完全阻塞氣泡在T型不等寬微通道分岔口的破裂動力學

溫宇，朱春英，付濤濤，馬友光

（天津大學化工學院，化學工程聯合國家重點實驗室，天津化學化工協同創新中心，天津 300072）

微流控技術在近年來得到飛速發展，因其具有易調控、裝置小型化等特點，在化學分析、藥物研究、材料合成、結晶、乳化等領域得到廣泛應用[1-6]。T 型分岔結構是微流體設備的常用結構，被廣泛用于氣泡或液滴的生成、分配和破裂[7-9]，氣泡（或液滴）的破裂可以實現對其尺寸的調控，因此對氣泡（或液滴）破裂過程的研究具有重要意義。

一些學者已對氣泡（液滴）的破裂機理進行了研究。Fu 等[10]在T 型分岔口對氣泡的破裂行為進行了實驗研究，他們發現對于不同的破裂類型，破裂機理是不同的：氣泡的完全阻塞破裂是由液相慣性力控制，而氣泡的部分阻塞破裂是由慣性力和剪切力共同控制的。Leshansky 等[11]對液滴在對稱T型分岔口的完全阻塞破裂進行了理論分析，發現無量綱為1 最小頸部寬度與時間t 滿足函數關系wm/w0∝t3/7。Hoang 等[12]通過停滯流動模型（stop-flow）得到一個臨界頸部寬度wmc=w0h/(h+w0)，當wm小于此臨近值時，液滴在沒有外部流場的情況下也會發生破裂。Wang 等[13]實驗研究了不對稱T 型分岔口處氣泡的完全阻塞破裂機理，發現氣泡長度和連續相黏度對破裂時間幾乎沒有影響。

目前的研究主要集中于對稱分岔口處的破裂，對于不對稱結構的氣泡破裂機理研究較少。不等寬的T 型微通道是調控氣泡尺寸的重要設備，因此本文對不等寬分岔口處氣泡的完全阻塞破裂動力學進行實驗研究，并考察表觀流速、液相黏度及氣泡長度對破裂過程的影響。

1 實驗材料和方法

實驗所用微通道結構如圖1 所示。微通道是在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）平板上用精密機床加工而成，螺栓將兩塊蓋板（120mm×71mm×10mm）和一塊微芯片（120mm×71mm×3mm）栓接。微通道橫截面為矩形，除不等寬分岔口的支通道外，其余通道尺寸均為800μm×400μm（寬度×深度）。分岔口處的兩個支通道長度相等，均為12.45mm，寬度不等，較寬的支通道尺寸為800μm×400μm（寬度×深度），較窄的支通道尺寸為640μm×400μm。實驗中氣液兩相采用T 型錯流方式進入主通道，氣泡在T 型結構處生成。在下游分岔口處，氣泡破裂成兩個子氣泡并從出口流出。

圖1 微通道結構圖

微量注射泵（Harvard Apparatus PHD22/2000， USA）推動注射器使氣相和液相經由聚四氟乙烯管（內徑為1.06 mm）進入水平放置的微通道。實驗中采用LED 照明燈（LHP-40WP）作為光源，每次改變氣液流量后，待流動穩定5min 使用高速攝像儀（Motion Pro Y-5，USA）進行拍攝記錄，拍攝頻率為2000～10000fps，所有實驗在298K 和常壓下進行。實驗使用N2作為氣相，含表面活性劑十二烷基硫酸鈉（SDS）的蒸餾水和甘油溶液作為液相，流體物性數據見表1。液體黏度通過黏度儀測定（LAUDA iVisc，Germany），液體密度通過密度儀（Anton Paar DMA 4500M，Austria）測定，表面張力通過界面張力儀（OCAH200，Data Physics instruments GmbH，Germany）測定。

表1 流體物性數據表

2 結果與討論

2.1 氣泡的破裂過程

破裂過程中的一些幾何參數如圖2 所示，氣泡的初始長度為l0，分岔前微通道寬度為w0，分岔口較寬微通道寬度為w1=w0，較窄微通道為w2。u 為氣液流量表觀流速[u=(Qg+Ql)/w0h，h 為微通道的深度，Qg、Ql分別為氣液相流量]。氣泡頸部的最小寬度為wm，氣泡頸部最小寬度處水平方向的曲率半徑為R1，垂直方向的曲率半徑為R2。氣泡頸部內側壓力為Pin，氣泡頸部外側受到的擠壓力為Pout。定義wm/w2=1 時為氣泡破裂的零時刻，氣泡破裂的周期為T。氣相流量Qg范圍是52～120mL/h，液相流量Ql范圍是57～127mL/h，相應的Ca 數（Ca=μ u/σ，μ 為液相黏度，σ 為氣液間表面張力）變化范圍是0.0032～0.022。

不等寬T 型分岔口氣泡的完全阻塞破裂過程如圖3 所示。氣泡完全進入T 型分岔口（0ms），在上游液相壓力的作用下，氣泡表面形成一個彎曲的頸部（1.5ms）。彎曲的表面范圍逐漸擴大（5.1ms）。在氣泡破裂的后期，氣泡頸部迅速夾斷，生成兩個大小不等的子氣泡（13.7～14.6ms）。在破裂過程中，氣泡與微通道壁面間始終沒有空隙出現，該過程稱為氣泡的完全阻塞破裂。

圖4 給出了量綱為1 最小頸部寬度wm/w0隨時間的變化。在第一階段，wm/w0隨t 的增大而減小，頸部變細的速率隨時間逐漸減小，該階段持續的時間較長，此階段為擠壓階段。在第二階段，wm/w0隨t 的變化為非線性減小的趨勢，減小的速率隨t的增大而加快，該階段持續的時間較短，此階段為快速夾斷階段。這與Hoang 等[12]在對稱T 型分岔口液滴破裂的研究結果類似，與Wang 等[13]在不對稱等寬T 型分岔口氣泡的破裂過程不同，Wang 等的實驗結果表明在快速夾斷開始之前出現過渡階段，wm/w0隨t 呈線性變化。實驗表明，氣泡破裂的過程 與液相擠壓氣泡的角度有關。

圖2 氣泡參數示意圖

圖3 氣泡完全阻塞破裂過程圖

圖4 氣泡頸部最小寬度隨時間的演變規律

2.2 擠壓階段

擠壓階段又可分為快速擠壓階段和慢速擠壓階段?？焖贁D壓階段wm隨時間t 的變化非常復雜，目前尚未發現規律性。慢速擠壓階段wm隨t 的變化可用冪律關系描述：(1-wm/w0)∝tα，如圖5 所示。冪律指數α 不隨表觀流速、連續相黏度、量綱為1 氣泡長度l0/w0的變化而變化。在本實驗范圍內，α=0.62±0.03。Leshansky 等[11]對液滴在T 型對稱微通道內完全阻塞破裂的數值模擬研究中也觀察到了擠壓階段的兩個子階段，他們并未對第一個子階段進行分析，通過二維分析得到第二子階段的指數為α=3/7。與對稱分岔口相比，不等寬分岔口的流場和壓力場分布會產生變化，另外由于本文采用的是較為扁平的矩形截面通道，氣泡頸部在垂直方向的界面形變與在水平面上的界面形變不同，所以導致冪率指數α 與Leshansky 的結果有所不同。

圖5 慢速擠壓階段1-wm/w0 與t 的關系

圖6 給出了在擠壓階段，表觀流速u、連續相黏度μ、量綱為1 氣泡長度l0/w0對wm/w0的影響。圖6(a)表明隨著表觀流速u 的增大，wm/w0的減小速度加快；圖6(b)表明隨著連續相黏度μ 的增大，wm/w0的減小速度也會加快；圖6(c)表明wm/w0的減小速度不受l0/w0的影響。

氣泡在微通道內的阻塞破裂過程可以歸于兩種力的作用[10]：①擠壓力，液相累積的壓力使氣泡頸部變細，最終導致氣泡破裂；②剪切力，流過角區的少量液體對氣泡產生的剪切作用（氣泡與微通道間存在角區gutters[14-15]）。對于氣泡的完全阻塞破裂 過程，從角區流過的液體較少，大部分液相流體用于擠壓氣泡的頸部，液相擠壓力起主導作用[10，13]。

圖6 擠壓階段最小頸部寬度隨時間的變化

為了更深入了解破裂過程的擠壓力，本文對氣泡破裂過程的擠壓力進行了分析。根據拉普拉斯壓差的定義，氣泡頸部內外的壓差可由式（1）計算。

在wm相等的情況下，可認為R2相同，且氣泡頸部內Pin相同。從圖7(a)可看出隨著表觀流速的增加R1減小，說明氣泡頸部外側Pout增大，即表觀流速的增加使液相對氣泡頸部的擠壓力增大，導致wm減小的速率加快。圖7(a)中，在表觀流速和wm相同的情況下，隨著液相黏度的增大R1減小，氣泡頸部受到的液相擠壓力增大，但其增大速率減小。另外，在低黏度的情況下，通過角區的液體對氣泡的剪切作用較弱，而隨著液相黏度的增大，該剪切力增 大[16]。所以，當液相黏度增大時，擠壓力和剪切力都會增大，這兩方面共同導致wm減小的速率加快。圖7(b)表明氣泡長度的變化不會對R1產生影響，即不會對擠壓力產生影響。在表觀流速相同的情況下氣泡受到的剪切力也基本相同，所以氣泡長度的變化對wm/w0的影響可以忽略。

圖7 曲率半徑R1 的變化

2.3 快速夾斷階段

當快速夾斷階段開始時，部分流體從氣泡頭部回流至頸部，導致氣泡（液滴）在表面張力的控制下發生快速斷裂[12，14]，此時的頸部最小寬度wmc為頸部開始快速夾斷階段的臨界點，實驗中wmc/wm= 0.33。圖8 表明wmc隨Ca 數的變化范圍很小，也就是說流體的性質和表觀流速對wmc幾乎沒有影響。這和Jullien 等[17]實驗得到的wmc/wm=0.3 非常接近，他們的實驗結果同樣表明wmc/wm幾乎不隨流體的性質和表觀流速的變化而變化。

圖9 示出了wm/w0隨剩余時間T-t 的變化規律。由圖9 可以看出，氣泡初始長度對wm/w0的影響可以忽略，表觀流速對wm/w0的影響較小，而隨液相黏度的增大，wm/w0減小。wm/w0與剩余時間T-t 呈指數關系wm/w0∝(T-t)β，β=0.32±0.03。該指數不受表觀流速，氣泡初始長度和液相黏度影響，是慣性力與毛細管力平衡的結果[12]，這與先前學者研究氣泡破裂得到的指數規律非常接近[10，13]。在氣泡生成過程中也有類似的指數規律，但氣泡生成過程和氣泡破裂過程中氣液接觸的方式不同會導致冪律指數的數值不同[18-19]。

3 結 論

實驗研究了氣泡在不等寬T 型微通道分岔處的完全阻塞破裂過程，考察了表觀流速、液相黏度和氣泡初始長度對破裂動力學的影響。氣泡的破裂過程可以分為兩個階段：擠壓階段和快速夾斷階段。在擠壓階段，氣泡頸部隨時間的增大而減小，頸部變細的速率逐漸減小。擠壓階段又可分為快速擠壓階段和慢速擠壓階段。在快速擠壓階段，尚未發現普遍的變化規律。在慢速擠壓階段，氣泡最小寬度和時間呈冪率關系(1-wm/w0)∝t0.62。表觀流速和液相黏度的增加導致液相擠壓力增大，而且較高的液 相黏度使拉伸氣泡的剪切力增大，導致氣泡頸部變細的速度加快。氣泡長度的改變對頸部變細的速度幾乎沒有影響。在擠壓階段和快速夾斷階段之間存在一個臨界量綱為1 頸部寬度wmc/w0，wmc/w0與流體性質和表觀流速無關。在快速夾斷階段，氣泡頸部變細的速率隨時間的增大而加快，量綱為1 氣泡最小寬度和剩余時間符合冪率關系 wm/w0∝(T-t)0.32。

圖8 臨界頸部寬度的變化

圖9 快速夾斷階段wm/w0 與T-t 的關系

符 號 說 明

Ca ——毛細管數，Ca=μu/σ

h——微通道深度，μm

l0——氣泡初始長度，μm

Pin——氣泡頸部內側壓力，Pa

Pout—— 氣泡頸部外側擠壓力，Pa

Qg—— 氣相流量，mL/h

Ql—— 液相流量，mL/h

R1—— 氣泡頸部最小寬度處水平方向的曲率半徑，μm

R2—— 氣泡頸部最小寬度處垂直方向的曲率半徑，μm

T—— 氣泡破裂周期，s

t—— 時間，s

u—— 表觀流速，m/s

w0—— 分岔前微通道寬度，μm

w1—— 較寬微通道寬度，μm

w2—— 較窄微通道寬度，μm

wm—— 氣泡頸部最小寬度，μm

wmc—— 臨界氣泡頸部最小寬度，μm

α—— 擠壓階段冪律指數

β—— 擠壓階段冪律指數

μ—— 液相黏度，mPa·s

ρ—— 液相密度，kg/m3

σ—— 氣液間表面張力，mN/m

[1] Baroud C N，Gallaire F，Dangla R. Dynamics of microfluidic droplets[J]. Lab Chip，2010，10（16）：2032- 2045.

[2] Sieben V J，Floquet C F A，Ogilvie I R G，et al. Microfluidic colourimetric chemical analysis system：Application to nitrite detection[J]. Anal. Methods，2010，2（5）：484- 491.

[3] Wu M H，Huang S B，Lee G B. Microfluidic cell culture systems for drug research[J]. Lab Chip，2010，10（8）：939- 956.

[4] 褚良銀，汪偉，巨曉潔，等. 微流控法構建微尺度相界面及制備新型功能材料研究進展[J]. 化工進展，2014，33（9）：2229-2234

[5] Li L，Ismagilov R F. Protein crystallization using microfluidic technologies based on valves，droplets，and slipchip[J]. Annu. Rev. Biophys.，2010，39：139-158.

[6] Thorsen T，Roberts R W，Arnold F H，et al. Dynamic pattern formation in a vesicle-generating microfluidic device[J]. Phys. Rev. Lett.，2001，86（18）：4163-4166.

[7] 黨敏輝，任明月，陳光文. 微反應器內入口結構對Taylor 氣泡形成過程的影響[J]. 化工學報，2014，65（3）：805-812.

[8] Engl W，Roche M，Colin A，et al. Droplet traffic at a simple junction at low capillary numbers[J]. Phys. Rev. Lett.，2005，95（20）：208304.

[9] Wang X D，Zhu C Y，Fu T T，et al. Critical lengths for the transition of bubble breakup in microfluidic T-junctions[J]. Chem. Eng. Sci.，2014，111：244-254.

[10] Fu T T，Ma Y G，Funfschilling D，et al. Dynamics of bubble breakup in a microfluidic T-junction divergence[J]. Chem. Eng. Sci.，2011，66（18）：4184-4195.

[11] Leshansky A M，Afkhami S，Jullien M C，et al. Obstructed breakup of slender drops in a microfluidic T junction[J]. Phys. Rev. Lett.，2012，108（26）：264502.

[12] Hoang D A，Portela L M，Kleijn C R，et al. Dynamics of droplet breakup in a T-junction[J]. J. Fluid. Mech.，2013，717：R4.

[13] Wang X D，Zhu C Y，Fu，T T，et al. Bubble breakup with permanent obstruction in an asymmetric microfluidic T-junction[J]. AIChE J.，2015，61（3）：1081-1091.

[14] van Steijn V，Kleijn C R，Kreutzer M T. Flows around confined bubbles and their importance in triggering pinch-off[J]. Phys. Rev. Lett.，2009，103（21）：214501.

[15] Wu Y N，Fu T T，Zhu C Y，et al. Asymmetrical breakup of bubbles at a microfluidic T-junction divergence：Feedback effect of bubble collision[J]. Microfluid Nanofluid，2012，13（5）：723- 733.

[16] de Menech M，Garstecki P，Jousse F，et al. Transition from squeezing to dripping in a microfluidic T-shaped junction[J]. J. Fluid. Mech.，2008，595：141-161.

[17] Jullien M C，Ching M J T M，Menetrier L，et al. Droplet breakup in microfluidic T-junctions at small capillary numbers[J]. Phys. Fluids，2009，21（7）：072001.

[18] Lu Y T，Fu T T，Zhu C Y，et al. Pinch-off mechanism for Taylor bubble formation in a microfluidic flow-focusing device[J]. Microfluid Nanofluid，2014，16（6）：1047-1055.

[19] van Hoeve W，Dollet B，Versluis M，et al. Microbubble formation and pinch-off scaling exponent in flow-focusing devices[J]. Phys. Fluids.，2011，23（9）：092001.