燃料元件鈾沾污所致冷卻劑中裂變產物活度濃度研究

鄭寧寧，于 雷

(1.海軍工程大學核能科學與工程系，武漢 430033;2.92609部隊，北京 100077)

壓水反應堆燃料元件中的UO2芯塊經中子輻照后發生裂變反應，生成氣態和固態裂變產物，裂變產物在元件中遷移，積存在芯塊與包殼的間隙中，并通過擴散作用滲透入冷卻劑［1］。如果燃料元件包殼存在缺陷或發生破損，則會有大量的裂變產物從反應堆芯進入冷卻劑。通過監測和分析壓水反應堆一回路冷卻劑中裂變產物核素的活度濃度，能夠有效判斷堆內燃料元件的破損情況。但另一方面，受燃料元件制造工藝的限制，元件包殼外表面被鈾沾污的情況在所難免，盡管經過嚴格的洗消，包殼表面仍會殘留有微量鈾，沾污鈾在堆內中子的照射下生成裂變產物，沾污鈾產生的裂變產物在反沖、擊出、熱遷移、冷卻劑沖刷等機制下進入冷卻劑中，從而給冷卻劑中裂變產物的來源的判斷帶來一定困難，因此燃料元件包殼沾污鈾所致的冷卻劑中的裂變產物核素成為判斷元件破損的重要干擾因素之一［2］。

通過對燃料元件包殼沾污鈾所致的一回路冷卻劑中的裂變產物核素進行研究，給出包殼沾污鈾所致的裂變產物核素活度濃度的計算方法和影響因素，可為燃料元件破損研究提供技術基礎［3］。

1 計算模型

1.1 燃料元件鈾沾污所致一回路冷卻劑中裂變產物活度濃度的計算方法

一回路水中裂變產物核素i的活度，一方面，由裂變生成或由其他核素衰變而來或核反應轉化而來而不斷增加;另一方面，由于自身衰變或核反應轉化為另一種核素以及一回路系統的凈化、沉積等而不斷減少［4］。單位時間內一回路水中裂變產物核素i的原子濃度Xi的計算公式為

式(1)中:φ是活性區平均熱中子通量，該值與反應堆運行功率有關，1/cm2·s;σf是235U的裂變截面，cm2;NU是沾污235U的總原子數，NU=;S為燃料元件包殼表面的總面積，m是單位面積上235U的沾污量，g/cm2，A0是阿伏加德羅常數，A是235U的摩爾質量，g/mol。

Yi是第i種裂變產物核素的產額，無量綱。λi為核素i的衰變常數，1/s。σi為核素i的熱中子吸收截面，cm2，σi與反應堆的運行功率有關。

t為反應堆運行時間(s)。η是沾污鈾裂變產物核素進入一回路水的份額，由于裂變產物的反沖范圍在10 μm以內，因此只有在元件包殼外表面10 μm以內發生的裂變才能使裂變產物進入到冷卻劑中，偏保守地假設，沾污鈾的裂變核有一半經反沖進入到一回路水中，另一半仍隱藏于元件包殼的基體材料中，即取 0.5，無量綱［5，6］。

ri是一回路凈化系統單位時間對裂變產物的凈化因子，1/s:ri=ε·，V為一回路水總體積(cm3)，Q是單位時間內一回路水的凈化量(cm3/s)，ε是一回路水流經凈化裝置一次裂變產物核素i的去除效率，無量綱。

Xi是一回路冷卻劑中核素 i在 t時刻的原子濃度，1/cm3，核素 i的放射性活度濃度 Ai= λi·Xi，Bq/L。

求解式(1)可得

同理，若已知一回路水中典型核素i在t時刻的活度濃度Aiω(t)，則對應的燃料元件包殼表面的235U的沾污量m

1.2 燃料元件鈾沾污所致一回路冷卻劑中裂變產物活度濃度的影響因素

反應堆燃料元件包殼鈾沾污所致的一回路水中裂變產物核素的活度濃度主要受以下因素的影響:

燃料元件包殼表面沾污鈾的量;反應堆內熱中子通量，或反應堆運行功率;反應堆的運行時間;反應堆一回路系統對裂變產物核素的凈化效率;235U及裂變產物核素的性質，如235U的裂變截面、裂變產物核素的累計產額和衰變常數等。

1.3 參數設定及假設

計算采用某核動力裝置反應堆堆芯及燃料元件的主要設計參數［7］:反應堆熱功率為110 MW，一回路冷卻劑的總質量為22.51 t，反應堆下泄流量(凈化)為1.11 ×103 cm3/s，燃料元件中235U的富集度為3.4%，燃料包殼表面金屬鈾的沾污量為8.21 ×10-10g/cm2。

放射性核素的衰變常數λi、吸收截面σi、裂變核素的產額Yi均取自ENDF-Ⅵ截面庫數據;活性區平均熱中子通量φ由反應堆設計商用軟件BMFGD計算，取四群(熱中子)的平均值，并根據反應堆的實際運行功率進行比例推算［8］。

2 計算結果與分析

2.1 與實驗結果的比較

采用Fortran95編寫的計算程序對燃料元件包殼沾污鈾所致的一回路水中的裂變產物核素進行了計算。同時，為驗證計算模型的合理性和計算程序的準確性，對反應堆正常運行情況功率下(運行功率11.5%)的一回路水進行取樣，并采用HPGe γ譜儀對該反應堆一回路水中的裂變產物核素進行了實驗測量。計算結果與實驗結果列于表1中。

表1 一回路水中主要裂變產物核素活度濃度計算值和實測值的比較

由表1可見，計算所得的一回路水中主要裂變產物核素的活度濃度與實際取樣監測數據的比值小于5.0，兩者在基本處于同一量級，理論計算與實測數據基本吻合，計算模型構建、參數選擇和程序是合理的。

2.2 反應堆不同運行功率下的沾污鈾所致的裂變產物核素活度濃度

反應堆分別在11.5%、13%、30%、50%及100%運行功率下，在某一運行時刻，因燃料元件沾污鈾所致的一回路水中裂變產物核素的活度濃度計算結果如表2所示。

表2 反應堆不同運行功率下，裂變產物核素活度濃度的計算結果(Bq·L-1)

由表2可知，在元件包殼表面沾污鈾所致的裂變產物核素中，氪、氙、碘類裂變產物核素的活度濃度較大，為104 Bq·L-1量級。

在反應堆不同運行功率下，元件包殼沾污鈾所致的一回路水中85mKr和133Xe活度濃度隨反應堆運行時間的變化見圖1所示。

圖1 沾污鈾所致一回路水中85mKr、133Xe活度濃度隨時間的變化

由圖1可知，燃料元件包殼鈾沾污所致的一回路冷卻劑中裂變產物核素活度濃度與反應堆運行時間呈對數變化趨勢，隨著反應堆運行時間的增加，一回路冷卻劑中的裂變產物核素活度濃度趨于理論上的最大值。

2.3 計算誤差分析

為便于計算和分析，本文對燃料包殼制造期間沾污了微量的鈾、沾污鈾在堆內中子照射下發生裂變、部分裂變產物進入一回路系統并在其中發生核反應以及凈化、沉積、衰變等一系列復雜的物理過程進行了簡化和假設，這一處理將可能引入誤差:

1)計算中假設包殼上沾污的鈾均位于反應堆活性段，即沾污鈾中的235U均參與裂變反應，這一假設會致使計算結果偏高。

2)未考慮反應堆啟堆排水，停堆放水以及核潛艇修理過程中的串洗換水等影響;此外，計算未考慮活化產物顆粒在管道和部件表面的沉積效應。

3 結論

本文計算所得結果與γ譜實驗分析結果基本一致，所搭建的物理模型能夠反映元件包殼沾污所致的一回路水中裂變產物的產生和減少規律，所編制的計算程序能夠用于分析元件包殼沾污鈾所致的一回路水中裂變產物的含量。在元件包殼表面沾污鈾所致的裂變產物核素中，氪、氙、碘系裂變產物核素的活度濃度較大;裂變產物核素的活度濃度隨著反應堆運行時間的增加趨于平衡。

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