應(yīng)用宇生放射性同位素硅-32示蹤海洋過程的研究

周 鵬，李冬梅，劉廣山，蔡偉敘，黃楚光，方宏達(dá)，紀(jì)麗紅

(1.國家海洋局南海環(huán)境監(jiān)測中心, 廣東 廣州 510300；2.廈門大學(xué) 環(huán)境與生態(tài)學(xué)院, 福建 廈門 361005；3.臨沂大學(xué)，山東 臨沂 276000)

應(yīng)用宇生放射性同位素硅-32示蹤海洋過程的研究

周 鵬1，李冬梅1，劉廣山2，蔡偉敘1，黃楚光1，方宏達(dá)1，紀(jì)麗紅3

(1.國家海洋局南海環(huán)境監(jiān)測中心, 廣東 廣州 510300；2.廈門大學(xué) 環(huán)境與生態(tài)學(xué)院, 福建 廈門 361005；3.臨沂大學(xué)，山東 臨沂 276000)

32Si是一種宇生放射性核素，半衰期約150年。由于其來源單一、生產(chǎn)速率相對恒定，并具有與穩(wěn)定硅相同的化學(xué)和生物特性，一直被視為研究50～1 000年尺度海洋過程的一個理想的計時鐘和示蹤劑。本文介紹了32Si在海洋學(xué)的應(yīng)用，主要包括示蹤近岸和大洋水體的混合，河口和大洋中硅的地球化學(xué)行為和循環(huán)，深海海底顆粒物的混合，及利用其計算沉積速率/混合速率，建立年代序列來反映環(huán)境變化的信息。

32Si；宇生放射性核素；示蹤劑；海洋過程

地殼中硅含量豐富，僅次于氧，約占27.7%。硅有18種同位素，但廣泛應(yīng)用的只有5種，包括28Si、29Si、30Si、31Si和32Si，其中28Si、29Si和30Si為穩(wěn)定同位素，豐度分別為92.27%、4.68% 和3.05%，而31Si和32Si為放射性同位素[1]。31Si 半衰期較短，僅為153 min，無法為自然界各種地球化學(xué)過程示蹤[2-3]。天然32Si半衰期約150年，一直視為示蹤50～1 000年時間尺度的理想示蹤劑，在海洋學(xué)、冰川學(xué)、水文學(xué)等眾多學(xué)科中具有廣泛的應(yīng)用。

1 32Si的性質(zhì)及其海洋學(xué)研究的優(yōu)勢

1953年Lindner通過人工方法制備出一種新核素32Si[4]，此后在美國加利福尼亞(California)沿海硅質(zhì)海綿中檢測出天然32Si[5]。天然32Si是由宇宙射線與大氣中Ar發(fā)生散裂反應(yīng)生成，如40Ar(p,2αp)32Si,40Ar(n,4p5n)32Si。主要產(chǎn)生在平流層和上對流層，其在大氣中的停留時間約為1年[4-8]。

表1給出了學(xué)者應(yīng)用物理和地球化學(xué)等方法測算32Si的半衰期。隨著加速器質(zhì)譜和低本底液體閃爍技術(shù)的發(fā)展，32Si半衰期的測量結(jié)果日益接近。1980年Elmore 和Kutscher[17-18]等分別應(yīng)用加速器質(zhì)譜(AMS)測定出一致的結(jié)果；但Lal(2001)指出當(dāng)時都忽視質(zhì)譜分餾的影響，若考慮分餾影響時32Si的半衰期分別為133年和178年[26]。截至目前32Si半衰期的最新測量結(jié)果為(178±10)年，由Nijampurkar 等(1998)采用地球化學(xué)方法估算[25]。

表1 不同方法估算的32Si半衰期Table 1 Half-time of silicon-32 esimated using the differet methods in the literatures

注：1) Lal(2001)指出Elmore 等(1980)和Kutscher 等(1980)采用加速器質(zhì)譜測定32Si半衰期時都忽視質(zhì)譜分餾的影響，考慮分餾的影響結(jié)果分別是133年和178年

雖然不同學(xué)者對32Si半衰期的應(yīng)用(或引用)都有自己的判斷，但是其半衰期的不確定性也給學(xué)者的應(yīng)用研究帶來一定困難，如DeMaster和DeMaster 等采用276年和105年(101±18年和108±18年的平均值)來研究深海的混合速率[27-28]，并給出了兩個不同的結(jié)果；Morgenstern等綜合文獻(xiàn)[21，23-24]測量結(jié)果采用平均半衰期(140±6)年來研究冰川年齡[29]。事實上，1980年代后32Si的測定結(jié)果已經(jīng)存在某些一致性(參見表2，其平均值約156年)，目前以1980年代后測量結(jié)果的平均值(156年)為宜。

表2 不同環(huán)境樣品中32Si含量水平分布Table 2 The contents of silicon-32 in some different environmental samples

注：1) 僅指Sweden北部的 Kasjon lake[25]和法國的Pavin lake[57]的沉積物 2) 僅指美國California海灣[16]和Bangladesh[29]的海洋沉積物 3) 僅指Antarctic[53-54]和South Atlantic/Antarctic[27]和 Equatorial Pacific[28]深海沉積物 4) LD表示在探測限以下

在210Pb(T1/2=22.3年)和14C(T1/2=5 730年)的半衰期之間，除放射性44Ti(T1/2=47年)和39Ar(T1/2=269年)之外只有宇生核素32Si的半衰期(～150年)介于其間。圖1給出了幾種海洋環(huán)境中常用的示蹤劑的應(yīng)用時間尺度范圍。從圖1看出，同其他示蹤劑相比，32Si是非常適合示蹤50～1 000年時間尺度海洋地球化學(xué)過程的一個核素。宇生核素14C測年方法一般能夠準(zhǔn)確測定年齡超過1 000年的樣品，并且測年時還必須考慮宇生14C的生產(chǎn)速率(也稱儲庫作用)不確定性的影響。事實上，近1 000年內(nèi)包含著非常重要的3個歷史時期[6，30-33]：(1) 中世紀(jì)暖期的最后階段；(2) 小冰期；(3) 人類開發(fā)和工業(yè)化的時期(1850年至今)。因此32Si是彌補(bǔ)50～1 000年時間段的測年方法和示蹤50～1 000 年時間段的海洋過程的理想核素。

圖1 幾種常用的海洋環(huán)境中示蹤劑的應(yīng)用時間尺度范圍Fig.1 The time scales for some different tracers in marine environment

2 天然32Si含量水平

天然32Si的含量很低，不同環(huán)境樣品中32Si含量水平分布列于表2。雨水中32Si比活度最高(約19.17 mBq·m-3)，其次為河水和深層大洋水，表層大洋水中最低。河流顆粒物中32Si比活度最高，沉積物中最低，而土壤中含量變化較大[35]。

2.1 降水中32Si含量變化

自上世紀(jì)60年代以來，印度Admedabad物理研究實驗室，丹麥哥本哈根大學(xué)(University of Copenhagen)和德國弗賴貝格(Bergakademie Freiberg)等多家實驗室對大氣濕沉降(雨和雪)中的32Si進(jìn)行了一系列的研究。影響大氣濕沉降的32Si含量分布的因素可能主要有季節(jié)效應(yīng)，核爆試驗和緯度變化[8]。

32Si的沉降具有明顯的季節(jié)效應(yīng)，其中夏季明顯高于冬季，如德國弗賴貝格(Frieberg)地區(qū)夏季的濕沉降中32Si濃度為冬季的2.4倍。這是因為夏季時平流層與對流層交換加劇，從而造成32Si沉降同其他長壽命宇生和核爆產(chǎn)生的同位素(如3H和14C核素等)一樣具有明顯的季節(jié)差異[3，8]。

核爆試驗對32Si產(chǎn)生影響[3，8，35]。1963年大氣沉降中32Si濃度略高于其他年份，核試驗造成1963—1964年濕沉降中32Si濃度有所增高。Dansgaard等對代表1920—1930年和1962—1963年的格陵蘭北部冰樣所測得的32Si濃度分別為4.8×10-3Bq·m-3和1.0×10-2Bq·m-3，后者為前者的兩倍。但與3H和14C核素相比較，32Si受到核爆試驗的影響仍然很小；與季節(jié)性變化影響相比，32Si含量受到核爆試驗的影響要也相對較小，甚至可以忽略。就海洋而言，核爆產(chǎn)生的32Si貢獻(xiàn)也相對較小，僅占全球海洋中總量的1%[36]。

32Si也具有明顯的緯度效應(yīng)。Morgenstern 等(1996)指出北半球的雨和雪中32Si隨緯度變化存在指數(shù)關(guān)系，雨32Si(mBq·m-3)=2.8eФ/59°；雪32Si(mBq·m-3)=0.22eФ/2.17°，Ф為地理緯度，這可能由季節(jié)變化，氣象波動，以及大氣清除效應(yīng)事件增多等原因造成[8]。Craig 等(2000)認(rèn)為對流層和平流層差異是造成32Si緯度效應(yīng)的主要原因。對流層所產(chǎn)生的32Si量(FT)隨緯度變化較小，平流層所產(chǎn)生的32Si量(FS)較大，且隨緯度變化強(qiáng)烈；在中緯度地區(qū)，由于平流層與對流層交換強(qiáng)烈，容易發(fā)生平流層清除效應(yīng)，因此沉降通量顯現(xiàn)極大值；在低緯度地區(qū)，由于降雨量的增加導(dǎo)致其32Si濃度降低，且越靠近赤道越小[7]，宇生32Si沉降通量與緯度分布示于圖2。

FT——對流層所產(chǎn)生的32Si量；FS——平流層所產(chǎn)生的32Si量；F—— 大氣圈中對流層和平流層所產(chǎn)生的32Si量圖2 宇生32Si沉降通量與緯度分布[7]Fig.2 The pattern of global fallout for cosmogenic silicon-32 with geographic latitude

2.2 32Si的生產(chǎn)速率

32Si主要由宇宙射線產(chǎn)出率變化本身所引起的，生產(chǎn)速率相對恒定。在過去幾個世紀(jì)內(nèi)，宇宙射線強(qiáng)度(或通量)雖然已經(jīng)增加了百分之幾，并造成14C和10Be的生產(chǎn)速率增加5%～10%，但大氣圈中32Si的母體40Ar豐度低，裂變反應(yīng)的靶橫截面與14C存在差異，并且32Si不受太陽光調(diào)制(宇宙射線)的相對影響[2，22]，因此大氣圈中32Si生產(chǎn)速率相對較小。即使在沉積物測年所對應(yīng)的蒙德極小期時期，沉降進(jìn)入沉積物中的32Si比活度也無明顯變化[29]。

2.3 32Si的沉降通量

32Si的全球沉降速率見表3。Kharkar 等(1966)首次根據(jù)雨水?dāng)?shù)據(jù)計算出平均全球32Si沉降量為6.7×10-6Bq·cm-2a-1，由于結(jié)果忽略核爆的影響而至今很少被認(rèn)同。Somayajulu等(1987)根據(jù)大西洋的GEOSECS數(shù)據(jù)估算出全球32Si的平均通量為2.02×10-4atoms cm-2·s-1；Somayajulu 等(1991)根據(jù)太平洋的GEOSECS數(shù)據(jù)估算出平均全球沉降通量為2.5×10-6Bq·cm-2a-1，這與全球海洋中32Si的沉降通量(4.3×10-4Bq·cm-2)基本吻合。但是Craig 等(2000)再次分析了三個大洋的GEOSECS數(shù)據(jù)，采用地理緯度代替地磁緯度重新計算的結(jié)果為0.72 atoms·m-2·s-1。目前有關(guān)32Si大氣沉降通量仍然沒有確切結(jié)果，不過引用最多是Somayajulu等的結(jié)果，而最新的Craig 等(2000)計算值的準(zhǔn)確性還有待進(jìn)一步探討。

表3 文獻(xiàn)給出的32Si的全球沉降通量Table 3 The global fallout for cosmogenic silicon-32 in some literatures

2.4 大洋中32Si總量和來源

在上世紀(jì)60～70年代，海洋斷面地球化學(xué)研究(GEOSECS)調(diào)查獲得大量海洋32Si數(shù)據(jù)后，許多學(xué)者就開始海洋中32Si與硅循環(huán)研究[7,40-42]。Fairbridge根據(jù)物理海洋學(xué)數(shù)據(jù)估算出三大洋中的32Si總量[41-42]，見表4。全球大洋海水中32Si總量為15.3×1014Bq，約占全球32Si總量的71.15%，其中大洋混合層約占全球的0.35%，大洋深層水中占全球的68.00%，而海底沉積物約占2.30%。太平洋、印度洋和大西洋的32Si總量分別為8.65×1014Bq， 2.71 ×1014Bq和3.91 ×1014Bq。太平洋的32Si南北分布比大西洋和印度洋要均勻。南半球海洋中32Si占全球海洋的65%。海洋中32Si的來源有兩個：河流的輸入和大氣輸入。河流輸入對海洋中32Si的最大貢獻(xiàn)為5.8×1010Bq/a，僅約占海洋總量的4×10-3%(可以忽略)，間隙水的貢獻(xiàn)小于1.5%。海洋中32Si的停留時間約為173 年，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于生物硅的停留時間104年[41]。

表4 全球主要大洋中32Si總量分布[41-42]Table 4 The inventory of silicon-32 in the major world oceans

3 32Si在海洋學(xué)中的研究和應(yīng)用

大氣沉降中32Si進(jìn)入湖泊和海洋表層水后，部分將會被硅藻、硅鞭藻等浮游植物，及放射蟲等浮游動物吸收而進(jìn)入硅質(zhì)有機(jī)體內(nèi)形成硅質(zhì)介殼。有機(jī)體死亡后，少量32Si會隨硅質(zhì)介殼溶解而重新進(jìn)入水體，絕大部分直接沉入海底，最后轉(zhuǎn)化為生物硅(即生源蛋白石，或生源二氧化硅))。同樣在水-沉積物界面上，部分32Si也會隨生物蛋白石部分重新溶解而進(jìn)入底層水體中，絕大部分生源蛋白石將變成沉積物的一部分。因此，非生源硅中并不存在32Si，只存在于海水、懸浮顆粒物和海底生源蛋白石中。因為海底生源蛋白石非常穩(wěn)定，106～109年時間尺度內(nèi)才能發(fā)生溶解，所以在50～1 000年時間內(nèi)生物硅中32Si能夠完好地保存，而不受外界非生源硅的干擾[44-46]。

從理論上講，32Si不存在地下和現(xiàn)場來源[47]。來源單一，半衰期適中，生成速率相對恒定，具有穩(wěn)定硅相同的化學(xué)和生物特性，同時還能夠直接參與生物硅循環(huán)，具有不受外界非生源硅干擾等優(yōu)點(diǎn)，因此32Si適用于研究50～1 000年時間尺度內(nèi)海洋生物地球化學(xué)過程，近岸和大洋水體的混合、大洋環(huán)流、硅的生物地球化學(xué)循環(huán)，及海洋沉積速率或混合速率的測定等諸多海洋學(xué)問題。

3.1 32Si在海洋水體示蹤中的應(yīng)用

3.1.1 近岸和大洋水體混合的示蹤

Lal 等[48]利用大洋沿海水中的硅質(zhì)海綿中32Si示蹤水體交換，計算沿海地區(qū)的硅收支，認(rèn)為沿海水體中的硅實際上是一種大陸水體與不斷地向沿海流動的開闊大洋表層和中層水體的混合物；不同類型水體的混合決定了沿海海體中32Si比活度。Lal and Somayaju 利用32Si作為示蹤劑，通過簡單的箱式模型討論太平洋沿岸海區(qū)中不同水體所占的比例[49]：(1) 加利福尼亞沿岸海區(qū)的海水的主要來源是該海區(qū)的激烈上升流，而加利福尼亞海灣則主要以科羅拉多河的輸入陸地水位主要來源；(2) 印度西海岸的海水的主要來源是阿拉伯海上升的深層水；(3) 中國東海海區(qū)主要是開闊大洋表層水位來源。

3.1.2 大洋環(huán)流的示蹤

Somayajulu等[22]通過分析南太平洋水體中硅和32Si垂直剖面的數(shù)據(jù)，認(rèn)為宇生32Si是一種很好的研究大洋水體循環(huán)的示蹤劑。在GEOSECS調(diào)查中，Somayayjulu 等應(yīng)用“Fe(OH)3合成纖維的現(xiàn)場富集技術(shù)”獲得三大洋17 個溶解硅和32Si垂直剖面數(shù)據(jù)(大西洋5個、太平洋9個和印度洋3個)，并示蹤研究三大洋間的水體交換[40-41]。在大西洋(4個調(diào)查站)海域，海水32Si比活度(32Si/SiO2比值)呈現(xiàn)出“表層最高(比底層約高2～4倍)、底層次之、中等最低”的分布特征[40]。研究發(fā)現(xiàn)，這種分布特征是由海水的垂直混合作用造成的。表層海水中由于外源性的大氣32Si沉降輸入，且Si濃度最低，因此32Si比活度(32Si/SiO2比值)最高；在中層水體中，含32Si的生物硅(如硅藻等)死亡后必然向海底沉降，在其未發(fā)生大量溶解之前，就會快速清除進(jìn)入海底(海水-沉積物界面)，從而直接導(dǎo)致中層海水中32Si比活度最低；沉降到海底水-沉積物界面上生物硅和32Si會發(fā)生溶解，重新進(jìn)入底層水體，從而造成底層水體中32Si比活度較高。有關(guān)南大洋(Southern Ocean)海域(大西洋1個調(diào)查站)海水中32Si過剩的原因[40]，作者認(rèn)為這并不是由大氣32Si直接沉降和南極洲(Antarctic)的冰雪融化等輸入所造成的，而是由向南流動的深層海水中懸浮顆粒物中的32Si溶解所造成。太平洋和印度洋的35°N/S海域，海水中32Si比活度出現(xiàn)明確峰值[41]，這可能由于中緯度地區(qū)對流層“春季泄漏”增加或32Si半衰期較短造成。

然而Peng等(1993)認(rèn)為GEOSECS調(diào)查32Si數(shù)據(jù)可能存在缺陷，不適合示蹤大洋間水體的交換[50]。相反，Craig 等(2000)[7]通過重新分析GEOSECS調(diào)查數(shù)據(jù)提出了“原來富集的海水中SiO2實際上是生源顆粒SiO2和溶解SiO2所組成的兩相混合物”觀點(diǎn)，進(jìn)一步確認(rèn)GEOSECS調(diào)查中32Si數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性和利用32Si示蹤研究大洋循環(huán)的可行性。

3.2 海洋中硅的生物地球化學(xué)循環(huán)的示蹤

3.2.1 河口硅的地球化學(xué)行為的示蹤

Nijampurkar 等[51]對法國Gironde河口的4個海水樣品(每個水樣體積為2 000 L)和1個河口懸浮物樣品進(jìn)行了32Si和硅分析，并嘗試采用32Si示蹤河口硅的地球化學(xué)行為。這是第一次采用32Si研究河口硅的地球化學(xué)行為，尤其對低葉綠素地區(qū)穩(wěn)定硅過剩行為的嘗試。

3.2.2 海洋中32Si與硅循環(huán)示蹤研究

海洋中32Si與硅循環(huán)研究的觀點(diǎn)主要有兩個。(1) 1962年，Lal and Peters首先提出了深海中硅質(zhì)骨架在沉達(dá)大洋海底之前重新溶解，且32Si全部溶解(進(jìn)入沉積物的部分忽略不計)的觀點(diǎn)[7]；Peng 等[50]分別采用一維垂直擴(kuò)散-對流模型(a 1-D vertical diffusion-advection medol)、十箱“Pandora”箱式模型(a ten-box “Pandora” box medol)和漢堡包整體循環(huán)大洋模型(Hamburg general circulation ocean medol)等三種模型計算大洋深層水中32Si比活度；通過對比大洋中14C和溶解硅的數(shù)據(jù)認(rèn)為在海洋內(nèi)部，32Si輸入通量與放射性衰變是完全平衡的，但是這與海洋地質(zhì)證據(jù)存在矛盾。因此Peng 等認(rèn)為GEOSECS的所有32Si數(shù)據(jù)可能存在缺陷。(2) Somayajulu 等[40]認(rèn)為海水中絕大部分顆粒硅不發(fā)生溶解而直接沉到海底，只有極少的部分發(fā)生溶解并通過水-沉積物界面再次進(jìn)入底層水體。由于海洋中Si的平均停留時間(104年) 遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于32Si半衰期(大約50倍)，因此32Si主要存在大洋水體中，而進(jìn)入沉積物中的32Si可以忽略不計(此時32Si停留時間等于平均壽命)。由于硅質(zhì)介殼在水體中溶解速度較慢(在32Si的平均壽命的尺度內(nèi))，因此極少部分32Si仍然保留在水-沉積物界面上的短暫硅儲庫(transient silicon reservoir) 中。在大氣輸入32Si和放射性衰變穩(wěn)態(tài)條件下，深層海水中32Si比活度可能比大氣輸入通量要低，這是由于沉積物中32Si放射性衰變造成的；在生物顆粒物溶解、或進(jìn)入底層水體之前，硅質(zhì)沉積物應(yīng)該是32Si的暫時停留儲庫。基于上述理論，Craig(2000)[7]提出了單個大洋的中深層水體中32Si循環(huán)的簡單模型。假設(shè)單個大洋中溶解硅的總量為NS，溶解硅中32Si輸入通量為F*，令輸入分?jǐn)?shù)fS為快速到沉積物中、并在溶解之前經(jīng)歷了衰變的顆粒物的量與注入大洋底層水的生源顆粒物的量之間的比值，即

fs=進(jìn)入大洋底層水體中的生源顆粒物/

快速沉降到沉積物中并在溶解前

經(jīng)歷了衰變的生源顆粒物

(1)

則進(jìn)入沉積物中32Si的通量為fSF*，溶解進(jìn)入深層水中32Si的通量為fSF*e-λτ，此處τ等于海底中硅的溶解進(jìn)入底層水前的停留時間。因此，大洋中總?cè)芙?2Si的輸入通量=F*(1+fSe-λτ)，而大洋深海中深層水中的32Si比活度AS：

AS=(F*/NS)[1-fS(1-e-λτ)]

(2)

綜上知，將海洋中生源硅(生源二氧化硅)和32Si的循環(huán)加以總結(jié)，如圖3所示。

3.3 32Si的放射性年代學(xué)研究

沉積物中生物硅非常穩(wěn)定，并且生物硅中32Si記錄海洋中硅循環(huán)的變化過程，載帶千年尺度內(nèi)生物對自然界氣候變化的寶貴信息。由于32Si方法時空分辨率相對較高，因此在過去千年尺度的沉積物絕對年齡的測定方面具有很大潛力，這也將有助于鑒定人類對局部和全球環(huán)境變化過程的影響[29,52]。

圖3 海洋中二氧化硅、生物硅和32Si的循環(huán)Fig.3 The cycle of silica, biogenic silica and Silicon-32 in the ocean

3.3.132Si測年可行性

32Si測年的必需具有兩個前提條件：(1) 過去幾個世紀(jì)中(1 800～1 400 AD)內(nèi)32Si的大氣輸入通量恒定；(2) 在整個32Si從上覆水體中進(jìn)入沉積物的過程中，含有32Si的生物硅累積都是連續(xù)性的過程。首先，由于海洋系統(tǒng)中水動力作用較為強(qiáng)烈，因此在海水中32Si被硅質(zhì)有機(jī)體硅吸收之前，季節(jié)性變化輸入到沉積物中32Si和生物硅的影響很大程度上就會消失；其次，由于沉積物巖芯中32Si含量較低，采樣量較大，時間跨度大，因此，在32Si測年過程中“32Si季節(jié)效應(yīng)”和“生物硅的生產(chǎn)季節(jié)性變化影響”完全可以忽略。另外，海洋是一個累積32Si的儲庫，深層海水繼承了海洋中90%的32Si，在這個過程中深層海水的穩(wěn)定硅充當(dāng)32Si的載體相；因為深層海水的穩(wěn)定硅也有一個大的儲庫，所以32Si和SiO2的兩個大的儲庫能夠緩沖/解海洋中這些Si同位素來源上的永久變化。因此，32Si從上覆水體到最終沉積的整個沉積過程內(nèi)生物硅累積都是連續(xù)性的[15-16，29]。

自上世紀(jì)六十年代以來，許多學(xué)者都嘗試?yán)?2Si對年輕沉積物，特別是海洋和湖泊的沉積物測年。由于多種條件的限制，該方法仍然發(fā)展很慢。32Si在沉積物年代學(xué)中應(yīng)用主要分為三個方面：(1) 有關(guān)深海沉積物年代學(xué)中應(yīng)用；(2)32Si湖泊沉積物年代學(xué)中應(yīng)用；(3)32Si近岸沉積物年代學(xué)中應(yīng)用。

3.3.2 在深海沉積物年代學(xué)中應(yīng)用

Goldberg 等曾經(jīng)嘗試用加利福尼亞海灣(California bay)的巖芯進(jìn)行32Si測年，但沒有成功；Kharkar 等采用32Si方法測定南極地區(qū)的硅質(zhì)沉積物在過去1 000年內(nèi)沉積速率為4.7×10-3mm/y(T1/2=500 a)[53-54]。同樣在105年時間尺度內(nèi)，該地區(qū)的沉積速率約為0.5×10-3mm/a (230Th方法，T1/2=75 200 a)，Kharkar 等認(rèn)為或許最近幾千年內(nèi)的堆積速率異常快，或者在105a時間內(nèi)隨著時間流逝，最初沉積物約有97%因揚(yáng)沙、滑坡或溶解等作用而移除，使得長時期堆積速率減小為快速堆積的1/80。DeMaster認(rèn)為生物擾動嚴(yán)重影響可能是造成32Si測量結(jié)果偏高的原因，顯然該測量結(jié)果的不確定性需進(jìn)一步努力才能加以解決(賴?yán)?1985)[55]。

DeMaster[27]和DeMaster等[28]采用210Pbex和32Si方法測量深海巖芯的顆粒混和速率：南極硅質(zhì)沉積物的210Pbex混合系數(shù)(0.04～0.16 cm/a)同32Si混合系數(shù)(0.2或0.4 cm/a分別采用32Si半衰期276年或105年計算)相吻合，而赤道太平洋深海沉積物的210Pbex混合系數(shù)(0.22 cm/a)約為32Si(0.03或0.07 cm/a)的3～7倍。太平洋深海巖芯中210Pbex和32Si混合速率差異原因：(1) 非穩(wěn)態(tài)混合、兩種核素的特征時間和深度尺度存在的差異；(2) 含大量210Pb的細(xì)粒徑的粘土顆粒物比含32Si的粗粒徑的顆粒物(如大型的放射蟲)更容易優(yōu)先混合；(3) 或者海底錳結(jié)核底部的222Rn的供應(yīng)從而造成深層海水中210Pb活度增加，從而使210Pbex混合系數(shù)增加。

3.3.332Si湖泊沉積物年代學(xué)中應(yīng)用

Krishnaswamy等[56]采用210Pbex，55Fe和137C方法測定湖泊沉積物年代，同時成功檢測出32Si的活度，預(yù)言32Si很有希望成為一種很有用的、2000年時間尺度內(nèi)(當(dāng)時采用半衰期為500 a)沉積物的測定年代方法。 Martin等[57]利用32Si和210Pbex方法測定了法國Pavin lake(Masif Central)的沉積物的沉積速率。Nijampurkar等[25]通過測定一個來自瑞典北部 Kasjon lake中的已知年齡的紋泥沉積物巖芯中32Si分布，成功推算出32Si 的半衰期為(178±10)年。

3.3.432Si近岸沉積物年代學(xué)中應(yīng)用

DeMater[16]根據(jù)美國加利福尼亞海灣巖芯中生物硅中32Si比活度指數(shù)遞減規(guī)律計算出32Si的半衰期為(276±32)年。Morgenstern 等[29]采用32Si與210Pbex結(jié)合進(jìn)行千年尺度內(nèi)沉積物測年，提出孟加拉灣大陸架的淺海沉積物的新32Si的年代。研究結(jié)果(圖4)顯示，最近100年內(nèi)該海域的沉積物速率(210Pbex方法)遠(yuǎn)小于1900年以前的沉積速率(32Si方法)(兩種方法相差4倍)，這是因為19世紀(jì)該地區(qū)開始大規(guī)模森林開伐，從而導(dǎo)致海岸侵蝕、水土流失加劇和近岸海域沉積物沉積。對于未來的千年尺度內(nèi)的古氣候研究，Geyh (2001)[58]認(rèn)為應(yīng)該包括32Si和210Pbex兩種測年方法結(jié)果，并預(yù)言在AMS直接測量法成功替代液體閃爍計數(shù)間接法(間接測定32P)測量32Si之后，32Si測年方法將為古氣候?qū)W，地球科學(xué)和考古學(xué)等研究開辟更為廣闊的前景。

圖4 孟加拉灣大陸架的淺海沉積物巖芯So93/105KL的32Si 和 210Pbex 測年結(jié)果[29]Fig.4 32Si and 210Pbex age-depth profiles in the sediment core So93/105KL from the Bangladesh continental shelf[29]

3.4 人工32Si在海洋學(xué)中的應(yīng)用

近年來人工32Si在海洋學(xué)中的研究發(fā)展較快，主要海洋水體中生物硅生產(chǎn)率/力示蹤研究，而反映沉積物中生物硅的生產(chǎn)率的歷史和環(huán)境變化的信息還不多。上世紀(jì)90年代以前，全球有關(guān)直接測定海洋中生物硅的生產(chǎn)率數(shù)據(jù)很少，因為主要采用穩(wěn)定的29Si和30Si同位素方法示蹤，穩(wěn)定同位素方法處理費(fèi)時和冗長乏味[46，60-62]。目前普遍采用32Si代替穩(wěn)定29Si和30Si來示蹤測量水體中生產(chǎn)速率[62-70]，32Si方法不僅有助于改善實驗條件，而且節(jié)省了人力物力。

除海洋學(xué)外，32Si在冰川學(xué)[15-16，8，71]， 水文學(xué)[3，73-81]，以及土壤動力學(xué)[81-82]等諸多學(xué)科中都有廣范的應(yīng)用。

4 32Si示蹤應(yīng)用中存在的問題

(1) 截止目前世界上還沒有一個公認(rèn)的32Si的半衰期值，這給32Si的應(yīng)用帶來一定的困難。

(2) 天然32Si比活度非常低而穩(wěn)定硅含量非常高(即天然32Si/Si比值較小)，測量較為困難。雖然AMS具有準(zhǔn)確度高,檢測極限低, 所需樣品量少等優(yōu)點(diǎn)，但是截止目前大多數(shù)加速器質(zhì)譜計測定32Si/Si 比值的精度為10-10～10-8，最低才能達(dá)到10-15，只有雨水和冰川雪和冰的32Si/Si高于AMS的10-15檢測極限，還不能測定活度更低的土壤或沉積物樣品[3，75]。

(3)32Si測年法的誤差。Anderson 等[81]發(fā)現(xiàn)了硅藻細(xì)胞壁的降解/溶解在整個巖芯中的沉積物中可能存在微小的擴(kuò)散，可能造成32Si法測年誤差；鑒于上述原因以及過去幾個世紀(jì)內(nèi)的宇宙射線變化影響，DeMater[16]認(rèn)為用32Si進(jìn)行沉積物測年可能會存在5%～10% (即10～20 a)的誤差。

(4) 由于天然樣品中32Si含量非常低，Nijampurkar 等[25]認(rèn)為在現(xiàn)在技術(shù)條件下32Si只能用來作為過去50～500 年間的一個地質(zhì)計時鐘；Morgenstern 等[29]也發(fā)現(xiàn)32Si檢測年限(600 a)比預(yù)期的1 000 a稍微偏低。

(5) 從目前文獻(xiàn)來看，32Si的深海沉積物、近岸沉積物、湖泊沉積物的測年結(jié)果與其他測年方法(如230Thex，210Pbex,14C和紋泥測年法)的結(jié)果仍然存在一定差異，且造成誤差的原因還有待進(jìn)一步探討。因此，在應(yīng)用32Si方法進(jìn)行沉積物測年時，建議要盡可能與其他測年方法相結(jié)合應(yīng)用，盡可能減少或避免32Si與其他方法結(jié)果誤差，同時也有助于進(jìn)一步驗證32Si測年模型的可行性，盡可能確定沉積物的年齡，真實地揭示沉積環(huán)境演變的信息。

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Study on a Cosmic-ray-produced Silicon-32 as a Tracer for Ocean Processes

ZHOU Peng1, LI Dong-mei1, LIU Guang-shan2, CAI Wei-xu1, HUANG Chu-guang1, FANG Hong-da1, JI Li-hong3

(1.SouthChinaSeaenvironmentmonitoringcenter,StateOceanAdministrationPeople’sRepublicofChina(SOA),Guangzhou510300,China；2.CollegeoftheEnvironmentandEcology(CEE),XiamenUniversity,Fujian361005,China;3.LinyiUnivirsity,Linyi276000,China)

The isotope silicon-32, with a half-life of approximately 150 years, is a cosmic-ray-produced radioactive nuclide in the atmosphere. Due to its single source and the relatively constant production rate, silicon-32 with its chemical and biological characteristics like the other stable silicon isotopes always has been seen as an ideal clock and tracer which has the potential to fill the dating time-gap and to understand marine from 50 to 1 000 years geochemical-geophysical processes, e.g. the seawater mixing process in offshore and ocean, the geochemistry and cycle of silica in estuary and ocean, the particles mixing process in the deep sea bed, as well as the estimation of the sediment deposition rate and the establishment of the time-sequence to reflect the past marine environmental changes.

silicon-32; cosmic-ray-produced radioactive nuclide; tracer; ocean processes

10.7538/tws.2015.28.01.0007

2014-04-27;

2014-11-12

國家海洋公益性行業(yè)科研專項項目(201105003).

周 鵬(1976—)，男，河南開封人，工程師(碩士)，從事海洋環(huán)境放射性監(jiān)測與評價、海洋核事故應(yīng)急監(jiān)測與評價、同位素海洋學(xué)研究等工作

TL99；P76

A

1000-7512(2015)01-0007-13