神華CCS項(xiàng)目大氣監(jiān)測系統(tǒng)及監(jiān)測分析

文 虎，樊貴縣，翟小偉，趙興雷，馬 瑞，翁 力（1.西安科技大學(xué)能源學(xué)院，陜西　西安710054；2.西部礦井開采及災(zāi)害防治教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西西安710054；，北京低碳清潔能源研究所，北京102200）

神華CCS項(xiàng)目大氣監(jiān)測系統(tǒng)及監(jiān)測分析

文 虎1，2，樊貴縣1，2，翟小偉1，2，趙興雷3，馬 瑞3，翁 力3
（1.西安科技大學(xué)能源學(xué)院，陜西西安710054；2.西部礦井開采及災(zāi)害防治教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西西安710054；3，北京低碳清潔能源研究所，北京102200）

為緩解目前CO2濃度升高導(dǎo)致的溫室效應(yīng)等環(huán)境問題，神華集團(tuán)于2011年開啟了每年10萬噸的CCS （CO2的捕集與封存）項(xiàng)目，為防止封存的CO2逃逸到大氣中，對封存區(qū)地表大氣CO2濃度和CO2通量主要采取渦度相關(guān)系統(tǒng)進(jìn)行監(jiān)測。介紹了渦度相關(guān)技術(shù)的基礎(chǔ)理論，分析了該技術(shù)應(yīng)用在CCS項(xiàng)目中的初期監(jiān)測結(jié)果，并對目前導(dǎo)致封存區(qū)地表CO2通量異常的原因進(jìn)行了預(yù)測和分析。結(jié)果表明:導(dǎo)致封存區(qū)CO2通量異常的主要原因是CO2封存區(qū)緩沖罐的自然排放，并根據(jù)初步分析對后續(xù)的監(jiān)測提出了合理的建議。

渦度相關(guān)法；CO2的捕集與封存（CCS）；大氣監(jiān)測；CO2通量

近年來，由于CO2大規(guī)模的排放而引起的溫室效應(yīng)日益嚴(yán)重，對CO2的捕集與封存（CCS）成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)。我國也相繼開展了CO2的捕集和資源化利用的研究，神華集團(tuán)于2011年在內(nèi)蒙古鄂爾多斯啟動了每年10萬噸的CO2深部咸水層封存項(xiàng)目［1］。

對于這一新技術(shù)，除有政治、政策問題及經(jīng)濟(jì)可行性考慮外，還存在許多技術(shù)以及政府和公眾的接受性問題［2］。其中焦點(diǎn)之一是能否保證CO2的安全永久埋存，這也是目前眾多示范工程的主要目的。因?yàn)榈刭|(zhì)封存的CO2一旦泄漏，不僅對人類的身體健康造成影響，而且還可能污染地下水，提高地下水碳酸濃度以及重金屬的濃度，且泄漏的CO2進(jìn)入土壤后，還會影響土壤生物系統(tǒng)及植被根系，破壞生態(tài)系統(tǒng)平衡。此外，大量的CO2注入地層，使地層壓力增加，還可能誘發(fā)地震［3-4］。因此，需要對其進(jìn)行系統(tǒng)、完整、有效的監(jiān)測，以保證CO2埋存的安全實(shí)施［5］，進(jìn)而解決CO2地質(zhì)封存的安全性和公眾信任等問題，為后續(xù)CCS的研究提供依據(jù)［6］。

整個監(jiān)測包括VSP地震監(jiān)測、地下水質(zhì)監(jiān)測、土壤CO2通量監(jiān)測、地表CO2濃度監(jiān)測、大氣CO2通量監(jiān)測，其中大氣監(jiān)測作為整個監(jiān)測的重要環(huán)節(jié)之一，是驗(yàn)證CO2地質(zhì)封存在較長一段時間后的合理性和安全性的重要手段，也是工程實(shí)施的重要工作。近年來，渦度相關(guān)技術(shù)經(jīng)過長期的理論發(fā)展與技術(shù)進(jìn)步，被認(rèn)為是國內(nèi)外測定CO2通量、水熱通量的最可靠方法［7］，國內(nèi)外應(yīng)用該技術(shù)解決了均勻下墊面假設(shè)下森林和農(nóng)田等生態(tài)系統(tǒng)的CO2通量和水熱通量的計(jì)算問題，目前致力于非理想下墊面（真實(shí)地形）的CO2通量和水熱通量的計(jì)算。在國內(nèi)，應(yīng)用渦度相關(guān)技術(shù)起步較晚，用此方法測定水熱通量已有一定的知識積累，但測定CO2通量還處于資料收集階段［8］。在國外，渦度相關(guān)技術(shù)已成為CCS項(xiàng)目中大氣監(jiān)測最有效的方法［9］，它是通過快速傳感器測定封存區(qū)周圍大氣中湍流運(yùn)動產(chǎn)生的風(fēng)速脈動和CO2濃度脈動，直接計(jì)算風(fēng)速脈動和CO2濃度脈動的協(xié)方差來獲取CO2通量，并通過CO2通量的變化來分析封存的CO2是否逃逸到空氣中而達(dá)到監(jiān)測目的。

1　渦度相關(guān)法監(jiān)測原理

1.1渦度相關(guān)法概念

渦度相關(guān)法提供了一種直接測定植被與大氣間CO2、水、熱通量的方法［7］。該方法1951年由澳大利亞科學(xué)家Swinbank提出［10］，渦度相關(guān)是指某種物質(zhì)的垂直通量，即這種物質(zhì)的濃度與其垂直速度的協(xié)方差。渦度相關(guān)法可測得生態(tài)系統(tǒng)長期或短期的環(huán)境變量，使人類能定量理解生態(tài)系統(tǒng)中水和CO2的交換過程，能更深入地了解氣候變化對生態(tài)系統(tǒng)所造成的影響［11］。渦度相關(guān)法也為土壤、植被、大氣之間的物質(zhì)和能量交換模型提供了一種直接驗(yàn)證手段，人們可以通過渦度相關(guān)技術(shù)所測得的碳通量來推算某一地區(qū)的凈初級生產(chǎn)力和蒸發(fā)量。

1.2渦度相關(guān)法通量計(jì)算原理

設(shè)單位質(zhì)量的流體物質(zhì)S在充分發(fā)展湍流中，平均向上的通量為F，見圖1，且渦度相關(guān)法有如下兩個假設(shè):

（1）水平方向上的輸入與輸出相等，即

（2）平均垂直風(fēng)速為零，即

式中:u和w分別為水平和垂直風(fēng)速（m/s）；ρv為物質(zhì)濃度（mg/m3）。

平均垂直通量F為

式中:w′和ρ′v表示垂直風(fēng)速與物質(zhì)濃度的脈動值。

上式表明，只需測量垂直風(fēng)速（m/s）與CO2濃度（mg/m3），并計(jì)算出它們的協(xié)方差，便可求出對應(yīng)的垂直CO2通量FC［mg/（m2·s）］。

圖1　垂直通量F直觀計(jì)算圖Eig.1 Diagram of vertical fluxes F calculation

2　研究方法

2.1大氣監(jiān)測系統(tǒng)組成與數(shù)據(jù)來源

神華CCS項(xiàng)目封存區(qū)位于內(nèi)蒙古自治區(qū)伊金霍洛旗烏蘭木倫鎮(zhèn)陳家村，地面海拔為1 330 m，盛行風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)。大氣監(jiān)測采用了開路式渦度相關(guān)系統(tǒng)，主要由開路式CO2/H2O分析儀（Li7500，LICOR，USA）、超聲風(fēng)速儀（CSAT-3，Campbell，USA）和數(shù)據(jù)采集器（CR1000，Campbell，USA）組成。充分考慮所需的觀測范圍及建筑物、人為活動、汽車尾氣排放、大氣層結(jié)的影響，最后將通量監(jiān)測設(shè)備安裝在圖2中標(biāo)注的位置，其安裝高度為10 m，主要測量地表與大氣間的通量交換，采樣頻率為10 Hz，在線計(jì)算30 min通量及其他各種必要的協(xié)方差并把結(jié)果存儲在數(shù)據(jù)采集器內(nèi)。按照微氣象學(xué)符號協(xié)定，凈生態(tài)系統(tǒng)CO2交換（NEE）向下通量（即碳吸收）用負(fù)號表示［12］。

2.2數(shù)據(jù)分析研究

本次選取2014年8月10日至2015年3月24日的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，為確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，對渦動相關(guān)系統(tǒng)的半小時通量數(shù)據(jù)進(jìn)行了3次坐標(biāo)旋轉(zhuǎn)和WPL密度效應(yīng)修正［13］，并對由于降雨、系統(tǒng)故障等因素造成的數(shù)據(jù)丟失進(jìn)行了剔除。另外，為了消除夜間低湍流的影響，以夜間摩擦風(fēng)速大于0.1 m/s為標(biāo)準(zhǔn)對數(shù)據(jù)進(jìn)行了篩選［14］，并將篩選后的數(shù)據(jù)根據(jù)風(fēng)向分為16個區(qū)，得到風(fēng)向頻率分布圖和平均風(fēng)速雷達(dá)圖，見圖3和圖4。

圖2　監(jiān)測點(diǎn)與封存場地示意圖Eig.2 Diagram of monitoring sites and storage area

圖3　風(fēng)向頻率分布圖Eig.3 The distributionof wind direction frequency

圖4　風(fēng)速隨風(fēng)向分布圖

由圖3和圖4可見，在選取的時間段內(nèi)封存區(qū)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)閃NW和SSE風(fēng)向，且平均風(fēng)速都大于1 m/s，這消除了低湍流的影響，充分保證了數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

對半小時監(jiān)測數(shù)據(jù)（將半小時內(nèi)的10 Hz數(shù)據(jù)求平均所得）以時間為橫坐標(biāo)，CO2濃度和CO2通量為縱坐標(biāo)作圖，得到CO2濃度和CO2通量散點(diǎn)圖，見圖5和圖6。

圖5　半小時時序上CO2濃度變化Eig.5 Half-hour series of CO2concentrations

圖6　半小時時序上生態(tài)系統(tǒng)碳交換Eig.6 Half-hour series of the ecosystem carbon exchange

由圖5可見，在選取的時間段內(nèi)封存區(qū)CO2的濃度變化整體趨勢比較穩(wěn)定，但圖中依然存在如此多離散的點(diǎn)，說明監(jiān)測設(shè)備受到周圍碳源的影響。這是因?yàn)?014年10月15日至2015年1月10日之間封存區(qū)附近有施工單位施工，對監(jiān)測數(shù)據(jù)產(chǎn)生了一定的影響，如CO2濃度變化整體趨勢增加，且高濃度離散的點(diǎn)增多，期間還對監(jiān)測設(shè)備造成了破壞，導(dǎo)致中間有小部分?jǐn)?shù)據(jù)缺失。

由圖6可見，半小時時序上生態(tài)系統(tǒng)碳交換有明顯的日變化趨勢，即白天作物光合作用大于呼吸作用，吸收CO2，CO2通量為負(fù)值，夜間CO2通量為正值，整體趨勢在零附近波動，符合自然生態(tài)系統(tǒng)規(guī)律；但是也存在很多NEE絕對值較大的點(diǎn)，這說明原有的生態(tài)系統(tǒng)碳交換受到了觀測塔周圍碳源的擾動，從一定程度上反映出周圍環(huán)境可能存在別的碳源，還需做進(jìn)一步分析。

由于自然生態(tài)系統(tǒng)的背景碳交換比較復(fù)雜，單從散點(diǎn)圖很難加以判斷，還需結(jié)合風(fēng)向分布來進(jìn)做一步分析。為了排除施工對監(jiān)測的影響及冬天雨雪天氣對設(shè)備信號的干擾，本文選取2014年8月11日至10月15日和2015年1月16日至3月24日兩個時間段數(shù)據(jù)分別作雷達(dá)圖進(jìn)行比較分析，并將兩個時間段監(jiān)測數(shù)據(jù)按風(fēng)向分為16個區(qū)，對每個區(qū)內(nèi)的CO2濃度和CO2通量求平均值，得出兩個時間段的CO2濃度和CO2通量隨風(fēng)向的分布圖，見圖7和圖8。

圖7　CO2濃度隨風(fēng)向分布圖Eig.7 Distribution of CO2concentrations with the wind directions

圖8　CO2通量隨風(fēng)向分布圖Eig.8 Distribution of CO2fluxes with the wind directions

由圖7可以看出:2014年8月11日至10月15日之間的CO2濃度在620～660 mg/m3之間，且相對穩(wěn)定，而隨著季節(jié)變化，2015年1月16日至3月24日之間CO2濃度增加到700～740 mg/m3之間，且CO2濃度在各個風(fēng)向上都有所增加，在WNW方向和SSE方向上增加尤為明顯，但單一地通過CO2濃度變化不能判斷是否有碳泄漏，因?yàn)樵撟兓稻谏鷳B(tài)系統(tǒng)的自然變化范圍之內(nèi)。

由圖8可以看出:除WNW方向外，兩個時間段的其他各方向CO2通量均在零附近正常變化，但WNW方向上CO2通量變化較為異常，且變化較大，均為負(fù)值。根據(jù)CO2通量計(jì)算公式［見式（3）］，F(xiàn)C負(fù)值，則說明該地表CO2為向下吸收趨勢，這也充分表明在監(jiān)測塔的WNW方向上有很強(qiáng)的碳吸收。針對出現(xiàn)的這種情況做如下三種假設(shè):第一，該地表地貌形態(tài)特殊，植物密集，但根據(jù)封存區(qū)地貌顯示，該方向上地貌與周圍環(huán)境一致，且植物稀少，故排除；第二，地下CO2泄漏導(dǎo)致，但從CO2通量數(shù)據(jù)顯示，兩個時間段平均CO2通量值分別為-0.72 mg/（m2·s）和-1.15 mg/（m2·s），CO2從地表往上泄漏，屬于釋放過程，10 m高的監(jiān)測系統(tǒng)監(jiān)測的CO2通量應(yīng)該為正，故排除；第三，由封存區(qū) WNW方向上的封存泵和緩沖罐泄壓釋放的氣體導(dǎo)致，封存區(qū)緩沖罐安裝高度為15 m，根據(jù)罐內(nèi)溫度和壓力會自動排放CO2，根據(jù)現(xiàn)場觀察，該時間段內(nèi)緩沖罐CO2一直在釋放，故很可能是該情況導(dǎo)致，下面做進(jìn)一步分析。

結(jié)合圖7發(fā)現(xiàn)，該方向上CO2濃度均高于整體平均值，一旦風(fēng)向?yàn)閃NW時，會將此處的高濃度CO2信息帶到下風(fēng)向的監(jiān)測設(shè)備。這是因?yàn)镃O2密度比空氣重，排放源距離監(jiān)測設(shè)備不遠(yuǎn)，高濃度的CO2在與大氣均勻混合之前，就能將信息帶給下風(fēng)向的監(jiān)測設(shè)備，進(jìn)而出現(xiàn)CO2濃度高、CO2通量為負(fù)的情況。此外，根據(jù)該項(xiàng)目合作單位中國礦業(yè)大學(xué)針對封存區(qū)的地表模型對風(fēng)速為1 m/s、泄漏速率為10 L/min的下風(fēng)向截面不同時刻CO2泄漏擴(kuò)散過程模擬結(jié)果顯示，在泄漏初始時刻，CO2氣云在截面上是均勻向四周擴(kuò)散的，但在風(fēng)速的影響下，瞬間向下風(fēng)向方向擴(kuò)散，之后一直按照這樣的擴(kuò)散趨勢向下風(fēng)向擴(kuò)散，擴(kuò)散的范圍越來越大，CO2濃度值由泄漏源逐漸向下風(fēng)向減小，且隨著擴(kuò)散時間的增大，截面的CO2在重力的作用下逐漸向地面下沉［15］，見圖9。

上述模擬結(jié)果說明，當(dāng)風(fēng)向?yàn)閃NW時，監(jiān)測設(shè)備處于儲罐的下風(fēng)向，且勢必會受到儲罐CO2泄漏的影響，才會導(dǎo)致監(jiān)測設(shè)備上表層CO2濃度比下表層CO2濃度高，從而出現(xiàn)上述CO2通量為負(fù)值且CO2濃度偏高的情況，進(jìn)一步證明了上述假設(shè)。最后當(dāng)CO2停止注入后，緩沖罐內(nèi)氣體釋放停止后，可進(jìn)一步加以驗(yàn)證。

圖9　風(fēng)速為1 m/s、泄漏速率為10 L/min的下風(fēng)向截面不同時刻CO2泄漏擴(kuò)散過程模擬圖Eig.9 Simulated diagramsof the leakage and diffusion process of CO2at the downwind cross section with wind speed 1 m/s，leakage rate 10 L/min

其他風(fēng)向上CO2通量均在-0.2～0.2 mg/（m2·s）范圍內(nèi)波動。根據(jù)楊娟等［16］在位于內(nèi)蒙古錫林浩特市東偏北24 km處的中國氣象局沈陽大氣環(huán)境研究所內(nèi)蒙古典型原生態(tài)系統(tǒng)野外觀測站的研究，得到了該地區(qū)全年的CO2通量在-0.25～0.1 mg/（m2·s）之間變化（見圖10），一天的CO2通量在-0.3～1.3 mg/（m2·s）之間變化（見圖11）。該觀測點(diǎn)下墊面相對均勻、平坦，屬溫帶大陸性半干旱氣候，冬季寒冷干燥，夏季溫暖濕潤，太陽輻射較強(qiáng)，年均氣溫為2℃，年均降水量約260 mm，降水主要集中在6～9月份，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)；優(yōu)勢植物以克氏針茅和羊草為主；土壤類型為淡栗鈣土，土壤腐殖質(zhì)層較薄，地貌與封存區(qū)相似，故可將此地區(qū)當(dāng)作封存區(qū)自然生態(tài)系統(tǒng)的本底值作對比。經(jīng)對比發(fā)現(xiàn)，封存區(qū)除WNW方向外，其他方向CO2通量均在正常范圍內(nèi)變化，看不出有CO2泄漏的情況。

圖10　內(nèi)蒙古克氏針茅草原CO2通量月均變化［16］Eig.10 Monthly average change of CO2fluxes in Inner Mongolia Stipakrylovii steppe

圖11　內(nèi)蒙古克氏針茅草原CO2通量日均變化［16］Eig.11 Daily average change of CO2fluxex in Inner Mongolia Stipakrylovii steppe

3　結(jié)論與建議

針對神華CCS項(xiàng)目大氣監(jiān)測系統(tǒng)研究可以發(fā)現(xiàn)，單一地從CO2濃度和CO2通量的散點(diǎn)圖中很難挖掘數(shù)據(jù)信息，巧妙地通過將散點(diǎn)圖轉(zhuǎn)化為雷達(dá)圖能更直觀地觀察出封存區(qū)近地表CO2濃度和CO2通量的變化以及隨風(fēng)向的分布規(guī)律。同時，為了消除施工等外在因素對監(jiān)測系統(tǒng)的影響以及掌握季節(jié)變化對CO2通量的影響，采用了分段對比的分析方法，進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)了WNW方向上的CO2通量異常現(xiàn)象，并分析得出:導(dǎo)致WNW方向上CO2通量異常的主要原因是壓縮CO2的緩沖罐的自然釋放。封存區(qū)其他風(fēng)向CO2濃度整體變化趨勢均在季節(jié)變化范圍之內(nèi)，CO2通量也滿足凈生態(tài)系統(tǒng)碳交換，有明顯的生態(tài)系統(tǒng)的日變化趨勢，即白天植物光合作用大于呼吸作用，CO2通量為負(fù)值，夜間相反，CO2通量為正值。

此外，通過渦度相關(guān)監(jiān)測系統(tǒng)在CCS項(xiàng)目中的應(yīng)用和實(shí)施，也發(fā)現(xiàn)了單一地通過渦度相關(guān)技術(shù)監(jiān)測很難識別地下CO2的微量泄漏，因?yàn)樽匀槐尘吧鷳B(tài)系統(tǒng)的碳交換量會將其隱藏，不易察覺。所以在CO2注入時應(yīng)參照國外CCS項(xiàng)目，加入一些生態(tài)系統(tǒng)中本底值較低且相對穩(wěn)定、容易監(jiān)測的失蹤劑，如CH4、SE6等，能更準(zhǔn)確地提升監(jiān)測效果［17］。大氣監(jiān)測是一個長期監(jiān)測的過程，要想提高監(jiān)測的準(zhǔn)確性，需通過長期的監(jiān)測數(shù)據(jù)來進(jìn)一步分析判斷，且監(jiān)測過程中應(yīng)盡量避免一些影響監(jiān)測的客觀因素，如封存區(qū)附近的施工、CO2壓縮儲罐自身的泄漏、雨雪天氣對監(jiān)測設(shè)備信號的干擾等。同時，渦度相關(guān)監(jiān)測系統(tǒng)只是整體監(jiān)測的一部分，單獨(dú)從大氣渦度監(jiān)測不易判斷CO2是否泄漏，還需與整體監(jiān)測方案的監(jiān)測結(jié)果相結(jié)合，才能得到更準(zhǔn)確的監(jiān)測結(jié)果。

致謝：本文得到了神華集團(tuán)有限責(zé)任公司、北京低碳清潔能源研究所和神華煤制油化工有限公司等CCS項(xiàng)目實(shí)施單位的大力支持，特此感謝。

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Atmospheric Monitoring System and Analysis of Shenhua CCS Project

WEN Hu1，2，EAN Guixian1，2，ZHAI Xiaowei1，2，ZHAO Xinglei3，MA Rui3，WENG Li3
（1.School of Energy Engineering，Xi'an University of Science and Technology，Xi'an 710054，China；2.Key Laboratory of Western Mine Mining and Disaster Prevention of the Ministry of Education，Xi'an 710054，China；3.National Institute of Clean-and-low-carbon Energy，Beijing 102200，China）

In order to alleviate the current environmental problems of the greenhouse effect caused by increased CO2concentrations，Shenhua Group in 2011 started the annual 100000 tons of Carbon Capture and Sequestration（CCS）project.To prevent CO2from escaping into the atmosphere，this project applies an eddy covariance system to monitoring CO2concentrations and fluxes of near the surface of the storage area. This paper first introduces the related technical theory of eddy covariance，then analyzes the early-stage monitoring results with the technology applied in the CCS project，predicts and analyzes the surface CO2flux anomalies in current storage area.The results show that the main reason of the CO2flux anomalies in storage area is the buffer tank's natural emission.At last the paper puts forward some reasonable suggestions for the subsequent monitoring according to the preliminary analysis.

eddy covariance；Carbon Capture and Sequestration（CCS）；atmospheric monitoring；CO2flux

X84

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.05.013

1671-1556（2015）05-0073-06

2015-03-26

2015-05-19

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51404195）；國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2011BAC08B00）

文 虎（1972—），男，博士，教授，主要從事煤炭自燃機(jī)理、預(yù)測與防治技術(shù)和安全工程及技術(shù)等方面的科研與教學(xué)工作。E-mail: