強63Ni片狀源β粒子發射率的測量方法

張利峰，馬俊平，張 磊，張海旭，閆素娟，姚歷農，羅志福

(中國原子能科學研究院 同位素研究所，北京 102413)

強63Ni片狀源β粒子發射率的測量方法

張利峰，馬俊平，張 磊，張海旭，閆素娟，姚歷農，羅志福

(中國原子能科學研究院 同位素研究所，北京 102413)

用于63Ni輻生伏特電池的片狀63Ni源β粒子發射率存在難于測量的問題，本文根據閃爍探測器的測量原理建立了閃爍電流法的相對測量方法。利用該測量方法對自制的63Ni源的發射率進行了測量，對所測結果進行了分析，初步認為閃爍電流法是一種用于測量高發射率片狀63Ni源β粒子發射率的可行方法。

63Ni輻生伏特電池；63Ni源；β粒子發射率

近十年來，63Ni輻生伏特電池研究已成為國內放射性同位素應用研究的一個熱點領域，由半導體制備而成的能量轉換結構是構成電池的重要器件之一[1-4]。為了評價能量轉換結構效率的高低，常需利用β粒子發射率已知的63Ni源對其輻照時輸出的電功率與63Ni源輸出的放射性功率之比來衡量。因此對63Ni源β粒子發射率的準確測量尤為重要。

β粒子發射率的測量方法較多，如測量低β粒子發射率(<2×105s-1)的方法有2π正比管、閃爍計數器、小立體角，測量高β粒子發射率(≥2×105s-1)可采用小立體角。而用于輻生伏特電池的63Ni是一種低能β放射性同位素，最大能量僅為67 keV，平均能量17 keV,且要求β粒子發射率較高(一般要求大于107s-1)。因此用于輻生伏特電池的63Ni源不宜采用2π正比管和閃爍計數器對其β粒子發射率進行測量。小立體角雖然可用于低β粒子發射率和高β粒子發射率的測試，但該測試方法適用于中高能β粒子發射率的測量，對于能量低于0.3 MeV的低能β粒子，就不宜以此法進行絕對測量。因此小立體角也不適于63Ni源β粒子發射率的測量。本文根據閃爍探測器的測量原理，設計了高發射率片狀63Ni源β粒子發射率的相對測量方法。

1 測量方法設計

利用閃爍探測器對放射性活度進行測量時，相關實驗已表明[5]，射入光電倍增管的入射光通量F在10-13～10-4lm時，陽極電流ia隨F的增大而線性增大，結果示于圖1。

圖1 陽極電流和光陰極輻照光通量的關系Fig.1 Relational graph of anode current and light radiation flux of cathode

若能將射入光電倍增管的入射光通量和63Ni源的β粒子發射率之間建立關系，則可利用圖2所示的閃爍電流法通過數字電壓表測試光電倍增管的陽極電流來獲得β粒子發射率。

圖2 閃爍電流法測試原理示意圖Fig.2 Test principle schematic diagram of scintillation current method

光通量是標度可見光對人眼的視覺刺激程度的量，在暗視覺條件下與輻通量的關系為[6]：

(1)

(2)

Φe(λ)=4.57×10-17Rp

(3)

對于確定的閃爍體，閃爍光子的平均發射波長是確定的，此波長下的光通量可用(4)式表達：

(4)

Φv(λ)=6.17×10-14Rp(lm)

(5)

通過式(5)可看出，射入光電倍增管的入射光通量和β粒子發射率呈線性關系，當光通量在10-13～10-4lm內時，Rp為1.6～1.6×109s-1。再結合圖1可知，當β粒子發射率在1.6～1.6×109s-1時，陽極電流與β粒子發射率呈線性關系。因此只要測得陽極電流即可獲得63Ni的β粒子發射率，該測試方法稱為閃爍電流法。

圖3 液體閃爍法對片狀63Ni源β粒子發射率測試的放置方式示意圖Fig.3 Placement schematic diagram for testing β particle emission rate of 63Ni source plate by liquid scintillation

閃爍電流法為相對測量方法，需標準樣品。對于發射率不高于2×105s-1的樣品可利用閃爍計數法進行絕對測量，本研究按照如圖3所示的放置方式，利用液體閃爍法對標準樣品的發射率進行了測試。具體放置方式是將僅一面有63Ni的片狀源懸置于閃爍液中，使有63Ni的一面朝向閃爍瓶底部，這樣可通過液體閃爍法直接測得片狀63Ni源的β粒子發射率。

通過以上分析可知，將閃爍電流法和液體閃爍法相結合，即可實現高發射率片狀63Ni源β粒子發射率的測試。

2 實驗方法

2.1 63Ni標準樣品的制備

以體積比活度為2.81×109Bq/mL(該值根據63Ni原料的標稱比活度計算而來)的63Ni溶液作為原始溶液，取原始溶液10 μL，用去離子水稀釋100倍至1 mL，取稀釋液10 μL滴于尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm的鋁片上，晾干，作為標準樣品，編號為1#。

根據以上取樣的體積比例可知，理論上標準樣品的活度為2.81×105Bq。

若鋁片上的薄層溶液足夠薄即忽略自吸收，且不考慮鋁對β粒子的反射，則標樣2π表面的發射率應為1.4×105s-1。

2.2 高發射率63Ni源的制備

取原始溶液10 μL滴于同樣尺寸的鋁片上，晾干，按照相同的方法制備2個相同的樣品，編號記為2#、3#。則2#、3#樣品中63Ni的活度為2.81×107Bq。

若將2#、3#樣品中的溶液在很大的面積內展開即忽略自吸收，且不考慮鋁對β粒子的反射，則2π表面發射率應為1.4×107s-1。但僅在10 mm×10 mm的鋁片上展開，較大濃度的溶液晾干后會結晶成晶粒，晶粒內部的β粒子在出射過程中會有較大的自吸收，一些低能β粒子根本無法射出，因此實際制得63Ni源的發射率必然小于1.4×107s-1。

2.3 63Ni源發射率的測試

首先將1～3#樣品利用如圖2所示的方法進行測試，對同一源測試結果較穩定，經多次測量后平均結果為：標樣1#電流10.0 nA，高發射率待測樣2#電流160.5 nA，3#電流1 701.1 nA。測試過程中，閃爍探頭的晶體類型為塑料晶體，厚度1 mm；高壓1 000 V；數字電壓表型號為keithley2636A；測試系統的本底電流為0.7 nA。標樣的測試結果有7%的系統誤差，但高發射率的待測樣測試結果的絕對值遠大于系統本底電流0.7 nA，因此高發射率待測樣的系統誤差很小。

閃爍電流測試完畢后，將1#樣品按照如圖3所示的方法進行測試，測試結果為1.22×105s-1，不確定度4%。測試結果比理論結果略小，由于溶液晾干后形成薄膜的自吸收造成。

根據表1及標樣發射率1.22×105s-1的測試結果，利用正比關系可算得2#、3#樣品的發射率分別為2.0×106s-1和2.1×106s-1。

測試結果可以看出，測試數據比理論發射率1.4×107s-1小很多，因為2#、3#樣品由體積比活度較大的63Ni溶液制備而成的，溶液晾干后表面的63Ni是分布不均勻的63NiCl2晶體顆粒，這就造成除自吸收之外，還有很多β粒子會在顆粒間經多次散射未能進入閃爍晶體，所以測得發射率較低。

3 小結

本文測試結果的可靠性主要取決于測試方法的可行性和對標樣測試的準確性。閃爍電流法的建立有嚴格的理論基礎，從標樣的測試準確性來看，液體閃爍法是一種絕對測量方法，測試結果與理論值較為接近，再利用閃爍電流法相對比較，被測源的發射率真實可靠。可初步判斷該方法對高發射率片狀63Ni源β粒子發射率進行測試是可行的。

[1] James B, Douglass H, Amit L. A Nuclear microbattery for MEMS devices: final scientific/technical report[R]. University of wisconsinmadison US. Department of Energy Award, 2002: No. DE-fg07-99ID 13781.

[2] Hang G, Amit L. Nanopower Betavoltaic Microbatteries: The 12 International Conference on Solid State Sensors[R]. Boston: Actuators and Microsystems, 2003.

[3] 秦沖,苑偉政. 微能源發展概述[J]. 光電子技術,2005,25(4):218-221.

Qin Chong, Yuan Weizhen. Development Summary of Micro Power[J]. optoei Ectronic Technology, 2005, 25(4): 218-221(in Chinese).

[4] Pustovalov A A,Gusev V V.63Ni-based β-electric current source[J]. Atomic Energy, 2007, 103(6): 939-945.

[5] 吳治華，趙國慶. 原子核物理實驗方法[M]. 北京：原子能出版社，1996.

[6] 郁道銀，談恒英. 工程光學[M]. 北京：機械工業出版社，1999.

Test Method for High β Particle Emission Rate of63Ni Source Plate

ZHANG Li-feng, MA Jun-ping, ZHANG Lei, ZHANG Hai-xu, YAN Su-juan, YAO Li-nong, LUO Zhi-fu

(Departmentofisotope,ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)

For the problem of measurement difficulties of β particle emission rate of Ni-63 source plate used for Ni-63 betavoltaic battery, a relative test method of scintillation current method was erected according to the measurement principle of scintillation detector. β particle emission rate of homemade Ni-63 source plate was tested by the method, and the test results were analysed and evaluated, it was initially thought that scintillation current method was a feasible way of testing β particle emission rate of Ni-63 source plate with high β particle emission rate.

Ni-63 betavoltaic battery;Ni-63 source;β particle emission rate

10.7538/tws.2015.28.01.0025

2014-04-08;

2014-11-05

張利峰(1980—)，男，內蒙古卓資人，博士，主要從事放射性同位素技術研究

羅志福，博士生導師，主要從事放射性同位素技術研究，E-mail: luozhifu@ciae.ac.cn

TL84

A

1000-7512(2015)01-0025-03