湖北、湖南磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟的背景調(diào)查

張永利　廖萬有　王燁軍　等

摘要：為了解磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園表層土壤有效氟含量背景特征，對湖北、湖南4個(gè)縣市139個(gè)典型茶園0～30 cm土層土壤水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟含量和pH值進(jìn)行了調(diào)查分析。結(jié)果表明，湖北省水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為 0.67 mg/kg 和0.49 mg/kg，主要分布區(qū)間分別為0.51～1.00 mg/kg和0.61～0.80 mg/kg；湖南省水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為0.39 mg/kg和0.26 mg/kg，主要分布區(qū)間分別為0～0.5 mg/kg和0.21～0.40 mg/kg；各地區(qū)水溶態(tài)氟含量順序?yàn)橄虒?長沙>安化>桃源，交換態(tài)氟含量為咸寧>安化>長沙>桃源；湖北省大部分土壤pH值<4.5，湖南pH值主要分布在4.5～5.5，各地區(qū)間差異較大。整個(gè)調(diào)查區(qū)土壤pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈顯著負(fù)相關(guān)，但不同縣（市）茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，調(diào)查地點(diǎn)對土壤有效氟含量狀況起決定作用，土壤pH值對土壤有效氟含量的影響相對較小。

關(guān)鍵詞：茶園土壤；磚茶；水溶態(tài)氟；交換態(tài)氟；pH值

中圖分類號(hào)： S159.2文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A文章編號(hào)：1002-1302（2015）01-0318-04

收稿日期：2014-04-22

基金項(xiàng)目：現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系建設(shè)專項(xiàng)（編號(hào)：CARS-23-01A）；安徽省農(nóng)業(yè)科學(xué)院院長青年創(chuàng)新基金（編號(hào)：13B0839）。

作者簡介：張永利（1986—），女，碩士，助理研究員，主要從事植物營養(yǎng)與土壤質(zhì)量研究。E-mail：zh042zyl@126.com。

通信作者：廖萬有，研究員，研究方向?yàn)椴鑸@土壤肥料與茶樹栽培生理及茶葉質(zhì)量安全。Tel：（0559）4512865；E-mail：lwanyou@126.com。氟作為一種人體必需的微量元素，在人體生長發(fā)育和骨骼代謝中起著重要作用，攝入適量的氟對機(jī)體、牙齒和骨骼的鈣化、神經(jīng)興奮性傳導(dǎo)、酶系統(tǒng)的代謝和機(jī)體的正常生長代謝等具有促進(jìn)作用，而攝入過量的氟則會(huì)破壞人體正常的鈣、磷代謝，導(dǎo)致氟斑牙、氟骨癥[1-2]、神經(jīng)毒害[3]、原發(fā)性高血壓[4]、頸動(dòng)脈粥樣硬化[5]等。磚茶是邊疆少數(shù)民族的生活必需品，由含氟量較高的粗老原料制成，因此磚茶的氟含量也較高，趙曉宇等在蒙、甘、新、青、川等省區(qū)習(xí)慣飲用磚茶的地區(qū)收集了33份茶葉主產(chǎn)區(qū)磚茶樣品，測定結(jié)果，磚茶氟含量均值為431.92 mg/kg，是普通茶葉氟含量的9.18倍，且不同產(chǎn)地和品種的磚茶氟含量的差異明顯[6]。對川西高原的甘孜和阿壩州10個(gè)縣632份磚茶的調(diào)查表明，各品種磚茶的平均氟含量在367.00～1 671.20 mg/kg之間，平均為905 mg/kg，含氟量最低的是云南大理下關(guān)磚茶，最高的是雅安磚茶[7]。艾亥特·艾薩等的調(diào)查顯示，新疆5縣250份磚茶樣的氟含量范圍為51.68～1 151.48 mg/kg，均值為553.11 mg/kg，氟含量超標(biāo)率高達(dá)85.20%[8]。由于長時(shí)間飲用磚茶（或磚茶制品），攝入過量的氟而導(dǎo)致一種慢性中毒性疾病——飲茶型氟中毒，是中國所特有的一種地方性氟中毒類型，也是我國西部少數(shù)民族地區(qū)較為嚴(yán)重的公共衛(wèi)生問題[9-11]。

相關(guān)研究表明，茶樹老葉含氟量與土壤水溶態(tài)氟含量呈顯著或極顯著正相關(guān)[12-13]，1芽4、5葉含氟量與土壤水溶態(tài)氟呈顯著正相關(guān)[14]。因此，選擇與低氟茶樹品種相配套的低氟立地茶園可能是降低磚茶含氟量的重要途徑之一。但是，目前有關(guān)茶園土壤有效氟含量的調(diào)查較少，低氟土壤的標(biāo)準(zhǔn)尚不清晰。本研究對湖北、湖南磚茶主產(chǎn)區(qū)4個(gè)縣市的茶園表層土壤水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟含量和土壤pH值進(jìn)行測定，分析土壤湘、鄂磚茶主產(chǎn)區(qū)0～30 cm土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量背景特征，以期為制定我國低氟茶園土壤水溶態(tài)氟含量標(biāo)準(zhǔn)提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1取樣地點(diǎn)與方法

2011年10月，在湖北咸寧、湖南長沙、桃源、安化等磚茶主產(chǎn)區(qū)選擇典型茶園，采集0～30 cm土層土壤樣品，每個(gè)茶園取3～4點(diǎn)混合樣，其中咸寧共采集樣品10份，長沙共采集23份、桃源92份、安化14份，共計(jì)139份。同時(shí)記錄地點(diǎn)、經(jīng)緯度、海拔、地貌、土壤類型、茶樹品種、樹齡等信息。土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室，遮陰風(fēng)干，剔除雜物，磨碎過 2 mm 和 0.25 mm 篩后儲(chǔ)存?zhèn)溆谩?/p>

1.2測定項(xiàng)目與方法

土壤pH值采用酸度計(jì)測定，用無CO2水浸提，土水比 1 ∶2.5。土壤有效氟的測定采用連續(xù)浸提法。稱取過 0.25 mm 篩的風(fēng)干土10.00 g于100 mL離心管中，加 50.00 mL 蒸餾水，加塞稱重后，70±2℃下恒溫振蕩30 min，離心 5 min，傾出上清液。用氟電極法測定土壤水溶態(tài)氟。將上述離心管和剩余物稱重后，加入1 mol/L MgCl2溶液3000 mL，25 ℃ 恒溫振蕩1 h，離心5 min，傾出上清液。用氟電極法測定溶液中氟含量，減去殘留液中殘留的氟，即得土壤交換態(tài)氟。

1.3數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2007 進(jìn)行處理，采用IBM SPSS Statistics 19軟件進(jìn)行描述統(tǒng)計(jì)和方差分析。

2結(jié)果與分析

2.1湖北、湖南磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量

水溶態(tài)氟主要指以離子或絡(luò)合物形式存在于土壤溶液中的氟，交換態(tài)氟是指通過靜電引力吸附于黏粒、有機(jī)質(zhì)顆粒和水合氧化物的可交換正電荷的氟陰離子，兩者容易被植物吸收，被稱為土壤有效氟。湖北省和湖南省茶園土壤有效氟含量的描述統(tǒng)計(jì)見表1，頻率分布見圖1。結(jié)果表明，湖北省磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍在0.35～1.06 mg/kg，平均含量為0.67 mg/kg，水溶態(tài)氟含量低于1.0 mg/kg 的土壤占90.0%，水溶態(tài)氟含量在0.51～1.00 mg/kg 的土壤占70.0%（圖1-a）；湖北省磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤交換態(tài)氟含量的分布范圍為0.14～0.95 mg/kg，平均值為0.49 mg/kg，不同茶園土壤交換態(tài)氟含量差異較大，變異系數(shù)高達(dá)58.2%，其中土壤交換態(tài)氟含量為0～0.5 mg/kg和0.51～1.00 mg/kg的土壤各占50%（圖1-b）。湖南省土壤水溶態(tài)氟含量的分布范圍為0.11～0.93 mg/kg，平均含量 0.39 mg/kg，72.1%的茶園土壤水溶態(tài)氟含量分布在0～0.5 mg/kg，且水溶態(tài)氟含量越高分布頻率越低（圖1-c）；土壤交換態(tài)氟含量的分布范圍為0.00～0.64 mg/kg，平均含量為0.26 mg/kg，其中94.6%分布在0～0.5 mg/kg范圍內(nèi)（圖1-d）。整個(gè)調(diào)查區(qū)域土壤水溶態(tài)氟含量范圍為0.11～1.06 mg/kg，平均含量為0.41 mg/kg，變異系數(shù)高達(dá)51.2%；交換態(tài)氟含量范圍為0.00～0.95 mg/kg，平均含量 0.27 mg/kg，變異系數(shù)59.3%；調(diào)查區(qū)域茶園表層土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量均為湖北高于湖南。endprint

表1不同省份磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量的描述統(tǒng)計(jì)

省份樣本數(shù)

（個(gè)）形態(tài)有效氟含量（mg/kg）范圍平均值標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）湖北省10水溶態(tài)氟0.35～1.060.670.2233.3交換態(tài)氟0.14～0.950.490.2958.2湖南省129水溶態(tài)氟0.11～0.930.390.2051.7交換態(tài)氟0.00～0.640.260.1350.1調(diào)查區(qū)139水溶態(tài)氟0.11～1.060.410.2151.2交換態(tài)氟0.00～0.950.270.1659.3

2.2不同磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤的有效氟含量

湖北、湖南各縣（市）磚茶產(chǎn)區(qū)0～30cm茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量的調(diào)查結(jié)果見表2和圖2?？傮w上湖北茶園土壤水溶態(tài)氟含量顯著高于湖南各地；湖南省3個(gè)縣的茶園土壤水溶態(tài)氟含量順序?yàn)椋洪L沙（0.45±0.24） mg/kg>安化（0.40±0.20） mg/kg>桃源（0.37±0.18） mg/kg，地區(qū)間無顯著性差異。湖北茶園土壤交換態(tài)氟含量變化范圍較大，湖南各縣交換態(tài)氟含量分布較為集中，土壤交換態(tài)氟含量順序?yàn)椋汉毕虒帲?.49±0.29） mg/kg>湖南安化（0.36±015） mg/kg>湖南長沙（0.30±0.16） mg/kg>湖南桃源（023±0.10） mg/kg。

2.3調(diào)查區(qū)域磚茶茶園的土壤pH值

湖北和湖南省磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤pH值調(diào)查結(jié)果見表

表2各磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤有效氟含量

調(diào)查地區(qū)樣本數(shù)

（個(gè)）有效氟含量（mg/kg）水溶態(tài)氟交換態(tài)氟有效氟總量湖北咸寧100.67±0.220.49±0.291.16±0.30湖南長沙230.45±0.240.30±0.160.76±0.26湖南桃源920.37±0.180.23±0.100.59±0.22湖南安化140.40±0.200.36±0.150.76±0.32

3和圖3。湖北省土壤pH值由于樣本較少，分布較為集中，變異系數(shù)5.1%，pH值分布范圍為4.12～4.71，平均值為439，均為強(qiáng)酸性土壤，其中60%土壤pH值<4.5。湖南省調(diào)查區(qū)域的土壤pH值范圍為4.04～6.18，不同地區(qū)pH值差異較大，變異系數(shù)9.4%，平均值為4.96，主要分布在4.5～55，占總樣本的70.54%。

表3不同省份磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤pH值

省份樣本數(shù)

（個(gè)）pH值最小值最大值平均值標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）湖北省104.124.714.390.225.1湖南省1294.046.185.000.479.4調(diào)查區(qū)1394.046.184.960.489.8

不同地區(qū)土壤pH值描述統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表4，湖北咸寧、湖南長沙土壤pH值均低于5.5，湖北咸寧60.0%的土壤pH

值<4.5，湖南長沙、桃源、安化主要分布在4.5～5.5之間，各占56.52%、72.83%、78.57%，桃源有17.39%的土壤 pH值>5.5，安化有7.14%?？傮w來看湖北土壤pH值低于湖南各縣，土壤pH均值依次為湖北咸寧<湖南長沙<湖南安化<湖南桃源，其中湖北咸寧和湖南長沙土壤pH值顯著低于湖南安化和湖南桃源。表4各磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤pH值的描述統(tǒng)計(jì)

調(diào)查地區(qū)樣本數(shù)

（個(gè)）pH值范圍均值±標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）分布頻率（%）<4.54.5～5.5>5.5湖北咸寧104.12～4.714.39±0.225.1260.0040.000湖南長沙234.11～4.964.50±0.245.2643.4856.520湖南桃源924.04～6.185.14±0.448.639.7872.8317.39湖南安化144.30～5.584.94±0.367.3214.2978.577.14

2.4茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量的相關(guān)性

目前，對于茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟與土壤pH值的關(guān)系尚無明確定論，本研究調(diào)查的4個(gè)不同地區(qū)3者相關(guān)關(guān)系有很大差別（表5），結(jié)果表明，pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈負(fù)相關(guān)，達(dá)顯著水平。在調(diào)查地區(qū)作為控制變量條件下，對茶園表層土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量進(jìn)行了偏相關(guān)分析，土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的偏相關(guān)系數(shù)分別為-0.084和-0.071，而土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的簡單相關(guān)系數(shù)分別為-0.208和-0.177（P<0.05），表明調(diào)查地區(qū)對土壤有效氟含量狀況起決定作用，土壤pH值對土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的影響較小。表5茶園土壤pH值與土壤有效氟含量的相關(guān)系數(shù)

氟形態(tài)湖北咸寧湖南長沙湖南桃源湖南安化湖南調(diào)查區(qū)偏相關(guān)水溶態(tài)氟-0.648*-0.580**0.302**-0.1530.120-0.208*-0.084交換態(tài)氟0.841**0.367-0.240*0.209-0.211*-0.177*-0.071

3討論與結(jié)論

3.1調(diào)查區(qū)域與其他地區(qū)和土地利用方式的土壤水溶態(tài)氟含量比較

馬立峰等測得湖南磚茶產(chǎn)區(qū)桃江縣茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量在（0.03～0.26） mg/kg之間，平均含量為（011±0.06） mg/kg；臨湘市0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量在0.07～0.67 mg/kg之間，平均含量為（0.22±0.18） mg/kg，屬于土壤水溶性氟含量較低的地區(qū)[14]。楊陽調(diào)查結(jié)果，湖南益陽和安化水溶態(tài)氟含量分別為0.63 mg/kg 和0.66 mg/kg，桃江和臨湘水溶態(tài)氟含量分別為0.45 mg/kg和0.46 mg/kg[15]。本研究調(diào)查結(jié)果，湖南長沙、安化、桃源磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量分別為（0.45±0.24）、（040±0.20）、（0.37±0.18） mg/kg。相同地區(qū)調(diào)查結(jié)果差異較大，主要由調(diào)查地區(qū)的土壤差異、土樣采集及測定的方法差異所致。endprint

王凌霞等調(diào)查顯示，湖北省赤壁、谷城、英山、大悟、咸安、竹山、夷陵等地0～20 cm茶園土壤水溶態(tài)氟含量為0.2～6.1 mg/kg（均值1.8 mg/kg）[16]。恩施地區(qū)5 種茶園土壤的水溶態(tài)氟含量為0.47～1.18 mg/kg（均值0.97 mg/kg）[17]。荊州市農(nóng)田和草地0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍為0.22～4.56 mg/kg，平均值為1.74 mg/kg，土壤水溶態(tài)氟含量>1.25 mg/kg的占66.09%，>2.25 mg/kg的占 2994%，>3.25 mg/kg的占4.52%[18]。本研究調(diào)查的湖北咸寧磚茶產(chǎn)區(qū)茶園表層土壤水溶態(tài)氟含量在湖北省屬于較低水平。

其他非磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍較大，如浙江部分綠茶產(chǎn)區(qū)茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量為004～0.60 mg/kg，平均值為0.19 mg/kg[19]；浙江遂昌茶園 0～20 cm 土層土壤水溶態(tài)氟含量為1776～3.921 mg/kg[20]；江蘇典型茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量范圍為 0.05～1.79 mg/kg[21]；安徽、江蘇、浙江產(chǎn)茶區(qū)13個(gè)茶園土壤水溶態(tài)氟含量在0.71～6.78 mg/kg 之間[22]。本研究調(diào)查的湖北、湖南磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量并不屬于高水平，土壤有效氟含量并不是磚茶中氟含量過高的主要因素。

3.2土壤水溶態(tài)氟含量的影響因素

母質(zhì)是影響土壤水溶性氟含量的主要因素，而且土壤水溶性氟含量由北向南呈減少的趨勢，地帶性差異較為顯著[23]。土壤水溶態(tài)氟含量與土壤類型有關(guān)，潮土中水溶態(tài)氟含量最高，為1.86 mg/kg，其次是水稻土，為1.76 mg/kg，酸性的棕紅壤含量最低，為0.55 mg/kg[18]。

pH值是土壤化學(xué)性質(zhì)的綜合反映，土壤中氟的溶解度受pH值影響很大，土壤酸堿度是水溶態(tài)氟含量的重要影響因素之一，已有研究結(jié)果[24-25]與本研究的結(jié)論類似，即不同地區(qū)土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，一般土壤水溶態(tài)氟與pH值呈正相關(guān)，但也有可能呈負(fù)相關(guān)。如在湖北荊州pH值低于7.5的土壤中，水溶態(tài)氟含量隨著pH值升高顯著增加，但對于堿性土壤（pH值>7.5），水溶態(tài)氟含量與pH值之間并無明顯相關(guān)性[18]。而在嶗山地區(qū)，土壤水溶態(tài)氟含量與土壤pH值卻呈極顯著負(fù)相關(guān)[26]；安徽、江蘇、浙江的數(shù)據(jù)顯示，土壤水溶態(tài)氟含量隨土壤pH值、陽離子交換量和黏粒含量的增大顯著下降，隨有機(jī)質(zhì)含量增加而顯著增加[22]。有的研究認(rèn)為隨著土層深度增加，土壤水溶態(tài)氟與pH值的相關(guān)性降低，0～20 cm土層二者存在顯著正相關(guān)性，20～40 cm 土層二者存在相關(guān)性，40～60 cm土層二者無相關(guān)性[20]。

除此之外，土壤理化性質(zhì)也對土壤水溶性氟含量產(chǎn)生影響。王凌霞等在湖北的研究表明，茶園土壤水溶態(tài)氟含量與土壤pH值、CEC和交換性Ca呈顯著正相關(guān)，交換態(tài)氟含量與黏粒含量、CEC、無定形Al、游離Al和游離Fe都呈極顯著正相關(guān)，水溶態(tài)氟與交換態(tài)氟亦呈顯著正相關(guān)[16]。

3.3結(jié)論

湖北省磚茶主產(chǎn)區(qū)水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為（0.67±0.22） mg/kg和（0.49±0.29） mg/kg，湖南省磚茶主產(chǎn)區(qū)水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為（0.39±0.20） mg/kg 和（0.26±0.13） mg/kg，各地區(qū)水溶態(tài)氟含量順序?yàn)橄虒帲?.67±0.22） mg/kg>長沙（0.45±0.24） mg/kg>安化（0.40±0.20） mg/kg>桃源（0.37±0.18） mg/kg，交換態(tài)氟含量為咸寧（0.49±0.29） mg/kg>安化（0.36±015） mg/kg>長沙（0.30±0.16） mg/kg>桃源（0.23±010） mg/kg。湖北省大部分土壤pH值<4.5，湖南pH值主要分布在4.5～55。各地區(qū)茶園0～20 cm土壤pH值依次為湖南桃源（514±0.44）>湖南長沙（4.50±0.24）>湖南安化（4.94±0.36）>湖北咸寧（4.39±0.22）。

整個(gè)調(diào)查區(qū)的相關(guān)性分析結(jié)果表明，pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈顯著負(fù)相關(guān)，但不同調(diào)查地區(qū)茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，調(diào)查地點(diǎn)對土壤有效氟含量狀況起決定作用，與之相比，土壤pH值對土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的影響相對較小。

本研究調(diào)查的湖南和湖北磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量背景值并不高，但是所生產(chǎn)的磚茶產(chǎn)品中氟含量卻很高，因此茶樹對土壤中氟的吸收和累積可能與其他土壤地理?xiàng)l件對茶園土壤的供氟能力、賦存形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響有關(guān)。茶樹氟含量的調(diào)控，不僅要注重茶園選址，還要重視調(diào)控茶樹對氟的吸收過程。

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