生物成因氣生成演化模式探討

林小云，高甘霖，徐 瑩，任 瑩，薛 穎

(油氣資源與勘探技術教育部重點實驗室 長江大學，湖北 武漢 430100)

引 言

生物成因氣分布廣，埋藏淺，為天然氣水合物的主要氣源，將成為人類重要的接替能源[1－2]，引起世界各國的重視。

研究生物成因氣源對評價天然氣水合物資源潛力具有重要的理論和現實意義。20世紀80年代以來，國內外對生物氣的成因進行了研究[1－5]，大多數學者基本認同生物成因氣生成過程是一種包括各種輔酶在內的獨特的生物化學反應，在微生物的作用下，通過CO2還原或者乙酸發酵形成甲烷。有機質在產甲烷菌的作用下最終生成生物氣的過程是一樣的，但由于在不同深度，有機質所處的環境和微生物種類的不同，有機質被降解的過程以及形成的產物都會有明顯的區別，直接影響到生物氣的生成量及特征[3－5]。

通過生烴模擬實驗資料及生物成因氣藏實例分析，系統總結生物氣源巖有機質演化過程和生物成因甲烷氣生成過程的階段性及特征，建立生物氣生成演化模式，為生物氣源巖生氣能力評價提供依據。

1 生物成因氣類型及分布

1.1 生物成因氣的分類

生物成因氣是在微生物作用下生成的，以甲烷為主的天然氣，根據生氣時間和母質以及地質條件的不同，可分為原生型和次生型兩大類。原生傳統生物氣是有機質在未成熟階段(Ro≤0.5%)經厭氧細菌生物化學降解的氣態產物[6－9];若由泥炭或低煤級煤的有機質在煤化作用早期經細菌分解等復雜過程形成則為煤層生物氣[10－14];介于生物甲烷生成高峰之后和成熟石油生成高峰之前(Ro為0.3%～0.6%)有機質中的化學活性熱不穩定組分經低溫生物化學或(和)低溫化學反應合成氣態烴類，稱為生物 －熱催化過渡帶氣[12－14]。次生型生物氣則是經過一定熱演化的有機質及其產物，由于構造抬升等再次受到微生物作用而形成，根據有機質類型和微生物作用的不同，包括原油菌解氣、晚期生物成因氣、煤層菌解氣、淺層次生蝕變改造型氣[15－16]。前三者是原油、熱演化有機質或者煤層在厭氧微生物降解過程中形成的生物氣[17－18]，后者是原油氧化環境下喜氧細菌作用形成[4]。

1.2 生物成因氣分布特征

世界生物氣集中分布在墨西哥灣、庫克灣和西西伯利亞盆地[19]。西西伯利亞盆地及鄰區早在20世紀80年代發現了34個生物氣田，是生物氣和熱解氣的混合氣，烏連戈伊超大氣田就是西西伯利亞盆地的生物氣田[20]。加拿大、德國、意大利、哥倫比亞、日本和中國等國家也發現不同規模的生物氣藏[21]。中國最集中且已經投入開發的原生生物氣田主要分布在柴達木盆地東部三湖地區，目前已經發現澀北一號、澀北二號、臺南、伊克雅烏汝、鹽湖、駝峰山、臺吉乃爾等生物氣田[22]。長江沿岸及云南、安徽等小盆地有原生生物氣顯示，鶯—瓊盆地多為生物－熱催化過渡帶氣或者生物氣與過渡帶氣的混合，松遼、渤海灣、二連、江漢等盆地多分布過渡帶氣和原油菌解氣，在煤系地層發育的鄂爾多斯、準噶爾盆地多有煤層菌解氣分布[23](圖1)。

圖1 中國主要生物氣藏分布

生物氣的分布具有時代新、埋藏淺的特征。世界生物氣藏多存在于白堊紀、古近紀、新近紀和第四紀的三角洲、大陸架和陸相等環境，埋藏深度幾十米到上千米，時代最老的是美國密執安盆地的中—晚泥盆世Antrim頁巖和阿巴拉契亞盆地泥盆紀頁巖的生物氣[19]。中國生物氣藏主要集中分布在第四系、新近系和古近系，尤其是第四系，柴達木盆地三湖地區生物氣田主要分布于第四系中下更新統七個泉組和新近系上新統獅子溝組[24]，深度多在 1700 m 以上[25]。

2 原生型生物氣的形成

原生生物氣和表生菌解氣的生成過程都是在微生物降解作用下，通過CO2還原和乙酸發酵2種途徑形成[26－28]，只是生氣時間不同和主要的厭氧細菌——甲烷菌消化物料存在差異，在成因機制上沒有本質的區別[15]。

2.1 沉積地層中的微生物環境

沉積物自上而下形成了喜氧微生物帶、硫酸鹽還原帶和生物甲烷生成帶3種不同的微生物環境，各種生化環境都有占優勢的微生物群體，這些微生物群體利用各自的環境，創造出有利于不同群體的新環境[27]。喜氧微生物帶發育在水體中和沉積物剖面的上部，喜氧微生物利用溶解在水中的氧氣進行喜氧呼吸，對有機物進行初步分解，當氧氣消耗盡時，沉積環境進入厭氧微生物適宜生存的階段。硫酸鹽還原帶只存在于海水和含硫酸鹽的海洋沉積環境中，陸相沉積一般不含硫酸鹽，當硫酸鹽耗盡后，才進入生物甲烷生成帶，硫酸鹽還原作用和生物產甲烷作用二者呈漸變關系。因此，只有當沉積有機質越過喜氧微生物帶及硫酸鹽還原帶后，才進入生物甲烷生成帶，生成大量生物氣。

2.2 生物成因氣生成過程

生物氣是有機質在微生物作用下經礦化生物化學過程的重要終極產物。生物和動植物體埋藏后，首先經過喜氧微生物的耗氧降解，有機物被分解成產甲烷菌能利用的底物，同時由于氧氣被喜氧微生物消耗及兼性細菌的過渡，逐步演變為厭氧生態環境。在厭氧生態系統中，從聚合有機物到生物甲烷的形成過程主要分為3個階段[5](圖2)。

圖2 厭氧生態環境中有機質降解生甲烷機理(據文獻[29])

(1)第1階段。有機大分子被發酵菌或水解菌分解為氨基酸、糖、脂肪酸、甘油等有機單體，而后水解為還原態有機化合物的丙酸、丁酸、乳酸和醇類等。

(2)第2階段。在不含硫酸鹽和(或)硝酸鹽還原菌的生態環境下，還原態有機化合物被產氫菌和產乙酸菌等降解為乙酸、CO2及甲酸、甲醇、甲胺等和氫。有硫酸鹽和(或)硝酸鹽存在的地質系統中，還原態有機化合物優先被硫酸鹽和(或)硝酸鹽還原菌降解形成H2S，并抑制甲烷菌的產甲烷作用，只有硫酸鹽還原菌消失后，還原態有機化合物才能進一步降解為CO2和乙酸。

(3)第3階段。產甲烷菌在輔酶作用下，通過H2+CO2還原和乙酸發酵2種途徑轉化為甲烷[5]。

上述反應過程決定于沉積物中氧化劑的性質，游離氧分解后以金屬氧化物(MnO2和Fe2O3)為主要氧化劑，硝酸鹽還原后進入硫酸鹽還原帶，最后進入產甲烷菌還原帶。當沉積物表面處于喜氧帶或硫酸鹽還原帶時，有機質被大量氧化、消耗，不利于生物甲烷生成或導致甲烷過早形成，難以保存;只有當沉積物處于過渡性硫酸鹽還原帶之下或碳酸鹽還原帶，且該帶厚度較大時，才有利于生物甲烷生成并保存[30]。深部微生物學研究認為，微生物可以棲息在從地表到4000 m或者更深的地方，這將要重新考慮硫酸鹽還原帶以下微生物甲烷形成的重要性[31－32]。

3 生物成因氣形成演化特征

成巖作用階段早期(生物化學作用階段)有機質的演化特征，在文獻[33－40]有機質成烴研究中有不同程度的描述，但并未進行深入研究。由于不同深度有機質的環境及主要微生物群種的不同，有機質被降解的過程以及形成的產物有明顯的區別，使生物成因氣源巖的演化過程和生物成因氣的生成過程具有明顯的階段性。綜合前人研究成果，結合典型生物氣盆地生物氣形成演化過程剖析，按照生物甲烷的產氣率、微生物群落的配置及其活躍性，將生物氣生成演化劃分為3個階段。

3.1 生物化學生氣早期階段

由于水體至沉積物表層(0到幾十米)存在大量的氧氣，有機質首先發生喜氧微生物的耗氧降解，這個過程的長短影響到有機質的保存和后期烴類的形成。有機質可被喜氧細菌的持續作用全部消耗;而當沉積物受到一定深度水體覆蓋時，游離氧被消耗殆盡，抑制了喜氧細菌的活動。現代沉積研究結果[41－42]表明，在生物化學作用階段有50%～80%的有機質被消耗。這個過程同時也創造了有機質被保存的貧氧環境，在厭氧沉積環境中，沉積物從上到下可劃分為硫酸鹽還原帶、過渡帶(即甲烷厭氧氧化帶)和甲烷形成帶3個特征帶。硫酸鹽還原帶中的還原反應消耗過多的氫而抑制了甲烷的形成，過渡帶中的氧化還原反應受甲烷形成菌－硫酸鹽還原菌綜合體影響[43]，硫酸鹽還原帶中的硫酸鹽下移到過渡帶中，被從甲烷形成帶上移的甲烷氧化消耗，甲烷形成帶由發酵作用產生的大量氫有利于甲烷形成菌形成甲烷[44]。因此，硫酸鹽還原帶到甲烷形成帶，硫酸鹽急劇減少，甲烷迅速增加。生物模擬實驗證實，柴達木盆地三湖坳陷0～200 m存在4類微生物菌群，盡管硫酸鹽還原菌的存在不利于產甲烷菌的活動，但產甲烷菌仍有一定的降解作用，所形成甲烷在淺部鹽層或其他蓋層的遮擋下，于較高部位聚集形成局部氣藏(圖3)[24]。李明宅等[45]在埋深達1400 ～1700 m 的實驗樣品中仍檢測到硫酸鹽還原菌，在55℃時該樣品中硫酸鹽還原菌產H2S率高，抑制產甲烷菌的作用，說明在55℃時不產氣;在65、75℃時，抑制作用解除后，才開始產氣(表1)。一般情況下，硫酸鹽還原菌的作用深度在300 m以淺范圍內。

圖3 第四系生物氣生成演化模式圖(據文獻[24])

表1 硫酸鹽還原菌與產氣率關系(據文獻[45])

3.2 生物化學生氣高峰期階段

隨著沉積物埋深增加和溫度升高，硫酸鹽還原菌完全消失，環境條件逐漸適宜產甲烷菌群的生存。淺層發酵菌優先利用可溶有機質，發酵分解為還原態有機化合物，然后，在產氫菌和產乙酸菌的作用下分解形成乙酸、二氧化碳和氫等產甲烷菌可利用的最終底物，產甲烷菌不斷利用移除底物的同時，促使有機質發酵水解并生成大量甲烷。生物模擬試驗表明，在 35、55、65、75℃ 4個溫階，樣品的平均產甲烷量分別為 5.65、5.63、3.98、2.55 mL，以35～55℃這一溫度段的生氣作用占主導地位，為生氣高峰階段[45]。柴達木盆地三湖坳陷深度超過200 m，硫酸鹽還原菌消失，溫度逐漸升高，該階段適應的微生物菌群繁盛，微生物分解大量的有機組分，開始形成大量甲烷氣;1000～1600 m，地層溫度為35～65℃，此階段適宜于本源細菌的生長，同時有機組分的成熟度增加，可供細菌降解的物質增多，微生物菌群數量增多，甲烷產率也達到最高值。而在600～1000 m深度，由于有機組分、溫度、壓力等諸多因素的改變，淺層微生物菌群已不適應此環境，微生物菌群數量有所下降，甲烷產率降低(圖3)。

3.3 生物化學生氣晚期階段

當埋深增加，溫度超過產甲烷菌群生存的極限，加之易被微生物利用的有機質在高峰期階段已被大量降解消耗，可被微生物發酵利用形成產甲烷菌可利用底物的有機質逐漸減少，營養的缺乏以及高溫的影響，產甲烷菌數量急劇減少，活躍性也大大降低，甲烷產率很低且隨著深度增加逐漸減小。該階段，包括木栓質體、樹脂體、經細菌改造的陸源有機質、藻類和高等植物生物類脂物以及富硫大分子等一些特殊組成的有機質，通過低溫生物化學和低溫化學反應生成未熟油和低熟氣[46]。柴達木盆地三湖坳陷1600～2000 m微生物菌群數量不斷減少，1700 m以下已不存在產甲烷菌，至2000 m纖維素分解菌和發酵性菌消失，只在臺南氣田分布少量氣層[24]。

4 生物氣形成演化模式及影響因素

4.1 生物氣形成演化模式

隨著埋藏深度和溫度的增加，生物氣的生成演化呈現階段性的特征(圖4)。

圖4 生物成因氣生成演化模式

(1)生物化學生氣早期階段。具有低溫、高硫酸鹽的抑制等很多不利于生物氣形成的條件，要么直接處于氧化帶之下，由于缺乏良好的圈閉和蓋層，加之成巖性差，形成的甲烷很容易散失;要么處于硫酸鹽還原帶，主要發生硫酸鹽還原作用，抑制產甲烷菌的活動，只能生成少量的甲烷，使有機質得以保存。該階段深度可從沉積物表面延伸到200～300 m左右，溫度一般低于25℃，生物氣產率比較低，在淺層不能形成有效的氣藏。

(2)生物化學生氣高峰期階段。有機質埋深大約為300～1600 m，由于不同地區地質環境條件的不同，深度范圍可能更寬。該階段溫度約為30～70℃，有機質未成熟，Ro一般小于0.4%。生物氣產率和產量的主要控制因素是產甲烷菌和有機質的性質，其他因素如溫度、壓力、鹽度和pH等都是通過影響產甲烷菌而間接影響甲烷的產率。有機質類型決定了微生物可利用的程度，而豐度決定最終的生成量。柴達木盆地雖然整體豐度比較低，但是高的沉積速率形成巨厚源巖厚度彌補了豐度的不足，形成儲量巨大的生物氣藏。

(3)生物化學生氣晚期階段。埋深超過1700 m，地溫達到70℃以上，Ro達到0.4%以上。該階段由于有低溫熱催化作用的參與，產物除了生物甲烷以外，還包括一些重烴氣。甲烷含量一般達98%以上，C2—C4的重烴含量很少，絕大多數低于0.5%，干燥系數(甲烷含量與重烴總量比值)很高，C1－C3烴類氣體成分比值 R通常大于1000[4]，為典型的干氣。

此演化模式的深度范圍，不同的地質和環境條件會有一定的差異，取決于碳酸鹽還原帶的厚度以及生物菌群類型，柴達木盆地生物氣生成下限深度至少達到2000 m，中下部(深度為700～1600 m)地層甲烷產率相對較高，是淺部地層的3～4倍。模擬實驗證明，古細菌醇在2000 m的深度范圍內仍然存在，說明2000 m并不是產甲烷菌的生存下限[16]，只是環境條件已越來越不適合產甲烷菌生存，導致產甲烷菌數量減少，產甲烷量也相應逐漸減少，有機質低溫熱解催化產氣開始起作用。

4.2 生物氣形成的影響因素

生物氣的形成是微生物新陳代謝的產物，取決于主要細菌產甲烷菌的生存和大量活動，影響甲烷菌生存和活動的根本因素在于提供細菌生存和繁衍的營養源(有機質)及維持較高活性的地質條件[19]。包括可溶有機質在內的豐富有機質[47]及半腐殖型和草本腐殖型有機質類型是形成生物氣的物質基礎[48－50]，持續沉降和快速沉積是保證生物氣生成的地質因素。絕對厭氧環境、還原條件(Eh﹤300)、低濃度硫酸根離子、適宜的溫度(一般不高于80℃)使產甲烷菌得以大量活動，是生物氣形成的前提。同時，較疏松的細粒沉積物中有機質富集且有較大孔隙，有利于細菌的生存和活動[50]。因此，以草本植物為主的母質快速沉積，低溫、封閉的缺氧環境以及低的成巖演化階段，是生物氣生成的物質與環境條件;而發酵菌、厭氧菌、產甲烷菌等微生物菌群的發育與繁盛，則是生物氣生成的動力條件。

5 結論

(1)按照生氣時間和母質以及地質條件的不同，生物成因氣可劃分為2型7類，包括原生型的傳統生物氣、煤層生物氣、生物－熱催化過渡帶氣和次生型的原油菌解氣、煤層菌解氣、晚期生物成因氣、淺層次生蝕變改造型氣。主要分布于新近系和第四系中，埋深大多在2000 m以內。

(2)生物成因氣是有機質在厭氧環境中微生物作用下，通過CO2還原和乙酸發酵2種途徑形成的最終產物。

(3)有機質被降解的過程以及形成的產物具有明顯的階段性特征。生物化學生氣早期，具有低溫、高硫酸鹽抑制等不利條件，生物氣產率比較低;生物化學生氣高峰期，發酵菌優先利用可溶有機質分解成產甲烷菌可利用的底物，同時產甲烷菌發酵水解底物生成大量甲烷，以35～55℃為最佳生氣溫度;生物化學生氣晚期，地溫達到70℃以上，不適宜產甲烷菌群生存及可利用底物減少，甲烷產率很低。

(4)生物氣的形成取決于維持產甲烷菌生存和繁衍可以利用的營養源(有機質)及維持較高活性的地質條件，有機質豐度和類型、高沉積速率等地質環境及微生物發育程度成為影響生物氣形成的主要因素。

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