超聲波作用下油中水滴的運動與變形特性

羅小明，王洪萍，何利民，張 偉

（中國石油大學 儲運與建筑工程學院，山東 青島 266580）

油－水乳狀液是十分復雜的液－液分散體系，其穩定性主要取決于油－水界面膜強度［1］。液滴的運動與變形有利于界面膜的薄化和失穩，促進液滴間的聚結。目前對液滴運動與變形的研究在電場領域較為成熟。Lukyanets等［2］研究表明，界面膜的存在時間與電場力成反比，并由液滴變形和液膜排液兩個過程決定。Supeene等［3］研究了動態條件下界面和電場特性對水滴變形的影響，并用線性振蕩理論進行了解釋。Hua等［4］結合多種電場模型，綜合考察了物性參數以及電場強度對液滴變形和液滴運動的影響規律。Eow等［5－7］研究了直流電場中電場強度和界面張力等因素對水滴變形度的影響，并利用韋伯數對其進行了分析。而目前對液滴在超聲波作用下的運動與變形特性的研究相對較少，對超聲波破乳的研究主要集中在參數優化以及破乳效果評價方面。Nii等［8］對超聲波破乳過程進行了微觀研究，通過觀察乳狀液絮凝物的形成及浮升過程來研究其分離機制，并定量分析了超聲波功率和作用時間對破乳效果的影響。孫寶江等［9－10］指出，超聲波的破乳效果主要取決于水滴的位移效應，并考察了聲強、頻率、作用時間對破乳效果的影響，認為破乳時超聲波聲強應控制在空化閾值以下，最佳破乳頻率應控制在 21～41kHz范圍。韓萍芳等［11－12］和 Ye等［13－14］研究了超聲波頻率、聲強、作用時間、破乳劑、溫度等對破乳效果的影響，指出聲強是最重要的影響因素。筆者通過微觀實驗研究超聲波參數和油、水物性對水滴運動與變形的影響規律，為超聲波破乳研究奠定基礎。

1 油中水滴的運動與變形理論

超聲波破乳主要是利用位移效應和碰撞效應，促使油中水滴不斷向波腹或波節運動、碰撞，進而聚并成大粒徑水滴，并在重力作用下與油相分離，其位移效應如圖1所示。

圖1 油中水滴的位移效應示意圖［10］Fig.1 Schematic of displacement effect for water droplet in oil［10］

假設分散水滴在油相中均勻分布，施加駐波場后，水滴主要受到3種作用力，即由于運動不對稱性引起的漂移力FA、由于超聲波作用的聲壓而產生的漂移力FR以及由于溫度及黏度變化引起的漂移力FV，合力為F［15－16］。

利用數學方法對水滴的運動進行分析，推導得出當F＞0時，kL＝（N＋1/2）π是水滴運動的穩定平衡點，水滴將向波腹運動；當F＜0時，kL＝Nπ是其穩定平衡點，水滴將向波節運動。

液滴的變形度定義為e＝a/b，其中，a為液滴水平方向軸長，b為液滴豎直方向軸長。圖2為超聲波作用下水滴變形與受力關系示意圖。當F＞0時，水滴受超聲波正壓作用，水滴受壓變形，e＜1；當F＜0時，水滴受超聲波負壓作用，水滴被拉變形，e＞1。

圖2 超聲波作用下油中水滴變形示意圖Fig.2 Schematic of water droplet deformation in oil under ultrasonication

2 實驗部分

2.1 超聲波作用下液滴微觀實驗系統

超聲波作用下液滴微觀實驗系統由超聲波發生器、透明實驗樣槽、顯微高速攝像系統、LED冷光源以及數據采集系統組成，如圖3所示。超聲波發生器的功率范圍為0～0.44kW，對應的聲強為0～5.87W/cm2，超聲波振子頻率為20kHz。實驗樣槽由透明有機玻璃制造，超聲波振子黏合在實驗樣槽側面，在樣槽中產生水平駐波場。顯微高速攝像系統由高速攝像儀（NAC Hotshot 1280）與顯微鏡頭（放大倍數為100倍）組成，拍攝幀數為1000fps，可精確記錄微米級液滴的運動與變形。LED冷光源提供微觀高速攝像所需的高強光線，同時可減小光源發熱導致的布朗運動。

2.2 實驗介質

以2種不同黏度的白油作為連續相，用蒸餾水制備分散相水滴，通過添加表面活性劑（十二烷基苯磺酸鈉，分析純，國藥集團化學試劑有限公司產品）來改變油－水界面張力，實驗溫度恒定為20.0℃。實驗所用油相物性參數列于表1。實驗時在樣槽中加入油品，利用微量移液器制備微米級水滴并注入油相中，施加超聲波，采用顯微高速攝像系統進行同步拍攝記錄，利用圖像處理軟件處理和分析水滴的運動與變形特性。水滴運動坐標軸如圖3（a）所示，其原點位于樣槽中心位置，x方向為水平方向，y方向為豎直方向。

圖3 超聲波作用下液滴微觀實驗系統Fig.3 Microscopic test system of droplets under ultrasonication

表1 實驗所用油相物性參數Table 1 Physical parameters of oil phase

3 結果與討論

3.1 超聲波作用下油中水滴的運動特性

為研究超聲波作用下油中水滴的運動特性提供參照，對無超聲波作用時水滴在1＃白油中的行為特征進行了分析，結果示于圖4。

在油－水體系中，由于油相分子不停地無規則運動，不斷隨機撞擊懸浮水滴，當水滴足夠小時，其受到來自各方向的撞擊力不平衡，從而引起無規則布朗運動。由圖4可以看出，無超聲波作用時，由于連續油相黏度較大，粒徑在100～800μm范圍的水滴x方向位移曲線的振幅均小于5μm，且粒徑增大一倍，水滴振幅接近減小一半，這是由于水滴粒徑越小，受到油分子撞擊的不平衡性越強的緣故；大粒徑水滴在重力作用下沿y方向向下運動，粒徑越大，沉降速率越大，符合Stokes定律，小粒徑水滴在自身平衡位置處作無規則布朗運動。

圖4 無超聲波作用時1＃白油中不同粒徑（D）水滴在x方向和y方向的位移Fig.4 Displacement of water droplets with different diameters（D）in 1＃white oil along xand ydirections without ultrasonication

圖5為頻率20kHz、聲強4.89W/cm2的超聲波作用下1＃白油中不同粒徑水滴的位移。對比圖4、圖5可以看出，相對于水滴的無規則布朗運動，在超聲波作用下油中水滴發生了顯著的周期振蕩運動。

由圖5還可見，小粒徑水滴受到較為顯著的超聲波正負壓間歇作用，在x、y方向均產生明顯的類正弦振蕩運動，大粒徑水滴在運動過程中受到連續油相的黏滯阻力較大，從而在由超聲波聲壓產生的漂移力作用下振蕩運動明顯減弱；超聲波作用下水滴的振蕩幅值隨著其粒徑的減小，先增大隨后基本不變。粒徑在100～400μm范圍的水滴振蕩劇烈，x方向振幅約45μm，y方向振幅約110μm。不同粒徑水滴的振蕩頻率不同，400和230μm水滴的振蕩頻率較大，分別為3.5和4.5Hz；110μm水滴的振蕩頻率有所減小，為2.0Hz。

由此可見，在超聲波作用下，當水滴粒徑在200～400μm范圍時，水滴的振蕩幅度大，頻率高，振蕩劇烈；粒徑大于此范圍水滴所受黏滯阻力增大，運動過程伴隨小幅度振動；粒徑小于此范圍時水滴的振幅基本不變，但由于油－水界面滑移速率減小，水滴運動的振蕩頻率減小。

圖5 超聲波作用下1＃白油中不同粒徑（D）水滴的位移Fig.5 Displacement of water droplets with different diameters（D）in 1＃white oil under ultrasonication

圖6為不同聲強超聲波作用下1＃白油中粒徑400μm水滴的位移。由圖6看出，隨著超聲波聲強的增加，水滴在x、y方向的運動均由線性運動逐漸演變為類正弦振蕩運動，水滴的振蕩幅度呈現先增大后減小的趨勢，x方向最大振幅約40μm，y方向最大振幅約110μm。這是由于隨著超聲波聲強的增加，水滴受超聲波聲壓而產生的漂移力增加，振幅增大；當聲強增至使油、水相間滑移速率開始減小時，水滴的振幅減小。

由此可見，存在使油中水滴振蕩最為劇烈的超聲波聲強，即臨界聲強。在本實驗體系下的臨界聲強為4.89W/cm2。

圖6 不同聲強（I）超聲波作用下水滴在1＃白油中的位移Fig.6 Displacement of water droplet in 1＃white oil under ultrasonication of different intensities（I）

3.2 超聲波作用下油中水滴的變形特性及其影響因素

3.2.1 水滴的變形特性

圖7為頻率20kHz、聲強4.89W/cm2的超聲波作用下不同粒徑水滴的變形度。由圖7看到，粒徑400μm水滴的變形度在0.987～1.013之間呈周期性變化，變形度較小，變化周期為300ms。隨著水滴粒徑的減小，其變形度的變化幅度逐漸增大；水滴粒徑減小到原來的1/2，變形度變化幅度增大到原來的2倍。這是由于水滴粒徑越小，受到的超聲波作用越強，水滴的伸縮振蕩幅度越大，變形度的變化幅度增大。

圖7 超聲波作用下不同粒徑（D）水滴在1＃白油中的變形度（e）Fig.7 Deformation degree（e）of water droplets with different diameters（D）in 1＃white oil under ultrasonication

3.2.2 各參數對水滴變形特性的影響

（1）水滴粒徑的影響

圖8為頻率20kHz、聲強4.89W/cm2的超聲波作用下，1＃白油中水滴最大變形度與粒徑的關系。由圖8可以看出，當水滴粒徑大于400μm時，隨粒徑增大，最大變形度增大。這是因為油－水界面張力使得水滴界面產生向著水滴內部的附加壓力Δp＝2σ/R，相同條件下，隨著水滴粒徑的增加，水滴表面受到的附加壓力減小，抵抗變形的能力較小，水滴最大變形度增大。然而，當水滴粒徑小于400μm時，隨粒徑減小，最大變形度增大。這是由于隨著粒徑的減小，水滴受到的超聲波正負壓間歇作用越顯著，水滴的伸縮振蕩越劇烈，最大變形度越大。

（2）油相黏度的影響

圖9為頻率20kHz、聲強4.89W/cm2的超聲波作用下，不同黏度油品中水滴所對應的最大變形度。由圖9可以看出，隨著油相黏度的增大，水滴最大變形度減小。這是由于油相黏度越大，水滴變形時所受到的黏滯阻力越大，且在黏度較大的油品中，油－水界面張力較大，抵抗變形的能力較強，因此水滴變形度減小。

圖8 超聲波作用下不同粒徑（D）水滴在1＃白油中的最大變形度（emax）Fig.8 Maximum deformation degree（emax）of water droplets with different diameters（D）in 1＃white oil under ultrasonication

圖9 超聲波作用下不同黏度油品中不同粒徑水滴的最大變形度（emax）Fig.9 Maximum deformation degree（emax）of water droplets with different diameters（D）in different viscosity oil under ultrasonication

（3）油－水界面張力的影響

圖10為頻率20kHz、聲強4.89W/cm2的超聲波作用下，1＃白油中水滴最大變形度與油－水界面張力的關系。由圖10可以看出，同一粒徑水滴，隨著油－水界面張力的增加，水滴的最大變形度逐漸減小。這是由于隨油－水界面張力的增加，水滴抵抗變形的能力增強，最大變形度減小。同時，小粒徑水滴最大變形度減小幅值大于大粒徑水滴。小粒徑水滴隨著油－水界面張力的增加，最大變形度開始迅速減小，隨后變化較為平緩；大粒徑水滴的最大變形度隨油－水界面張力的增加基本呈線性減小。

圖10 超聲波作用和不同油－水界面張力（σ）下1＃白油中不同粒徑水滴的最大變形度（emax）Fig.10 Maximum deformation degree（emax）of water droplets with different diameters in 1＃white oil with different oil-water interfacial tensions（σ）under ultrasonication

（4）超聲波聲強的影響

圖11為頻率20kHz、不同聲強的超聲波作用下1＃白油中水滴的最大變形度。由圖11可以看出，同一粒徑水滴，隨超聲波聲強的增大，水滴最大變形度增大。這是由于聲強越大，超聲波作用產生的作用力越大，水滴振蕩越劇烈，從而導致其最大變形度增大。同時，小粒徑水滴的最大變形度隨聲強增大而顯著增加，大粒徑水滴緩慢增加，且小粒徑水滴的變形度明顯大于大粒徑水滴。

圖11 不同聲強超聲波作用下不同粒徑水滴在1＃白油中的最大的變形度（emax）Fig.11 Maximum deformation degree（emax）of water droplets with different diameters in 1＃white oil under ultrasonication of different intensities

4 結 論

（1）超聲波作用顯著影響油中水滴的運動軌跡、速率以及振蕩幅度和頻率。在超聲波作用下，水滴作類正弦振蕩運動，粒徑為200～400μm的水滴振蕩運動最為劇烈；隨超聲波聲強的增加，水滴振幅先增加后減小，在本實驗體系下的臨界聲強為4.89W/cm2。

（2）超聲波作用下油－水界面被周期性拉伸和壓縮，水滴呈周期性變形，其變化周期和振蕩周期一致。水滴粒徑、油相黏度、油－水界面張力及超聲波聲強顯著影響水滴的變形，隨粒徑的增大，水滴最大變形度先減小后增大；隨油相黏度、油－水界面張力的減小以及超聲波聲強的增大，水滴最大變形度增加。

符號說明：

a——水滴水平方向軸長，μm；

b——水滴豎直方向軸長，μm；

D——水滴粒徑，μm；

e——水滴變形度；

emax——水滴最大變形度；

f——超聲波頻率，kHz；

F——液滴所受合力，N；

FA——運動不對稱性引起的漂移力，N；

FR——超聲波輻照的聲壓產生的漂移力，N；

FV——溫度及黏度變化引起的漂移力，N；

I——超聲場強度，W/cm2；

k——波數；

L——水滴位置，m；

N——任意正整數；

t——時間，s；

x——水滴水平方向位移，μm；

y——水滴豎直方向位移，μm；

σ——油－水界面張力，mN·m－1。

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