異步累積疊軋制備超細晶純銅微觀組織演化規律及細化機制

周 蕾， 史慶南， 王軍麗

(1. 昆明理工大學 冶金與能源學院，昆明650093;2. 昆明理工大學材料科學與工程學院，昆明650093;3. 昆明理工大學分析測試中心，昆明650093 )

近年來，通過各種細化晶粒方法來改善材料的物理性能和綜合力學性能的研究已經受到廣泛關注［1～6］。其中大塑性變形方法直接對金屬塊體進行強烈塑性加工變形，使金屬晶粒細化，能夠獲得晶粒尺寸小于1μm 的超細晶(Ultra-Fine Grained，UFG)組織［7～11］，這是普通塑性變形加工對金屬晶粒細化作用所達不到的。

異步累積疊軋(Asymmetrical Accumulative Roll-Bonding，AARB)是將累積疊軋［12］與異步軋制相結合，得到的一種新型大塑性變形方法［13］。異步累積疊軋數道次后，等效應變量達到2.4，并且異步的引入，能對變形工件施加較高的剪切應力，更好的細化、強化金屬材料［16］。異步累積疊軋為金屬材料的強化和高強、高導銅材的制備提供了一種新的連續的技術方法［13］。但是，迄今為止，利用AARB 進行細化晶粒的研究有限，并且多集中在工藝與性能等方面的探索研究［14～16］。因AARB 方法獨特的剪切受力變形，從而具有不同于普通疊軋方法的微觀組織演化規律及細化機制，本文通過研究AARB 過程獨特的微觀組織演化規律及細化機制，對這種新型大塑性變形方法的研究提供理論依據。

1 AARB 的工作原理

異步累積疊軋原理如圖1 所示，變形區包括后滑區、搓軋區和前滑區，其中搓軋區是異步軋制特有的受力方式［17］。本實驗利用上下異徑軋輥實現異步比為1.08，試樣與上下輥面接觸表面的線速度不同，則與軋輥接觸的金屬上下流動的線速度就不同，從而在變形區內部形成了與摩擦力方向不同的搓軋區，圖1 所示，搓軋區的上、下接觸面摩擦力方向相反。搓軋區的引入不僅會促進上下兩層銅材在塑性變形區內相互摩擦和交融，利于界面焊合，同時也加劇晶粒間的相互摩擦，加強晶粒細化作用。

2 實驗材料與方法

采用T2 純銅板材(厚度為1.00mm)作為實驗材料。異步累積疊軋試樣尺寸為300mm ×25mm 規格的銅帶材，首先對試樣進行表面酸洗、打磨等預處理;然后在異步比為1.08、壓下量為50%條件下進行異步累積疊軋，將打磨毛化面疊合，反復進行三道次異步累積疊軋，觀察分析純銅各道次異步累積疊軋后的組織以及晶界特征分布。使用XL30TMP 型掃描電鏡+ 背散射電子衍射(Electron Back-Scattered Diffraction，EBSD)技術分析異步累積疊軋試樣的晶界特征分布，采用透射電子顯微鏡分析異步累積疊軋試樣的顯微組織。

圖1 異步累積疊軋示意圖Fig.1 Schematic diagram of Asymmetrical Accumulative Roll-Bonding

3 實驗結果及討論

3.1 異步累積疊軋前純銅組織結構

在對純銅試樣異步累積疊軋變形前，首先進行600℃下保溫60min 的均勻化退火，以提高試樣的可變形性。均勻化退火后純銅組織形貌及晶界分布如圖2 所示，經過600℃/60min 均勻化退火，純銅晶粒均勻，尺寸在30 ～50μm 之間，很多晶粒內部存在尺寸較大的退火孿晶，或貫穿整個晶粒，或生長入晶粒內部。晶界均為清晰平滑的大角度晶界，鮮見小角度晶界，小角度晶界所占比例僅為1.8%。

3.2 異步累積疊軋組織結構演變過程

圖2 600℃/60min 均勻化退火后純銅組織形貌圖 (a)晶粒形貌圖;(b)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.2 Microstructure of original sample annealed at 600℃for 60min(a)grain mapping;(b)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖3a，b 是異步累積疊軋一道次后純銅的顯微組織結構圖。純銅在異步累積疊軋塑性變形時，為使各晶粒間的協調變形，而不致晶界處開裂，則各個晶粒內需進行多滑移，晶界附近就會有多個滑移系，位錯積聚在晶界附近，形成一定厚度的高位錯密度的位錯纏結結構，即構成位錯胞狀結構的胞壁，也稱為微帶(Microband，MB)［18］，如圖3a 中箭頭所示。由于異步累積疊軋過程中剪切力的作用，局部切變使微帶(MB)受干擾，不是形成平直的條狀形態，而是形成S 形狀的結構，稱為S 帶［18］，如圖3b 中折線所描繪部分所示，切變使S 帶內形成層狀位錯邊界(Lamellar Boundary)，并形成新的S 帶，密集的層狀位錯邊界構成大體與軋制方向平行的層狀結構，其中的胞塊長而窄，每個胞塊的橫向只含有一個普通位錯胞結構，沒有包含更多的亞結構，長的層狀邊界的平均間距約為0.3 ～1μm。由于應變量較小，所以銅材中觀察到的S 帶基本都是連續的，沒有出現斷裂或破碎現象。一道次異步累積疊軋后純銅的晶界分布發生變化，在剪切變形影響下，位錯在晶粒內滑移并部分晶粒內部形成S 帶，這些S 帶便形成最初少量的小角度晶界，如圖3c 的EBSD 晶界分布圖所示，此時形成的小角度晶界占總晶界的9.5%。

經過異步累積疊軋二道次變形后，純銅組織內S 帶的形狀特征沒有變化，在剪切力作用下，位錯纏結成密集的層狀位錯邊界結構，大體與軋制方向平行，如圖4a 所示，但因為累積應變量的增加，S 帶被進一步壓扁，并且在一道次異步累積疊軋時形成的原S 帶內部形成平行于軋制方向的長線形位錯纏結結構，使原S 帶分層，形成在原S 帶中橫向又含有2～3個普通位錯胞狀結構的特征，圖4a 中紅色點線顯示處。并且在S 帶中還觀察到位錯纏結聚集成基本垂直于S 帶(軋制方向)的位錯墻，這些位錯的聚集并不嚴重，只是形成連續的較薄的位錯帶，將原S帶沿著垂直軋制的方向割斷成若干段，使經過第一道次異步累積疊軋后形成的連續不斷的S 帶，縱向分解成若干部分，如圖4b 中紅色折線所示。綜合圖4 所顯示晶粒內部位錯結構的變化情況，在二道次異步累積疊軋后，純銅內部顯微結構的變化特征如下:在累積應變量較大情況下，原S 帶中形成沿軋制方向的位錯纏結墻，使原不含內部構造簡單的S 帶分層，形成在橫向又含有2 ～3個普通位錯胞狀結構;垂直于軋制方向也形成較薄的連續的位錯墻，將原連續的S 帶割斷成若干段。這樣在各S 帶中，位錯纏結墻縱橫交叉，形成縱橫交割的位錯墻結構，使晶粒內部分割成更小的由位錯墻包圍的亞結構。隨著在S 帶中形成縱橫交割的位錯墻的亞結構，在圖4cEBSD 晶界分布圖中可以看出這種亞結構是各變形晶粒中分布的小角度位錯墻，在異步累積疊軋作用下逐漸形成分布在個變形晶粒中、斷斷續續的小角度亞晶界，占總晶界比重的18.7%。

圖3 一道次異步累積疊軋純銅組織結構圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.3 Microstructure of copper deformed by AARB after 1 pass(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖4 二道次異步累積疊軋純銅組織結構圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.4 Microstructure of copper deformed by AARB after 2 passes(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖5 是異步累積疊軋三道次(ε =2.4)時銅材內部顯微組織結構圖。圖5a 中所示，純銅中在一、二道次異步累積疊軋后出現的S 帶結構，在經過三道次異步累積疊軋后消失。三道次異步累積疊軋后純銅的大部分形變晶粒中都存在亞晶，將原來的1個大晶粒分成2 ～3個小亞晶，這種結構是以上提出的S 帶的被縱橫交割的位錯墻分割細化機制造成的，細化后亞晶尺寸為0.5 ～1μm。圖5b 顯示經過三道次異步累積疊軋的晶粒中位錯墻細化晶粒成更小亞晶的過程。圖5b 中折線所示為異步累積疊軋變形大晶粒中位錯纏結聚集而成的亞晶界位錯墻，厚度為0.1μm 左右，橫穿整個晶粒，將大晶粒一分為二，形成具有由位錯墻包裹著兩個亞晶的晶粒結構;箭頭所指之處上下本為一個大晶粒，在異步累積疊軋過程中，由于相鄰晶粒的塑性變形及在晶粒內形成的亞晶位錯胞壁發生聚集，將晶粒逐漸分裂，最終變形晶粒從具有亞晶結構的完整晶粒，分裂成兩個不同晶粒。圖5c 中所示，經過三道次異步累積疊軋變形，二道次異步累積疊軋形成的斷斷續續的小角度亞晶界逐漸合并，形成變形組織中連續的的亞晶界，占總晶界比重的22.9%。

圖5 三道次異步累積疊軋純銅組織結構圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.5 Microstructure of copper deformed by AARB after 3 passes(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

3.3 異步累積疊軋晶粒細化機制分析討論

首先，當異步累積疊軋一、二道次時，異步累積疊軋過程中純銅內位錯在塑性變形時形成微帶，并在剪切應力的作用下彎曲，形成S 帶;其次，在異步累積疊軋壓應力與剪切應力作用下，S 帶中形成縱橫交割的位錯墻，將S 帶分割，形成位錯胞結構，為最初的亞晶;并且剪切應力作用下，晶粒內部及晶粒間摩擦加劇，晶界發生滑動、晶粒內部晶面發生滑移，使大晶粒內部產生很多小角度晶界。因此在異步累積疊軋的晶粒細化過程中，異步產生的剪切力在晶粒細化過程中起主要作用。

然后，三道次異步累積疊軋后，純銅中S 帶消失，取而代之的是大部分形變晶粒內都形成2 ～3個小亞晶;亞晶尺寸為0.5 ～1μm，分隔各個亞晶的位錯胞壁厚度為0.1μm;在相鄰晶粒的塑性變形及位錯胞壁的聚集作用下，亞晶最終被分裂成不同的兩個大角晶粒，使晶粒進一步細化。

4 結論

(1)異步累積疊軋純銅微觀組織演化過程為:首先形成S 帶;其次S 帶中形成縱橫交割的連續位錯墻，將S 帶分割、細化;最后分割細化的S 帶演變成為具有亞晶結構的超細變形晶粒，亞晶尺寸為0.5 ～1μm。

(2)異步累積疊軋純銅晶粒細化過程中，從退火態到三道次，小角度晶界比例的從1.8%逐漸增加到22.9%，變形中形成大量小角度亞晶界，成為變形晶粒中連續的亞晶界。

(3)異步累積疊軋純銅的晶粒細化機制為S 帶中位錯墻的縱橫交割細化，形成超細晶結構。

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