膨潤土作為緩沖材料的研究現(xiàn)狀及展望

范皓然，張佳佳，陳皓，范廣

（廣西大學(xué) 土木建筑工程學(xué)院防災(zāi)減災(zāi)研究所，南寧 530004）

0 引言

在核能被廣泛而深入應(yīng)用的當(dāng)代，隨著越來越多的核廢料的產(chǎn)生，如何處理高放廢物已經(jīng)逐漸被廣大人民所關(guān)注。高放廢物是指含有放射性強、發(fā)熱量多、毒性大、半衰期長的核素的核廢料，為了人類的安全生存與發(fā)展，必須將其可靠地與人類隔離開來。各國學(xué)者關(guān)于如何處理高放廢物提出過多種方案，包括海洋處置、冰蓋處置、太空處置、海島處置、深部地質(zhì)處置等等，但是經(jīng)過大量的研究及討論，目前普遍認(rèn)為深部地質(zhì)處置是最可行的方法。緩沖/回填材料是指存在于廢物包裝容器與圍巖之間的材料，它必須具有自封閉性，高膨脹性，低滲透性，高吸附性，良好的熱傳導(dǎo)性等特點，從而保護核素不向外界遷移擴散，阻止地下水對廢物包裝容器的侵蝕，并將其產(chǎn)生的熱量傳遞到周圍母巖中去。膨潤土因為具有以上特性而成為理想的緩沖/回填材料。本文總結(jié)了近年來國內(nèi)外學(xué)者對緩沖/回填材料各方面性質(zhì)的研究結(jié)果，并對未來的研究發(fā)展方向進行了分析展望。

1 國內(nèi)外對緩沖/回填材料研究概況

自從膨潤土被作為理想的緩沖/回填材料以來，各國的專家和學(xué)者就對其進行了多種深入研究。我國核能事業(yè)由于起步較晚，所以相對全球核能發(fā)展進程大約落后20年，但所取得的成果也是不容忽視的。目前國內(nèi)外主要研究及成果集中在以下幾個方面：（1）緩沖/回填材料的水力性質(zhì)方面的研究；（2）緩沖/回填材料的熱傳導(dǎo)性能研究；（3）緩沖/回填材料對核素的吸附性研究；（4）緩沖/回填材料的力學(xué)特性研究。

1.1 對緩沖/回填材料的水力性質(zhì)研究

在緩沖/回填材料的水力性質(zhì)方面，Ye等[1]通過實驗研究了不同濃度的NaOH溶液浸泡下壓實膨潤土的滲透系數(shù)，發(fā)現(xiàn)隨著NaOH溶液PH值的上升以及溫度的升高，壓實膨潤土試樣的滲透系數(shù)隨之增大。張虎元等[2]通過實驗研究了Eu（III）溶液作為滲入液時，膨潤土-砂混合物的滲透特性，結(jié)果表明，在膨潤土中加入少量石英砂并不會明顯減少其防滲透性。Zhang等[3]對不同干密度和摻砂率條件下膨潤土-砂混合物的非飽和試樣進行持水特性研究，發(fā)現(xiàn)在高吸力條件下，試樣持水能力受干密度和含砂率影響較大，而滲透系數(shù)受干密度和含砂率影響不大。汪龍等[4]利用水汽平衡法，對不同干密度、摻砂率及溫度條件下的膨潤土-砂混合物土水特征曲線進行了研究，結(jié)果表明，隨著溫度升高，混合物持水能力下降；隨著含砂率增加，混合物持水能力也下降，而干密度對混合物持水能力并無太大影響。

上述學(xué)者從不同方面研究非飽和膨潤土及其含砂混合料的水力性質(zhì)，但對于緩沖/回填材料中氣體滲透的特性研究稍顯不足，在此方面有待加強，尤其對于不同干密度、含水率、含砂率等條件下氣體滲透系數(shù)和滲透規(guī)律的研究和測試更是迫在眉睫。

1.2 對緩沖/回填材料的熱傳導(dǎo)性質(zhì)研究

緩沖/回填材料的熱傳導(dǎo)系數(shù)與土樣所含有的礦物種類及含量有關(guān)。葉為民等[5]對膨潤土-砂混合物進行了熱傳導(dǎo)性質(zhì)研究，發(fā)現(xiàn)混合物的熱傳導(dǎo)系數(shù)均隨著干密度、含砂率和含水率升高而升高，且干密度越高，熱傳導(dǎo)系數(shù)隨著含砂率升高得越明顯。劉月妙等[6]對GMZ膨潤土進行了熱傳導(dǎo)系數(shù)測定，結(jié)果表明隨著壓實度增加，膨潤土的熱傳導(dǎo)系數(shù)也增加；在壓實度相同的情況下，含水率越高其熱傳導(dǎo)系數(shù)也越高。朱國平等[7]對膨潤土-砂混合物進行了導(dǎo)熱系數(shù)測量，結(jié)果表明，在混合物含水率小于塑限時，導(dǎo)熱系數(shù)隨著含水率的增加而增加，在含水率相同的情況下，導(dǎo)熱系數(shù)隨著石英砂含量的增加而增加。

上述實驗從不同方面研究了緩沖/回填材料的導(dǎo)熱性能，但其使用的儀器并未有效統(tǒng)一。因測量方法具有較大區(qū)別，所以導(dǎo)致實驗所測的數(shù)據(jù)可能存在一定差異，建議對儀器進行有效改進及統(tǒng)一，從而增強實驗數(shù)據(jù)的可靠性。另外，實驗所測數(shù)據(jù)均為無側(cè)限狀態(tài)下的導(dǎo)熱系數(shù)，而緩沖/回填材料實際處于高圍壓狀態(tài)下，今后應(yīng)補充研究高圍壓狀態(tài)下的導(dǎo)熱系數(shù)。

1.3 對緩沖/回填材料核素吸附性質(zhì)研究

在緩沖/回填材料對核素的吸附狀態(tài)研究方面，Wu等[8]對硒元素和錸元素在GMZ膨潤土中的擴散特性進行了實驗，發(fā)現(xiàn)GMZ膨潤土對硒元素的吸附大于錸元素，且當(dāng)干密度上升時，兩種元素在GMZ膨潤土中的有效擴散系數(shù)隨之減小。Wang等[9]研究了MX-80膨潤土對鑭系元素銪的表面吸附作用，發(fā)現(xiàn)在不同的PH值下，MX-80膨潤土對銪元素的吸附機制是不同的，在低PH值條件下，吸附主要集中在膨潤土顆粒的外球表面，隨著PH值升高，吸附逐漸從外球表面轉(zhuǎn)移到內(nèi)球表面，且吸附量也有所增加。Chen等[10]通過研究鈉基膨潤土對磷酸鹽和銪元素的吸附作用，建立了關(guān)于接觸時間、PH值、固液比、銪元素磷酸鹽濃度等指標(biāo)的表面絡(luò)合模型，該模型能較好地描述實驗結(jié)果。劉艷等[11]通過研究膨潤土對鈾元素的吸附作用，測定了吸附平衡時間和平衡吸附量，而且吸附量隨著鈾元素的初始濃度升高而升高，吸附比和吸附率隨著鈾元素初始濃度身高而降低。當(dāng)PH值升高時，鈾元素吸附量的增加比較快。鈾元素初始濃度一定時，吸附量隨膨潤土量增加而不斷減少，但是吸附率隨著膨潤土量增加而增加。

上述研究對核素吸附的研究主要還是定性方面的，缺少定量方面的較為細(xì)致的研究，今后應(yīng)加強對吸附特性模型方面的研究，測試溫度等其他條件對于吸附性質(zhì)的影響，實現(xiàn)較為精確的吸附計算及預(yù)測模型。

1.4 對緩沖/回填材料力學(xué)性質(zhì)研究

在緩沖/回填材料的力學(xué)性質(zhì)研究方面，取得的成果較為豐富。Navarro等[12]通過研究膨潤土微觀結(jié)構(gòu)的影響所造成的宏觀塑性應(yīng)變，并結(jié)合膨潤土的自由膨脹過程建立了微觀與宏觀結(jié)構(gòu)破損的直接聯(lián)系，推導(dǎo)出了自由膨脹過程中的膨潤土彈塑性本構(gòu)模型。Hammadi[13]等對膨潤土中加入2%到4%的聚乙烯氧化物，研究其在剪切過程中的流變特性。發(fā)現(xiàn)Herschel–Bulkley模型能夠較好的符合其流動曲線，GeneralizedKelvin–Voigt模型能較好的應(yīng)用于其粘彈性特性分析，并與其回歸數(shù)據(jù)吻合較好。實驗結(jié)果表明，添加2%到4%的聚乙烯氧化物，不僅可以使膨潤土的屈服應(yīng)力提高，而且還可以減少其流動指數(shù)，提高粘彈性的特點。賈靈艷等[14]通過直剪實驗研究了不同摻砂率條件下的膨潤土-砂混合物在最優(yōu)含水率下的抗剪強度指標(biāo)，實驗結(jié)果表明，隨著摻砂率增加，應(yīng)力-應(yīng)變曲線由軟化型向硬化型過渡，且抗剪強度不斷降低。含水率增高或干密度降低均會使混合物的抗剪強度指標(biāo)降低。崔素麗等[15]對不同濃度的孔隙液、不同摻砂率、不同干密度條件下的膨潤土-砂混合物進行了膨脹特性試驗，結(jié)果表明，隨著初始干密度增加，混合物的最大膨脹力和膨脹率均增加；在摻砂率增加的情況下，混合物最大膨脹力和膨脹率均降低。Graham等[16]對摻砂率50%條件下的膨潤土-砂混合物進行了三軸剪切實驗，得到了混合物抗剪強度及體積模量、切線模量等指標(biāo)。Baxter等[17]對膨潤土-砂混合物進行了一維固結(jié)壓縮實驗和三軸剪切實驗，并與前人所得的結(jié)果進行比較發(fā)現(xiàn)，膨潤土-砂混合物的壓縮率比普通天然土小很多，在不排水條件下產(chǎn)生的超孔隙水壓比天然土大很多。李培勇等[18]對膨潤土-砂混合物進行了非飽和條件下的三軸剪切實驗，得出基質(zhì)吸力或凈圍壓的增大均會使混合物的最大偏應(yīng)力增加，并進一步得到基質(zhì)吸力與總粘聚力的表達關(guān)系式。

上述對力學(xué)強度特性的研究主要集中在常溫低壓狀態(tài)下，和緩沖/回填材料實際所處的高溫高壓高吸力狀態(tài)存在一定差異，缺乏同時考慮干密度、含水率、溫度、含砂率及圍壓等條件的共同作用，不能為預(yù)測緩沖/回填材料的強度及變形特性提供有效保障。

2 緩沖/回填材料研究展望

上述研究成果從不同方面得到了緩沖/回填材料的各項特性，但是對于緩沖/回填材料本身來說依然存在一些需要改進的地方，比如純膨潤土塑性過高，可施工性差，熱傳導(dǎo)性能低下等等。如果想要克服這些弊端，可以考慮在純膨潤土中加入石英砂或者石墨等材料，在不顯著降低其滲透性及自愈性的條件下，可以大大增加熱傳導(dǎo)性和可施工性，這類混合型的緩沖/回填材料應(yīng)該會是今后研究的重點。對于今后研究的展望主要集中在以下幾個方面。

（1）到目前為止所進行的實驗絕大多數(shù)都是在常溫低壓低吸力條件下進行的，但實際上地質(zhì)庫中的緩沖/回填材料所處的環(huán)境是高溫高壓高吸力，而國內(nèi)目前只有極少數(shù)能夠提供此類實驗條件的儀器，如陳正漢等[19]自主研制的溫控土工三軸儀，可以進行高溫高壓高吸力條件下的三軸實驗。其他儀器如固結(jié)儀、滲透儀等均未完全符合以上條件，在此方面急需改進。

（2）由于條件所限，目前所進行的實驗絕大多數(shù)都是室內(nèi)實驗，這與實際現(xiàn)場及原位實驗可能存在差異，今后應(yīng)增加對室內(nèi)實驗所獲得的各項參數(shù)指標(biāo)與原位實驗的對比研究，從而增強數(shù)據(jù)的可靠性。

（3）地質(zhì)庫所處的狀態(tài)遠比實驗室內(nèi)所提供的環(huán)境復(fù)雜，地下水的入侵、廢物包裝容器的發(fā)熱、圍巖的擠壓、緩沖/回填材料自身的脹縮以及酸堿溶液的侵蝕都會給緩沖/回填材料的性質(zhì)造成很大的影響，其所處的環(huán)境實際是熱-水-力-化耦合作用下的復(fù)雜環(huán)境，今后對于此類復(fù)雜的耦合條件下的實驗研究將是一個重要的方向。

（4）膨潤土作為緩沖/回填材料，起著阻隔地下水的滲入和阻止核素向外擴散的重要作用。因為核廢料衰變過程中會放熱，且地下水中含有無機鹽，所以進行考慮溫度及鹽溶液影響的膨潤土滲透系數(shù)實驗就顯得十分必要了，目前國內(nèi)外關(guān)于此方面的研究鮮有報道，今后應(yīng)將其作為重點方向進行研究。

3 結(jié)語

高放廢物的處置是當(dāng)今世界的重要難題，如何妥當(dāng)?shù)靥幚砗盟P(guān)系到廣大人民的切身利益及子孫后代的福祉。本文通過總結(jié)前人的研究成果，提出了今后需要重點研究的方向，希望能為我國的核能發(fā)展事業(yè)貢獻一份力量。

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