選取為15d［26，29］.

2 反演結(jié)果與討論

2.1 中國HCFC-142b排放量

本研究反演2009和2010年中國HCFC-142b的排放量及其不確定性見表1.2010年中國HCFC-142b排放量較2009年增長4.60kt/a.

表1 HCFC-142b反演結(jié)果及其不確定性（kt/a）Table 1 The results and the uncertainty of HCFC-142b inversion （kt/a）

表2總結(jié)了對中國HCFC-142b排放量研究的相關研究結(jié)果.考慮到都使用了上甸子站的觀測結(jié)果，選取2008年Stohl等［17］計算的HCFC-142b排放量結(jié)合本研究的結(jié)果進行連續(xù)3年的排放量比較.2009年HCFC-142b排放量較2008年增長48.2%，2010年較2009年增長42.5%，表明研究期間中國HCFC-142b排放量大幅增長. 2009與2010年中國HCFC-142b排放量分別占全球排放總量［1］的29.7%和45.8%.

表2 本研究與相關HCFC-142b排放量研究對比Table 2 HCFC-142b emissions in this research and related studies

2.2 HCFC-142b排放源分布

如圖4（a）所示，2009年我國HCFC-142b排放源分布主要集中在華北西部、四川盆地、河南中部、山東西部等地區(qū).如圖4（b）所示，2010年排放量分布主要包括華北地區(qū)、四川盆地、山東西部、長江中下游平原及珠江三角洲地區(qū)，反映出東部沿海地區(qū)排放量的大幅增加，以長江三角洲地區(qū)排放增長最快.與Han等［28］應用自下而上方法對中國各省2012年排放量研究發(fā)現(xiàn)，中國HCFC-142b排放量最大的主要為江蘇、浙江、山東和廣東省結(jié)果相符.

圖5（a）、（b）分別表示2009年與2010年排放量模擬值與先驗排放量的差值.由于先驗分布是按人口密度人均分攤，暖色表示反演結(jié)果高于先驗分布，即人均排放量高于全國人均排放；冷色表示當?shù)厝司欧诺陀谌珖司欧牛疑硎救司欧排c當?shù)嘏欧艛?shù)據(jù)持平或者缺少詳細數(shù)據(jù).由圖5（a）可知，2009年京津冀地區(qū)、華北西部和珠江三角洲地區(qū)的人均排放高于全國平均水平，而華北東部人均排放則略低于全國平均水平.2010年的情況與2009年略有不同，圖5（b）中，2010年中國京津冀地區(qū)以及東部沿海地區(qū)人均排放高于全國平均水平.

2.3 反演結(jié)果評價及不確定性分析

泰勒圖［31］可表示模式模擬的結(jié)果與觀測數(shù)據(jù)之間匹配關系.圖6表示基于先驗源的濃度模擬結(jié)果與基于反演源的濃度模擬結(jié)果相對于該年度觀測數(shù)據(jù)的相關系數(shù)、歸一化標準差以及歸一化中心均方根誤差.

2009年全年先驗源模擬濃度與觀測濃度相關系數(shù)為0.38，反演結(jié)果與觀測濃度相關系數(shù)提高到0.47，均方根誤差RMS由0.019（先驗源）降低到0.018（模擬結(jié)果）；基于反演源的模式模擬結(jié)果的歸一化標準偏差為0.26，基于先驗源為0.25.

圖6 2009年和2010年基于反演源模擬結(jié)果和基于先驗源模擬結(jié)果對比的泰勒圖Fig.6 Taylor diagrams in 2009 and 2010

2010年全年先驗源模擬濃度與觀測濃度相關系數(shù)為0.60，反演結(jié)果與觀測濃度相關系數(shù)提高到0.65，均方根誤差RMS由0.031（先驗源）降低到0.028（模擬結(jié)果）；基于反演源的模式模擬結(jié)果的歸一化標準偏差為0.38，基于先驗源為0.29.均表明反演結(jié)果較先驗源更接近觀測濃度，更好地反映了實際排放.

建議積累更長期資料，則可反演在更長時間段如整個減排進程中我國排放量及排放分布的變化，反映我國的逐步減排HCFC-142b進程中HCFC-142b的排放對大氣HCFC-142b濃度影響.

3 結(jié)論

3.1 利用自上而下法基于FLEXPART模式反演了中國2009～2010年HCFC-142b的排放量及其分布.

3.2 結(jié)合文獻報道的以往年度排放量結(jié)果，2008年～2010年中國HCFC-142b排放量呈上升趨勢.

3.3 我國HCFC-142b主要排放集中在華北地區(qū)、四川盆地、長江中下游平原及珠江三角洲地區(qū)，而東部沿海地區(qū)在2009至2010年排放增幅明顯.

3.4 通過先驗信息選擇、減少反演網(wǎng)格數(shù)以及分辨率的適當選取降低了模擬的不確定性.

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致謝：感謝挪威大氣研究所（NILU）Stohl博士提供開源的FLEXPART模式，瑞士聯(lián)邦材料測試與研究實驗室（Empa）的Henne博士對反演算法提供的指導，以及上甸子本底站工作人員的辛勤勞動.

Study of Chinese HCFC-142b emission by inverse model.

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IU Zhao， YAO Bo， AN Xing-qin， ZHOU Ling-xi*， LUAN Tian， WANG Hong-yang， ZHANG Gen， CHENG Si-yang （Key Laboratory for Atmospheric Chemistry， Chinese Academy of Meteorological Sciences， China Meteorological Administration， Beijing 100081， China）. China Environmental Science，2015，35（4）：1040～1046

The inversion method was used to estimate China’s HCFC-142b emission by using Lagrangian particle dispersion model FLEXPART combined with the in-situ measurement data obtained from Shangdianzi regional atmospheric background station （SDZ）. The Chinese HCFC-142b emissions in 2009 and 2010 were 10.82kt/a and 15.42kt/a，accounted for 29.7% and 45.8% of the global emissions， respectively. The spatial distribution of HCFC-142b emission shows high emission rate in Beijing， Tianjin， Sichuan， Shandong and in the middle and lower reaches of the Yangtze River， in consistent with the results by bottom-up method. The correlation coefficients of concentrations simulated from inversion results was higher than those from prior input， increasing from 0.38 to 0.47 in the year of 2009，and from 0.60 to 0.65 in the year of 2010.

1，1-difluoro-1-chloroethane （HCFC-142b）；FLEXPART Model；emission；inversion method；Shangdianzi background station

X511

A

1000-6923（2015）04-1040-07

劉 釗（1989-），女，黑龍江哈爾濱人，中國氣象科學研究院碩士研究生，研究方向為溫室氣體相關模式.

2014-09-04

國家自然科學基金項目（41030107，41205094）；中國氣象科學研究院基本科研業(yè)務費專項（2014Z004）

* 責任作者， 研究員， zhoulx@cams.cma.gov.cn