溶解作用對南海北部沉積物捕獲器碳、氮通量估算的影響

孫麟，李宏亮，Jennerjahn Tim，冉莉華，金海燕，張靜靜，Wiesner Martin，陳建芳

（1.國家海洋局第二海洋研究所海洋生態系統與生物地球化學重點實驗室浙江杭州 310012；2.浙江大學海洋化學與環境研究所浙江杭州 310058；3.萊布尼茲中心赤道海洋生態研究所，不萊梅 D-28359；4.德國漢堡大學地質研究所，漢堡 D-20146）

溶解作用對南海北部沉積物捕獲器碳、氮通量估算的影響

孫麟1，2，李宏亮1*，Jennerjahn Tim3，冉莉華1，金海燕1，張靜靜1，Wiesner Martin4，陳建芳1

（1.國家海洋局第二海洋研究所海洋生態系統與生物地球化學重點實驗室浙江杭州 310012；2.浙江大學海洋化學與環境研究所浙江杭州 310058；3.萊布尼茲中心赤道海洋生態研究所，不萊梅 D-28359；4.德國漢堡大學地質研究所，漢堡 D-20146）

由于化學溶出、物理溶解以及胞外酶等作用，沉積物捕獲器中顆粒物在錨系布放期間會發生一定程度的溶解，從而引起沉積物捕獲器中碳、氮顆粒物通量的低估。本文對于1987—1988年南海北部中深層沉積物捕獲器中碳、氮顆粒物的溶解作用進行了研究。溶解作用對于碳、氮通量估算的影響大致隨著深度的增加而減小。總體而言，顆粒有機碳通量低估約3.8%～40.3%，平均值為26.6%。顆粒氮通量低估約4.2%～76.4%，平均值為43.7%。碳、氮顆粒物的溶出量與顆粒物通量大小關系不明顯，但是樣品儲存時間對于碳、氮顆粒物溶解作用的影響較顯著，儲存時間較長的樣品中顆粒物溶出量更大。

南海；沉積物捕獲器；溶解作用；通量

1 引言

時間序列沉積物捕獲器對于海洋生物泵的探究無疑是經典而有利的工具。尤其是JGOFS、VERTIGO和MedFlux等計劃的實施，沉積物捕獲器在全球范圍內得到廣泛應用，其觀測結果極大的推動了海洋生物顆粒物通量和碳循環的研究，特別是生源顆粒物通量（顆粒有機碳、碳酸鈣和生物硅）及其調控機制方面有了更加深入的認識［1—4］。

南海（SCS）位于西太平洋暖池與青藏高原之間，是全球最大的熱帶邊緣海之一［5—6］，從20世紀80年代開始，已經開始利用沉積物捕獲器對南海沉降顆粒物進行觀測［7］。至今，已經對于南海顆粒通量及其組成的分布特點和時空變化有了一些認識。南海顆粒物年平均通量在80～249 mg／（m2·d）之間變化，主要以生源物質（顆粒有機碳、碳酸鈣和生物硅）為主。在季節變化上，顆粒物通量受季風控制比較明顯，高值主要出現在冬季或夏季等季風盛行期，但是“生物泵”的組成結構并沒有出現季風盛行期間明顯不同的情況。由于南海頻繁的側向輸運等，顆粒通量在大多數情況下都存在上下層通量變化不一致的現象，而且下層通量大于上層通量的情況也經常發生［8—9］。

然而，沉積物捕獲器的觀測結果存在采集效率和溶解作用等問題，使得生源顆粒物通量的觀測結果存在較大誤差。沉積物捕獲器效率方面，海流、大型游泳生物和長時間的水體交換作用等都將導致沉積物捕獲器收集效率發生偏差［10—12］。同時，沉積物捕獲器中溶解作用也會低估生物硅通量［13］、顆粒有機碳通量［14］、氨基酸和糖類通量［15—16］。在這些研究中，沉積物捕獲器樣品在采樣期間的顆粒物溶解效應都比較嚴重，這對于各通量的計算可能會造成不可忽視的誤差［17—18］。

本文基于南海北部1987—1988年時間系列沉積物捕獲器收集的樣品，分析了樣品中的顆粒有機碳（POC）和顆粒總氮（PN）以及樣品中上清液中的溶解有機碳（DOC）和溶解無機氮（DIN）。試圖用上述參數估算沉積物捕獲器在南海北部海盆觀測過程中顆粒有機碳和顆粒氮的溶解作用，并初步探討生源顆粒物溶解作用的控制因素。

2 材料與方法

2.1 沉積物捕獲器布放位置與樣品信息

1987年9月至1988年3月，國家海洋局第二海洋研究所與德國漢堡大學合作組織航次，在南海北部SCS-N站（18°27.48′N，116°1.7′E，圖1）1 000 m和3 350 m處布放了兩套沉積物捕獲器，共回收了26個樣品，每個樣品的采樣間隔為16 d。其中沉積物捕獲器的漏斗面積為0.509 m2，采樣瓶的容積為280 m L。其中本樣品所使用的防腐劑為NaCl和飽和HgCl2，以此來抑制沉積物捕獲器中細菌和浮游生物等的進一步生物化學活動。

圖1 1987—1988年南海北部沉積物捕獲器布放位置Fig.1 The sediment trap station（in northern SCS）

2.2 樣品各項參數測定方法

首先對于樣品進行逐一簡略描述如照相記錄等，之后避光儲存于4℃環境下。對樣品進行分樣，用1 mm的樣品篩除去較大的非自然沉降的游泳生物，之后對小于1 mm的樣品用高精度旋轉分樣器均勻分樣，用預稱重的0.45μm聚碳酸酯膜過濾之后避光保存在4℃的環境下。之后進行各種參數的測定。本文所使用的各參數均于樣品回收后1個月內在德國漢堡大學海洋化學與環境研究所實驗室中完成測定。

沉積物中有機碳、總氮檢測采用高溫燃燒法［19］，儀器檢測限為0.05%，本方法相對標準偏差為2.0%。蛋白石的測定采用Demasster連續提取法［20］。提取液中BSi的測定用硅鉬藍法在UV-7230G分光光度計進行比色測定，方法檢測限為0.02 μmol／L，相對標準偏差為4.0%。沉積物捕獲器采樣杯中DOC采用高溫催化氧化法［21］，測定所使用儀器的檢測限為0.01 mg／L，精確度（CV）于小1.5%。NO－2和NO－3用重氮－偶氮法、銅鎘還原法［21］。其中NO－2直接使用重氮－偶氮法，分析時采用UV-7230G分光光度計測定。方法檢測下限為0.05μmol／L，檢測范圍是0.05～16.0μmol／L，相對標準偏差為3.0%。NH＋4采用次溴酸鈉氧化法［21］。方法檢測下限為0.03μmol／L，測定范圍是0.03～8.00μmol／L，相對標準偏差為7.0%。

將沉積物捕獲器樣品上清液中的各元素基體濃度減去該深度海水中對應元素的濃度，粗略認為是顆粒物中該元素的溶出量。樣品上清液中的總DOC濃度減去基體溶液中的DOC濃度則為DOC溶出量（DOCex），同理我們可得：溶解無機氮溶出量（DINex）、溶解有機氮溶出量（DONex）和總溶解氮溶出量（DNex）。各元素的溶解程度不同，對于通量估算的影響也不同，但是沉積物捕獲器中溶解作用的影響是客觀存在的。在1987—1988年南海北部碳、氮通量均在不同程度上被低估。溶解作用造成了沉積物中部分顆粒物的溶解，本研究將這部分溶解出來的物質換算為顆粒態物質，再與傳統方法所測定的顆粒物通量相加，即為校正過后的顆粒物通量。再進一步用溶解無機氮溶出量（DINex）除以校正過后的顆粒物通量即為溶解無機氮的溶出率，同理可以得到溶解有機碳、溶解有機氮和總溶解氮的溶出率。校正后的顆粒物通量與校正前之比為校正因子。

3 結果

3.1 顆粒物中碳的溶出

在南海北部1 000 m深處布放的沉積物捕獲器采樣瓶中DOC的濃度在729.2～10 591.7μmol／L之間變化（圖2），平均值為3 536.0μmol／L。9月上旬至10月初、10月下旬至11月初以及次年3月中旬的采樣瓶中DOC濃度都相對較低，其中DOC的最低濃度發生于1987年9月底至10月上旬為729.2μ mol／L，同年10月上旬至10月底出現DOC最高濃度為10 591.7μmol／L。在上層沉積物捕獲器中DOC沒有特別明顯的季節性變化規律。同一站位3 350 m布放的沉積物捕獲器中DOC的濃度為315.0～5 652.5μmol／L（圖2），均值為1 172.5μmol／L，9月初至9月下旬采樣瓶中出現DOC最高濃度為5 652.5μmol／L，其他時間序列的采樣瓶中DOC濃度均較小，除11月初至11月底采集的樣品外其他均小于1 200μmol／L，次年1月底出現DOC最低濃度為315.0μmol／L。3 350 m層沉積物捕獲器中DOC在秋冬季較高，于11月下旬又出現溶出濃度的減小。

圖2 1987—1988年南海北部1 000 m（a）和3 350 m（b）沉積物捕獲器中DOC濃度Fig.2 The concentration of DOC in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

3.2 顆粒物中氮的溶出

在南海北部1 000 m深處布放的沉積物捕獲器采樣瓶中DIN含量為55.1～172.7μmol／L，均值為123.7μmol／L（圖3）。同一站位3 350 m深度布放的沉積物捕獲器中DIN的含量為22.3～65.2μmol／L，平均值為46.0μmol／L（圖3）。本文中測定的DIN是由NO－3、NO－2和NH＋4所組成的。沉積物捕獲器中溶出的DIN含量較小，且大多由NH＋4組成。其中1 000 m深度沉積物捕獲器中NH＋4含量為34.8～156.9μmol／L，均值為106.8μmol／L。NH＋4含量在1987年10月初－10月底和11月上旬－11月底分別出現最高值156.9μmol／L和次高值153.2μmol／L，而10月底－11月上旬出現最低值為34.8μmol／L。NO－3含量則約為NH＋4含量的1／6，在5.2～23.6 μmol／L之間，均值為16.8μmol／L（圖3）。同年9月上旬至9月下旬有最低值5.2μmol／L，其他時間的采樣瓶中NO－3濃度相差不大，均在20μmol／L左右。同一站位的3 350 m沉積物捕獲器中NH＋4占總DIN的比率有所減小，其濃度是21.9～41.0μmol／L，均值為30.2μmol／L。其中11月上旬采樣瓶中有NH＋4最高濃度46.0μmol／L，次年3月底有最低濃度18.0 μmol／L。而NO－3濃度是4.2～24.1μmol／L，均值為15.2μmol／L（圖3）。最高濃度在1987年11月初為24.1μmol／L，最低濃度與NH＋4濃度相似在次年2月底，為4.2μmol／L。而在1 000 m和3 350 m沉積物捕獲器樣品上清液中NO－2在各深度和站位均小于0.2μmol／L，因此NO－2影響很小。對于1 000 m和3 350 m深度沉積物捕獲器中溶解氮（DN）的季節性溶出規律不是很明顯。

4 討論

4.1 顆粒物中溶解作用對于各通量估算的影響

沉積物捕獲器中發生著不同程度的溶解過程：顆粒物中可溶解有機物（DOM）的繼續溶出、糞球粒等生物有機體的降解、碳酸鈣和蛋白石等物質的化學溶解和胞外酶活動等。因此在不同海區，不同年份季節和不同布放深度，沉積物捕獲器中的溶解作用對于顆粒物中各元素通量的影響都會有較大差別［13］。本文僅討論1987—1988年南海北部沉積物捕獲器中顆粒物溶解作用對于碳、氮通量估算的影響。

4.1.1 顆粒物中碳的溶出比率及其通量校正

南海北部DOC（大于1 000 m）在40～46μmol／L間［22］，本研究中將各沉積物捕獲器中DOC濃度當作43μmol／L，因此在1 000 mol／L布放的沉積物捕獲器中DOCex為710.0～10 545.7μmol／L，溶出率大概在11.2%～40.3%之間（圖4）。而同一站位3 350 m布放的捕獲器中DOCex為275.0～5 612.5μmol／L，DOC的溶出率則在3.8%～25.0%（圖4）。

圖3 1987—1988年南海北部1 000 m（a）和3 350 m（b）沉積物捕獲器DIN濃度及其組成Fig.3 The concentration of DIN in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

同時溶解性無機碳（DIC）的溶出也會影響到各元素通量的估算。一些顆粒物掉入捕獲器采樣瓶后，雖然受到HgCl2等固定劑的影響，但是在起初的一定時間內也會繼續進行呼吸作用從而產生一部分的DIC［23］。但是由于溶液中緩沖體系的問題采樣瓶中的DIC我們無法直接測量出其準確值。在此我們通過DINex估算（用redfield ratio）在南海北部1 000 m深布放的沉積物捕獲器中DIC影響大約為125～900 μmol／L，3 350 m處則為0～192μmol／L。它對于POC通量計算的影響在0.4%～5.9%之間，其影響非常小可以忽略不計。因此在本文中我們只考慮顆粒物中DOC的溶出對于POC通量計算的影響。

在淺層（1 000 m）布放的沉積物捕獲器中，原POC通量為0.78～8.25 mg／（m2·d），校正后應該在原顆粒物中POC濃度的基礎上乘以校正因子1.1～ 1.7。在深層（3 350 m）布放的沉積物捕獲器中各通量的校正因子相對較小，原POC通量為1.01～4.40 mg／（m2·d），應該被校正為之前通量的1.04～1.5倍。綜上所述，POC通量的校正非常必要。

圖4 南海北部1987—1988年1 000 m（a）和3 350 m（b）沉積物捕獲器中DOC溶出量與POC通量Fig.4 The DOCex and the POC flux in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）in northern SCS from 1987 to 1988

4.1.2 顆粒物中氮的溶出比率及其通量校正

中深層海水中無機氮的濃度為35～50 μmol／L［24］，本研究中取40μmol／L。經計算，在1 000 m深處溶解無機氮溶出量（DINex）為12.08～123.39 μmol／L，同一站位3 350 m深處DINex為0～22.2 μmol／L（圖3）。在總的沉積物氮溶出比率中，溶解性無機氮的溶出所占百分比非常少，占顆粒物總氮的0%～7%，平均值小于3%，且多數為NH＋4所占據。本研究對于樣品中的溶解有機氮（DON）并沒有進行測定，但是由于物理溶解、化學溶出和胞外酶等作用，顆粒物會粗略以C∶N比值為6.6（redfield ratio）來釋放出DOC和DON。因此我們用DOCex的值粗略估算出DONex的值（圖5）。與DIN相比，DON的釋放量較大，沉積物中DON釋放會低估沉積物捕獲器顆粒氮通量。南海北部1 000 m處沉積物捕獲器中總氮溶出比率在15%～73%，平均值為34.5%（圖5）。同站位3 350 m處總氮溶出比率則為5%～76%，均值為26%（圖5）。在南海北部1 000 m深度布放的沉積物捕獲器中原氮通量為0.05～1.44 mg／（m2·d），校正后則應該乘以1.2～4.2。同站位3 350 m處布放的捕獲器中，原氮通量則為0.06～0.57 mg／（m2·d），校正因子為1.05～2.6。

圖5 南海北部1987—1988年1 000 m（a）和3 350 m（b）沉積物捕獲器中DN溶出量與PN通量Fig.5 The DNex and the PN flux in sediment trap deployed at depth of 1 000 m（a）and 3 350 m（b）innorthern SCS from 1987 to 1988

4.1.3 碳、氮通量校正的意義

本文1 000 m深層沉積物捕獲器中POC通量的校正值為2.07～9.69 mg／（m2·d），平均值為4.85 mg／（m2·d）。南海北部表層輸出生產力大約為10.30 g／（m2·a）［25］，校正后的中深層（1 000 m）POC輸出效率（一般定義為中深層POC輸出通量和真光層凈初級生產力的比值）平均值為16.1%，較校正前輸出效率提高大約20%，更好地反映了從海洋上層到深層的實際生物固碳效率。另一方面，南海下層通量比上層通量大的現象時有出現。尤其是南海北部，由硅藻等組成的硅質殼通量在一般情況下，下層也會高于上層［26—27］。南海深層由水平流產生的側向運動對于上下層通量變化規律是否一致等有著重要的作用。在南海這種下層通量高于上層通量時有發生的普遍狀況下，校正前的顆粒物通量將會在一定程度上導致我們對于側向運動作用所產生影響的高估。同時顆粒物通量的低估也將會導致從上層向深層傳輸過程中顆粒物再礦化速率的高估。因此對于沉積物捕獲器中各通量的估算校正是非常必要的。

4.2 影響南海北部沉積物捕獲器中碳、氮溶出的因素

沉積物捕獲器的布放深度會對碳和氮的溶出造成影響。1 000 m深層沉積物捕獲器中DOC的溶出濃度為710.0～11 189.2μmol／L，溶出比率在11%～40%，平均值大約為25.2%。DONex的溶出濃度為106.7～1 695.3μmol／L，（DINex＋DONex）的比率為14.9%～76.4%，平均值約為40.4%。對比不同深度間沉積物捕獲器中各元素溶出濃度和比率，3 350 m沉積物捕獲器中DOC溶出濃度為275.0～3 489.9 μmol／L，溶出比率為4%～34%，平均值約為20.3%。DINex的濃度為345.0～3 489.9μmol／L，DONex的濃度則為0.0～83.7μmol／L。比較發現隨布放深度增加，各元素溶出濃度和比率都在減小（圖2、3）。細菌會附著在顆粒物上，在下沉過程中會分解生物有機體。氨基酸、糖類、有機碳和顆粒氮等從上層至下層沉降過程中通量下降了30%～70%［28—29］。下沉過程中顆粒物中有機碳和顆粒氮已經漸漸溶解，包裹于其中的其他物質也漸漸發生著不同程度的溶解。與深層顆粒物相比較，上層顆粒物較新鮮，孔隙度較大，因此大量的生源物質也較容易被釋放回海洋。然而到3 350 m時，顆粒物中各通量都發生了較大幅度的降低，其中較容易降解的部分在之前的下沉過程中已經基本釋放。因此到該深度時沉積物捕獲器中各元素的溶出濃度和溶出比率也就會較1 000 m深有減小的趨勢。

同時我們發現同一布放深度的南海北部沉積物捕獲器中的DOCex和POC通量、氮的溶出量（DNex）和PN之間的線性關系不明顯。這可能是因為采樣瓶中細菌等微生物活動的規律性不明顯、影響不均一，造成顆粒物溶解過程中由于微生物作用產生的溶解態物質濃度有差異。同時，部分易降解物質被惰性有機質包裹在里面并不能直接參與呼吸作用或者化學溶解，這些易降解物質的被包裹程度和被包裹的數量也都會直接影響到溶出比率。而且不同顆粒物的性質（如：顆粒物聚合體是否疏松多孔）和大小、包裹其中的生源物質的種類以及所在站位的水柱性質等也都會影響到顆粒物的溶解作用［30—31］。綜其以上原因，同一捕獲器中DOCex和POC通量、DNex和PN之間的線性關系并不明顯。

另一方面，沉積物捕獲器的布放時間長短也會對樣品中碳、氮的溶出量和溶出比率造成影響［13，32］。在1987—1988年南海北部3 350 m布放的沉積物捕獲器中，較早采集的樣品上清液中DOC溶出的比率較多，平均值為29.6%。而較晚采集的樣品上清液中DOC溶出的比率較少，平均值為11.8%（圖4）。而且氮的溶出也體現出了相似的規律，較早采集的樣品上清液中N溶出的比率較多，平均值為24.8%。而較晚采集的樣品上清液中DOC溶出的比率較少，平均值為11.7%（圖5）。可能是因為樣品的儲存時間對于碳、氮的溶出也會造成一定的影響。樣品儲存時間越長則溶解作用的影響時間越長，碳、氮的溶出比率也會越大。因此沉積物捕獲器的樣品應該盡早分樣，從而減少溶解作用對于碳、氮顆粒物通量估算的影響。但是我們可以發現這種情況在1 000 m時無論是碳還是氮的溶出都沒有上述規律。可能是因為在1 000 m時顆粒物相對深層顆粒物來說還比較新鮮，孔隙度也較大，因此也含有較多容易降解的物質。因此在1 000 m時，在整個布放時間內的溶出比率都比較接近，在儲存時間內顆粒物的溶解速度也較大，因此碳、氮溶出比率與樣品儲存時間并沒有很大聯系。

5 結論

本文主要對1987—1988年南海北部沉積物捕獲器中的溶解作用及其對于碳、氮通量估算的影響進行了初步探討，主要結論如下：

（1）沉積物捕獲器中的溶解過程主要由物理溶解，化學溶出，胞外酶作用等組成。上述過程的綜合作用使得南海北部沉積物捕獲器中DOC的溶出大致占到總有機碳通量的3.8%～40.3%，溶解性氮則是總氮通量的4.2%～76.4%。因此對于南海北部中深層沉積物捕獲中各通量的矯正是非常有必要的，如果考慮溶解效應對于通量的影響則碳、氮通量都在不同程度上被低估。本文對于南海北部沉積物捕獲器中的顆粒有機碳和總氮通量進行了校正估算。

（2）影響沉積物捕獲器中碳、氮顆粒物溶出量和溶出比率的原因較復雜。本研究中發現沉積物樣品的儲存時間影響較明顯，儲存時間較長的樣品其碳、氮溶出量較高。但顆粒物的溶出量與對應顆粒物通量的大小沒有顯著的線性關系。同時我們發現沉積物捕獲器的布放深度對于碳、氮顆粒物溶出也影響顯著，較深層布放的捕獲器樣品上清液中DOCex和DNex較高。

致謝：感謝德國漢堡大學黃孝建教授和國家海洋局第二海洋研究所鄭連福研究員對于本文所依托的中德合作項目所做的努力。

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Underestimation of Cand N flux in the northern South China Sea due to dissolution in sediment trap samples

Sun Lin1，2，Li Hongliang1，Jennerjahn Tim3，Ran Lihua1，Jin Haiyan1，Zhang Jingjing1，Wiesner Martin4，Chen Jianfang1

（1.Key Laboratory of State Oceanic Administration for Marine Ecosystem and Biogeochemistry，Second Institute of Oceanography，State Oceanic Administration，Hangzhou 310012，China；2.Institute of Environment and Marine Chemistry，Zhejiang University，Zhejiang 310058，China；3.Leibniz Center for Tropical Marine Ecology Fahrenheitstr，Bremen 6 D-28359，Germany；4.Institute of Geology，Hamburg University，Hamburg D-20146，Germany）

The sinking particles in the sediment trap can be dissolved to a certain extent due to the chemical dissolution，physical dissolution，extracellular enzyme，etc.This paper studies the dissolution of biogenic particles in the sediment trap located in the deep northern South China Sea in 1987－1988.It could be concluded that the effect of dissolution on the estimation of various fluxes decreased with depth.Overall，the underestimation of particulate organic carbon flux was about 3.8%－40.3%，with an average of 26.6%.The underestimation of particulate nitrogen flux was about 4.2%－76.4%，with an average of 43.7%.There were no relationships between the particle fluxes and the dissolved C and N.But the storing time had significant impact on dissolution of the sinking particles.The sample with longer storing time would have more dissolved quantity.

South China Sea；sediment trap；solubilization；flux

P736.2

A

0253-4193（2015）12-0019-08

孫麟，李宏亮，Jennerjahn Tim，等.溶解作用對南海北部沉積物捕獲器碳、氮通量估算的影響［J］.海洋學報，2015，37（12）：19—26，

10.3969／j.issn.0253-4193.2015.12.003

Sun Lin，Li Hongliang，Jennerjahn Tim，et al.Underestimation of C and N flux in the northern South China Sea due to dissolution in sediment trap samples［J］.Haiyang Xuebao，2015，37（12）：19—26，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2015.12.003

2015-05-22；

2015-09-27。

國家自然科學基金項目重大研究計劃重點支持項目（91128212）；國家海洋局第二海洋研究所基本科研業務費專項資金項目（JT1010）。

孫麟（1991—），女，寧夏省銀川市人，主要從事海洋生物地球化學研究。E-mail：11434006＠zju.edu.cn

*通信作者：李宏亮（1981—），男，副研究員。E-mail：lihongiiang＠sio.org.cn