尾礦庫酸性礦山廢水的源頭控制方法

王 寶，董興玲，葛碧洲

(1.西安建筑科技大學環境與市政工程學院，陜西 西安 710055；2.中煤科工集團西安研究院有限公司，陜西 西安 710077)

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尾礦庫酸性礦山廢水的源頭控制方法

王 寶1，董興玲2，葛碧洲1

(1.西安建筑科技大學環境與市政工程學院，陜西 西安 710055；2.中煤科工集團西安研究院有限公司，陜西 西安 710077)

有色金屬礦的尾礦庫會產生酸性礦山廢水，給礦區周圍的土壤和地下水帶來嚴重威脅。通過源頭控制技術可以降低尾礦內硫化礦物的氧化速率，從而在源頭上減少酸性礦山廢水的產生。本文系統介紹了干式覆蓋法(無機礦物覆蓋層和有機覆蓋層)、濕式覆蓋法、摻堿混合填埋法以及細菌活性抑制法等幾種源頭控制方法的工作原理、實施方法以及工程應用實例。另外，論文還對各種源頭控制方法存在的問題進行了分析和總結，并指出該領域未來需要在以下方面進行重點研究：對于無機礦物覆蓋層，要注意研究其長期性能的劣化問題；對于有機覆蓋層，需要對其可能存在的負面效應問題進行探討；分析環境條件對作用效果的影響是濕式覆蓋法在未來需要著重研究的問題；克服包裹效應是摻堿混合填埋法需要首先解決的問題；而對于細菌活性抑制法，則應重點考慮新型抑菌劑的研制及投放方式開發問題。

尾礦庫；酸性礦山廢水；源頭控制

有色金屬礦在選礦過程會產生大量的尾礦，這些尾礦除了少部分被資源化利用以外，其余絕大部分都堆放在尾礦庫內。尾礦中往往含有大量的硫化礦物(主要是FeS2)，當它們與氧氣和水接觸時，其中的硫化礦物在氧化硫硫桿菌(Thiobacillus thioxidans)、氧化亞鐵硫桿菌(Thiobacillus ferrooxidans)等細菌催化下會發生氧化反應并生成酸性孔隙液。這一氧化過程可以通過反應方程式(1)～(4)來表示。

(1)

4Fe2++O2+4H+→4Fe3++2H2O

(2)

Fe3++3H2O→Fe(OH)3+3H+

(3)

(4)

如果尾礦自身沒有足夠的酸緩沖容量，那么所產生的酸性孔隙液在降雨或冰雪融水的沖刷帶動下，會不斷向尾礦庫外部遷移，最終形成酸性礦山廢水，這一過程可以通過圖1表示。

圖1 酸性礦山廢水形成示意圖[1]

1 酸性礦山廢水的源頭控制方法

酸性礦山廢水一旦產生，便會對周圍環境，特別是土壤和地下水環境造成嚴重污染。無論是采用添加堿性材料的化學中和法，還是利用硫酸鹽還原菌的生物法，對酸性礦山廢水進行末端處理都存在著工藝復雜、費用高昂以及二次污染難以解決等問題。另外，酸性礦山廢水的釋放是一個可以持續幾十年甚至上百年的過程，在巨大的時間跨度內，要對酸性礦山廢水進行持續不斷的收集和處理，無論在資金投入上還是在運營管理方面都存在著巨大的困難[2]。從被動的末端治理向積極的源頭控制轉變被認為是解決酸性礦山廢水污染的根本途徑。積極的源頭控制技術是指通過對尾礦進行處理，降低其所含硫化礦物的氧化速率，從而抑制或杜絕酸性礦山廢水的產生[3-4]。

尾礦庫內酸性礦山廢水的產生需要滿足以下三個最基本條件：①硫化礦物與氧氣和水充分接觸；②尾礦自身的酸緩沖能力不足；③有大量細菌參與催化反應。圍繞上述三個條件，目前廣泛使用的酸性礦山廢水源頭控制方法主要有：干式覆蓋、濕式覆蓋、摻堿混合填埋以及細菌活性抑制。

2 干式覆蓋

2.1 無機礦物覆蓋層

利用無機礦物材料制作低滲透性防滲層，阻隔降水和氧氣進入尾礦庫內，從而降低硫化礦物的氧化速率，是無機礦物覆蓋層的工作原理[4]。目前，常用的無機礦物材料主要有壓實黏土、土工合成黏土襯墊(Geosynthetic Clay Liner，GCL)和粉煤灰。從20世紀70年代開始，壓實黏土就被廣泛用于制作尾礦庫頂部覆蓋層，并在應用過程中取得了良好的效果[4]。加拿大Newcastle地區一座尾礦庫的現場監測數據顯示，在鋪設了壓實黏土后，只有4%的降雨能夠進入到尾礦庫內部[5]。壓實黏土在阻隔氧氣方面同樣性能優異。加拿大Heath Steele地區的一座尾礦庫在鋪設了壓實黏土后，在其內部孔隙的氣體中，氧氣的體積分數由原來的20%下降到了3%左右[6]，如圖2所示。壓實黏土的鋪設則使瑞典一處尾礦庫內部氣體中氧氣的體積分數從原來的21%降低到了0.5%[7]。Kleinmann等人[4]在總結前人的研究成果后得出結論：鋪設壓實黏土至少可以使尾礦庫的酸性礦山廢水產生量減少50%。

圖2 覆蓋層鋪設前后尾礦庫內氧氣濃度變化情況[6]

因具有滲透系數低、現場施工簡單、能承受較大變形等優點，GCL作為一種新型土工材料最近幾年開始被廣泛應用于建設尾礦庫的覆蓋層。Adu-Wusu和Yanful[8]經過3年的中試試驗后發現，GCL覆蓋層具有良好的防滲效果，可以將93%以上的降雨阻隔在尾礦庫以外。Rowe和Hosney[9]對加拿大Nova Scotia地區一座尾礦庫頂部的GCL進行了為期2年的現場監測，監測結果證實，GCL具有良好的隔水性能，且這種性能在天然條件下能夠長時間保持穩定。Renken等人[10]對加拿大Stewart地區一座尾礦的研究結果顯示，GCL對氧氣同樣具有良好的隔絕作用。這座尾礦庫的頂部在鋪設了GCL后，其氧氣通量為0.187 kg/m2·a，而在這之前其表面氧氣通量高達26.3 kg/m2·a。

粉煤灰是另一種被廣泛用來制作尾礦庫干式覆蓋層的無機礦物材料。粉煤灰與尾礦庫上部的尾礦混合后，其能夠與酸性孔隙液中的硫酸根反應生成石膏類物質，它們可以填充混合物的孔隙，從而形成低滲透性隔離層，阻隔尾礦與氧氣和水接觸。另外，粉煤灰還可以與膨潤土、水泥[7]及污泥[11]等材料相混合，直接制作出滿足防滲要求的干式覆蓋層[2，12]。除了以上三種常用的防滲材料以外，尾礦庫周圍的天然土料、含硫量較低的尾礦砂[13]等也可以用來制作尾礦庫的覆蓋層。

2.2 有機覆蓋層

有機覆蓋層主要通過阻隔氧氣進入尾礦庫內部來達到降低硫化礦物氧化速率的目的。有機覆蓋層之所以可以阻隔氧氣是因為：①大多數有機廢物具有較強的持水能力，當其含水率達到一定數值后，氧氣很難通過它進行對流和擴散傳輸；②有機覆蓋層中微生物代謝有機物的生化反應可以消耗進入到覆蓋層中的氧氣，從而阻隔其進入尾礦庫[14]。城市污水處理廠剩余污泥[15]、城市生活垃圾堆肥產品、鋸末[16]等是目前常用的有機覆蓋層制作材料。Nason等人[17]對瑞典北部一座尾礦庫頂部的污泥蓋層進行研究后發現，其氧氣通量只有0.017kg/m2/a，比該國法律規定的低近一半。Cabral等人[18]利用數學模型定量分析了有機覆蓋層中微生物呼吸作用對氧氣的阻隔效果，其計算結果顯示，微生物的呼吸作用可以將大部分進入到覆蓋層中的氧氣消化掉。有機覆蓋層不僅能夠阻止氧氣進入尾礦庫，同時還能改善尾礦庫頂部植被的立地條件，為尾礦庫生態系統的重建創造有利條件。

3 濕式覆蓋

濕式覆蓋主要是利用水體來阻止尾礦與氧氣接觸，從而降低硫化礦物的氧化速率。氧氣在水中的擴散系數僅為空氣中的萬分之一，當硫化礦物將水體中的氧氣消耗完畢后，由于水體的阻隔作用，水面以下可以形成深度的還原環境[19]，這種環境有利于尾礦中硫化礦物長時間保持穩定。在實際工程中，通常將尾礦就近輸送到礦區周圍的廢棄礦坑中，然后注水覆蓋。如果礦山周圍存在湖泊等天然水體，則可以直接將尾礦輸送到天然水體中。自20世紀90年代初開始，加拿大對濕式覆蓋進行了系統的研究，并在多座尾礦庫中進行了成功應用。隨后，瑞典、美國等國家也對濕式覆蓋技術進行了大量研究。

為驗證上覆水體對氧氣的阻隔效果，Vigneault等人[20]利用微電極對上覆水體與尾礦界面處的氧氣分布情況進行的測定，其結果如圖3所示。從圖3中可以看出，氧氣濃度在上覆水體與尾礦的界面處急劇減少，其能夠進入到尾礦中的深度只有3～4mm。Arnesen和Iversen[21]對挪威一座尾礦庫進行的現場監測結果顯示，水體覆蓋后尾礦庫周圍地下水的pH由原來的2.0升高到4.0，Cu2+的濃度由原來的530mg/L降低到了1mg/L。Simms等人[22]對加拿大的一座尾礦庫進行研究后得到了類似的結果：濕式覆蓋后，尾礦內部孔隙液的pH有了顯著的提高(圖4)。

圖3 尾礦庫內部孔隙液中溶解氧濃度的變化情況[20]

圖4 濕式覆蓋前后尾礦孔隙液pH的變化情況[22]

4 摻堿混合填埋

摻堿混合填埋是指向尾礦庫內投加堿性材料，通過增加尾礦庫內部的酸緩沖容量來阻止酸性礦山廢水的產生；另外，堿性材料添加后所營造的堿性環境能夠有效抑制氧化亞鐵硫桿菌等微生物的活性，降低硫化礦物的氧化速率，從而減少酸性礦山廢水的產生[19，23]。早期添加的堿性材料主要是氫氧化鈉、碳酸鈉、碳酸氫鈉、石灰石以及生石灰等，其中以石灰石的使用最為廣泛。Mylona等人[23]通過動態滲濾試驗研究發現，只需要在尾礦中添加質量分數為6%的石灰石，就可以顯著提高尾礦滲出液的pH，其結果如圖5所示。Pagnanelli等人[24]則利用批式生物培養試驗研究了石灰石對氧化亞鐵硫桿菌催化能力的影響。試驗結果顯示，在添加石灰石的反應器中，可溶性總鐵的濃度在整個試驗期間基本保持不變，而在對照反應器中，可溶性總鐵的濃度則隨著試驗的進行而持續升高(圖6)，試驗結果證實氧化亞鐵硫桿菌的催化能力受到了極大的抑制。

圖5 尾礦滲出液pH隨時間的變化趨勢[23]

圖6 反應器內可溶鐵含量隨時間變化情況[25]

近些年來，一些呈堿性的工業廢棄物，如燃煤電廠的粉煤灰、脫硫石膏等逐漸成為主要的堿性摻加材料[26]。Xenidis等人[27]通過室內長達600天的土柱滲濾試驗發現，只需要向尾礦中投加質量分數為10%的粉煤灰，就能顯著提高尾礦滲出液的pH，并降低其中的Zn2+和Mn2+等重金屬離子的濃度。Wang等人[28]將粉煤灰和尾礦按照1∶2的比例混合后，用pH為3.77的酸性礦山廢水對混合物進行了動態滲濾試驗，試驗結果顯示，在120個孔隙體積數的酸性礦山廢水通過后，混合物滲出液的pH仍然可以維持在10.5左右；據此估算，如果采用該比例向尾礦庫中添加粉煤灰，那么至少在100年內尾礦庫是不會產生酸性礦山廢水。另外，Doye和Duchesne[29]則通過試驗證實窯泥和電廠灰渣也可以添加到尾礦庫內，實現對酸性礦山廢水的原位控制。

5 細菌活性抑制

嗜酸性的氧化硫硫桿菌、氧化亞鐵硫桿菌等細菌對硫化礦物的氧化過程具有顯著的催化作用，它們可以使硫化礦物的氧化速率提高106倍。因此，向尾礦的表面噴灑化學藥劑，抑制細菌的活性被認為是一種可行的酸性礦山廢水源頭控制方法[4，30]。用于抑制細菌活性的化學藥劑有很多種，如陰離子表面活性劑、清洗劑、有機酸等。其中陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉(Sodium Lauryl Sulphate)無論從殺滅效果還是經濟成本上都具有一定的優勢[4]。Sing等人[31]利用批式培養試驗證實十二烷基硫酸鈉可以使氧化亞鐵硫桿菌的催化效率降低70%以上。張哲等人[32]開展了類似的研究，他們的試驗結果顯示，使用十二烷基硫酸鈉后，尾礦中Zn2+和總Fe的溶出率分別比對照樣低61.37%和84.44%。近年來，一些投加量低、時效性長、對環境二次污染小的新藥物也在不斷開發當中，如十六烷基三甲基溴化銨[33]、橄欖油渣[25]等。

除了抑制藥劑的種類推陳出新以外，藥劑的投加方法也有了新的發展。傳統的水力噴灑投藥方式容易造成藥劑流失和光照失效，導致抑制效果下降。將抑制劑的投放從傳統的水力噴灑型發展成滴丸緩釋型是解決這一問題的最新嘗試[34]。滴丸緩釋型技術是將細菌抑制劑加載到固體骨架材料中，制成球形固體顆粒，這種滴丸可以持續緩慢釋放細菌抑制劑進入外部環境，較好地解決了抑制劑流失和時效性短的問題。加載有烷基苯磺酸鈉的緩釋滴丸，其現場的抑制期限可以高達2～7年[4]。

6 結論與展望

酸性礦山廢水是尾礦在堆存過程中產生的最嚴重的一種污染物。相比于酸性礦山廢水的末端處理，源頭控制方法無論在技術上還是在經濟上都具有顯著的優勢。每一種源頭控制方法都有其適用的范圍和條件，在進行選擇時，需要綜合考慮尾礦庫的運行階段、場地地形及所在地區的氣候條件等多種因素。干式覆蓋法適用于已經閉庫的尾礦庫，因為它能夠為礦山生態恢復創造條件，所以成為很多礦山企業進行酸性礦山廢水源頭控制的第一選擇。濕式覆蓋法只能用于靠近天然水體的尾礦庫，但其可以節約覆蓋層的建設成本，在經濟上具有一定優勢。在礦區周圍能夠提供大量廉價堿性材料的情況下，摻堿混合填埋法是一種較好的選擇。細菌活性抑制法的優點是可以快速抑制酸性礦山廢水的產生，適用于那些需要在短時間內控制酸性礦山廢水產生的尾礦庫。

各類源頭控制方法在應用過程中還存在著一系列的問題，為了更加有效地控制酸性礦山廢水的產生，未來的源頭控制方法應該重點開展以下研究。

1)無機礦物覆蓋層的性能劣化問題。現有的無機礦物覆蓋層大多是由黏土礦物材料制成的低滲透性防滲層，在長期服役過程中，其阻隔性能容易受到凍融和干濕循環、植被根系、微生物活動等自然因素的破壞，對這些破壞過程的機理進行研究并提出相應的解決方法是無機礦物覆蓋層利用過程中必須解決的問題。

2)有機覆蓋層使用過程中可能存在的負面效應問題。有機覆蓋層中的有機物在降水的帶動下可以進入到尾礦庫內部，它們能夠與重金屬離子形成絡合物，而金屬絡合物在自然環境中的遷移速度要顯著大于重金屬離子，從而加速了重金屬污染物的遷移。另外，有機物進入尾礦庫后將提高各類細菌的活性，導致硫化礦物的氧化速率升高。所以，對于有機覆蓋層可能產生的負面效應問題必須進行詳細研究。

3)外部環境條件對濕式覆蓋效果的影響問題。濕式覆蓋的效果取決于尾礦上覆水體的穩定性。然而季節變化、光照、風力、水生植被生長等自然因素會造成上覆水體水位下降、含氧量升高，最終影響濕式覆蓋效果。研究各種環境因素對濕式覆蓋效果的影響，并提出相應的對策是該方向需要重點解決的問題。

4)堿性材料外部的包裹效應問題。堿性材料摻加到尾礦庫后，其外部會被不斷生成的酸堿中和產物所包裹，這種包裹阻礙了堿性材料內部與酸性礦山廢水接觸，降低了中和效果。如何克服酸堿中和產物的包裹，增加堿性材料與酸性礦山廢水的接觸，從而減少堿性物質的投加量是摻堿源頭控制技術必須解決的問題。

5)新型抑菌劑的研制及投放方式開發問題。研制經濟、長效、環境友好的抑制劑仍然是細菌活性抑制方法將來一段時間內研究的重點。與此同時，開發新的抑制劑投放方式，延長它們在自然環境中的有效性，從而降低投藥量和投藥頻率，是該方向另一個急需解決的問題。

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At-Source control methods for acid mine drainage from tailing impoundments

WANG Bao1，DONG Xing-ling2，GE Bi-zhou1
(1.School of Environmental &Municipal Engineering，Xi’an University of Architecture and Technology，Xi’an 710055，China；2.Xi’an Research Institute of China Coal Technology & Engineering Group Corp，Xi’an 710077，China)

Acid mine drainage (AMD) produced from tailing impoundments can result in serious contamination of the soil and groundwater around tailing impoundments.Numerous at-source control measures have been conducted to decrease the oxidation efficiency of sulfide mineral contained in tailing sand in order to prevent the formation of AMD at its source.These methods are classified into four major types：dry covers (mineral cover and organic cover)，wet covers，alkaline addition，and bacterial inhibition.This review describes the work mechanism，construction method and engineering example of the current at-source control methods.In addition，some Shortcomings with respect to these at-source control measures have been summarized.some problems that are in need of further study for these at-source control measures includes：the deterioration mechanism of mineral covers，the negative effect of organic covers，the effects of environmental conditions on the performance of wet covers，the encapsulation problems with alkaline addition，and the development of new bactericide and dosing methods of bacterial inhibition.

tailing impoundments；acid mine drainage；at-source control

2014-11-20

陜西省教育廳專項科研計劃項目資助(編號：11JK0761)

王寶(1983-)，男，博士，講師，主要從事礦山固體廢物污染控制的教學與研究工作。E-mail：wangbao@xauat.edu.cn。

X753

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1004-4051(2015)10-0088-06