桑溝灣養殖海域沉積物中碳埋藏通量的長期記錄

劉賽，楊茜，楊庶，孫耀＊，楊桂朋

（1.中國海洋大學 化學與化工學院 海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島266003；2中國水產科學研究院 黃海水產研究所，山東 青島266071）

1 引言

碳是構成地球上生命的基礎，在生物地球化學循環中扮演著重要角色。雖然對地球系統的碳循環有了比較明確的認識，已有證據表明大洋海域是大氣二氧化碳的匯［1—2］，但全球陸架邊緣海的“匯／源”之爭仍在繼續，其碳循環仍存在著諸多的不確定性［3—4］。因此，對沉積物中碳埋藏研究具有重要意義。

近些年，全球對碳埋藏通量的研究已有報道，Henk等［5］研究了北海陸架沉積物有機碳的埋藏；Bhushan等［6］研究了阿拉伯海東部邊緣地區的有機和無機碳的埋藏通量；Tesi等［7］探究了地中海沉積物表層及柱狀樣中有機碳來源和埋藏通量；Li等［8］采集了膠州灣沉積物柱狀樣，分析了膠州灣近一百年來有機碳的埋藏通量；高學魯等［9］對南沙群島西部海域兩柱狀沉積物中碳的來源特征及埋藏通量進行了估算；Jia等［10］研究了海南島沙美湖柱狀沉積物中TOC的埋藏通量，來反映此湖環境變化和初級生產力。但這些研究大部分集中于對陸架區有機碳埋藏通量的研究，因為海洋環境中約90%的有機碳埋藏在陸架沉積物中［11］。然而，對養殖區碳埋藏通量的長期記錄還鮮有報道，只有少數對養殖區表層沉積物中碳的研究［12—13］，中國是世界上第一水產養殖大國，隨著漁業碳匯概念的提出，探討養殖區沉積物中碳的埋藏通量對了解區域碳循環，認識海水養殖在碳的增匯減排中的作用，并合理發展養殖產業具有重要意義。此前桑溝灣海域對碳的研究大多集中在水體和表層沉積物：張明亮等［14］通過室內模擬實驗研究了養殖櫛孔扇貝的呼吸、鈣化、生物沉積對灣內碳循環的影響，指出其在碳循環中參與了碳匯的作用；張繼紅等［15］研究了貝類養殖對桑溝灣水體碳收支的影響；武晉宣等［16］探究了桑溝灣表層沉積物有機碳的季節性變化差異。然而，此養殖區柱狀沉積物中各種形態碳埋藏有何特點，能否像有機碳高含量海域一樣通過有機碳估算碳的埋藏通量？

本文以取自2007年8月桑溝灣北部和南部兩站位柱狀沉積物為研究對象，在對其進行年代測定的基礎上，分析了總碳（TC）、無機碳（TIC）、有機碳（TOC）和海源有機碳（Ca）含量的垂直變化特征和埋藏通量，并將桑溝灣與黃海中部柱狀沉積物碳埋藏作對比來探討養殖海域碳埋藏特點，有助于認識桑溝灣海域碳源匯問題，為研究該區的古氣候環境，古生產力提供科學依據。

2 調查區域與方法

桑溝灣位于山東半島東端（37°01′～37°09′N，122°24′～122°35′E），北、西、南三面都是陸地，灣口朝東，面臨黃海，為半封閉海灣，面積13 333 hm2，平均水深7～8 m，最大水深18 m。灣北部多為基巖海岸，西部多為砂質海岸，南岸則為基巖和砂質相間。灣的底質是以泥質粉砂為主的沉積類型。桑溝灣是以筏式貝藻大規模養殖為主要特征的典型海灣，養殖面積約為10 000 h m2，占水域面積在70%～80% 之間，年養殖產量10萬多噸［17］，從20世紀60年代開始海帶養殖快速發展，到80年代貝類開始規模化養殖，近些年養殖企業在提高養殖密度的同時，亦大規模擴展養殖面積，海帶養殖已擴展到灣外海域，是中國北方重要的水產養殖海區和海產品基地。

2.1 調查站位和分析方法

本次調查的區域為灣北部S1（37°08′N，122°34′E）和灣南部S2（37°03′N，122°33′E）兩個站位（圖1），分別位于扇貝和海帶筏式養殖區，于2007年8月進行了調查。使用振動式柱狀采樣器采集柱狀沉積物樣品，S1、S2兩柱狀沉積物長分別為140 cm和110 cm。將樣品冷凍帶回實驗室，分別以2 cm（0～14 cm）、3 cm （14～35 cm）、5 cm （35～70 cm）和10 cm（70 cm至柱末端）的厚度進行分割，分層后冷凍保存。其中在S1站的20～80 cm和S2站的28～100 cm均含有一定數量的貝殼沉積。取分層后樣品于60℃恒溫烘干至恒重，測其含水率，計算沉積物干密度，用電動研磨儀研磨，過60目篩，待測定。

圖1 調查站位Fig.1 Investigation stations

2.2 沉積物年代測定

本文采用210Pb法測定沉積物的年齡，210pb在百年尺度上沉積物定年已被廣泛應用，210Pb（半衰期為22.3 a）測年在實際應用中要求具有穩定的沉積環境和沉積后未改造，桑溝灣等陸架泥質區相對于河口區，濱海區等沉積環境相對較穩定，是良好的進行210Pb定年的區域。兩柱狀沉積物分別取12個樣品，以取樣時間2007年為測年零點，利用沉積速率將年代推算到整個柱狀沉積物。沉積速率的計算公式如下所示：

式中，DR為沉積速率（單位：cm／a），H為深度（單位：cm），λ（0.311 4 a－1）為210Pb的衰變常數，I h為深度H處的210Pb放射性活度（單位：Bq／kg），I0（Bq／kg）為柱狀沉積物表層的210Pb放射性活度（單位：Bq／kg）［18—19］。

2.3 TC、TOC、TN及TIC測定

首先進行總碳測定，取研磨好的樣品采用德國Elementar vario ELⅢ元素分析儀測定總碳；結果以碳原子百分含量的形式給出，其分析的誤差在 ±0.1%之內，樣 品 量為0.02～800 mg，分解溫度為950～1 200℃。再稱取烘干研磨好的沉積物樣品1.5 g左右于小燒杯內，經24 h濃鹽酸熏蒸后，用蒸餾水沖洗至中性，烘干研磨均質化，于Elementar vario ELⅢ元素分析儀測定TOC和TN含量，結果同樣以百分含量的形式給出。TC、TOC和TN含量均表示為其占沉積物酸化前干質量的百分數。TIC的含量由TC和TOC含量的差值進行計算。

2.4 海源有機碳（Ca）的估算

TOC與TN含量之比c（TOC）／c（TN）已廣泛用來區分海洋中有機質的不同來源，海生植被此值一般為4～10，而陸源植物C與N含量之比c（C）／c（N）＞20［20］，陸源和海生物質有機質含量不同，因此，c（TOC）／c（TN）比率的增長或降低可用來推斷陸源和海源沉積物的來源［21—22］。本文采用錢軍龍等［23］提出的方法用c（TOC）／c（TN）比值定量估算總有機碳中海源有機碳（Ca）含量。該方法假設海源和陸源有機物c（TOC）／c（TN）的比值分別為5和20（作為零級近似），公式如下：

式中，c（TOC）和c（TN）是測量值，c（Ca）、c（Na）分別為海源碳、氮含量，c（Ct）、c（Nt）分別為陸源碳、氮。由上式可推導出c（Ca）的計算公式：

2.5 碳埋藏通量（BF）的估算

碳的埋藏通量可用每個樣品中碳的百分含量與沉積速率和干樣密度的乘積求得。可以通過下式進行估算［24—25］：

式中，BF表示沉積物的埋藏通量［單位：g／（m2·a）］，Ci是沉積物中碳的百分含量，S為沉積速率（單位：cm／a），ρd是干密度（單位：g／cm3），㊣是沉積物的含水率（%），ρs是沉積物的密度（單位：g／cm3），ρw是水的密度（單位：g／cm3）。

3 結果與討論

3.1 210 Pb的垂直分布與沉積速率

210Pb隨柱狀沉積物深度的衰減呈“兩層分布模式”［26］（見圖2），說明兩柱狀沉積物雖受養殖活動影響，但物質來源未發生顯著變化，沉積環境較穩定。根據210Pb在樣品層位中垂直深度及比活度計算得S1、S2站位的沉積速率分別為0.726 cm／a和0.593 cm／a，柱狀沉積物底部沉積年齡分別約為186 a和245 a。210Pb比活度在沉積柱頂部（0～10 cm）較為異常，其中S2站位2～4 cm層沉積速率為1.29 cm／a，遠高于此區的平均值，可能是近些年養殖活動大幅度增加，造成沉積變化的不均一，也可能是沉積物表層的擾動混合作用所致。養殖區有較高的沉積速率，此區沉積速率約為黃海中部柱狀沉積物的3～5倍［27］。大規模人工養殖以前，天然藻類貝類等生物的繁殖其排泄物及尸體等在底質環境中大量積累；養殖之后餌料投入，未食的殘渣更增加了底質環境的沉積速率，使養殖區沉積速率明顯高于外海域。

3.2 沉積物中碳的形態和垂直變化特征

沉積物中碳的形態分為有機碳和無機碳。有機碳主要存在于有機質中，無機碳的主要成分為碳酸鹽。沉積物中有機碳和無機碳的含量在不同海域變化很大，大洋海域，有機碳和無機碳只有很少一部分被埋藏保存，并真正從海洋中分離出來，對長期碳的減少有貢獻。對于養殖區，養殖生物殘骸的埋藏能大大增加沉積物中碳埋藏量，S1、S2站位在1880—1948年之間的天然小型貝類繁盛期碳的埋藏出現大的突躍，各種碳形態的埋藏量都大幅上升（見圖3陰影），養殖區有機質來源豐富，餌料的投入和藻類的大量繁殖等是有機碳的主要來源；無機碳主要為貝殼碳的沉積埋藏，其中在S1站位的20～80 cm和S2站位的28～100 cm均含有一定數量的貝殼沉積，貝殼無機碳是此區無機碳的重要來源。

沉積物中TC、TOC和TIC含量之間的變化基本一致（見圖3），在0～20 cm之間變化很小，S1站位在20～120 cm，S2站位在20～70 cm之間出現躍層，據觀察，上述躍層區總是伴隨著大量的小型貝類沉積層，該時期處于中國第一次工業革命興起至20世紀60年代人工養殖開始之前，工業化的加劇，使灣內水體營養水平提高，天然貝藻大量繁殖，其殘骸分解沉積使底質碳含量大幅升高。近底層碳含量又趨于穩定，可認為兩個站位碳的背景值。表層與近底層碳的量值都處于平穩期，但表層略高于底層，說明近些年的養殖活動對灣內碳埋藏量有一定影響，但影響不大，可能由于養殖密度的變化和由單純藻類養殖到貝藻混養模式的轉變，互為促進，既提高了產量又未對沉積環境造成太大影響。

圖2 桑溝灣S1、S2站位的210 Pb垂直分布Fig.2 The vertical distribution of 210 Pb in S1 and S2 stations from Sanggou Bay

兩站位海源有機碳（Ca）含量范圍為0%～0.25%，在0～30 cm呈顯著增加趨勢（見圖3）。S2站位在30 cm以下Ca含量基本在0%左右，處于平穩狀態，而S1站位較S2站位的Ca含量波動較大。這可能與S1站位所處地理位置有關，外海流注入灣內時一般經由S1站位，排出時經由S2站位，S1站受黃海沿岸流等外海流影響較大，Ca含量波動較大。沉積物中Ca含量的垂直分布特征與TC、TIC、TOC含量顯著不同（見圖3）。說明近些年隨著養殖密度和養殖規模的擴大，高密度養殖降低了局部水體流速，增加了沉積環境中Ca含量，但并未造成底質環境累積性污染［26］。這是否可以說明，垂直沉積剖面上Ca含量與養殖生產活動密切相關，而TC、TIC、TOC含量可能受其他碳來源的影響，難以很好地反映養殖生產活動對環境的影響。

20世紀前，S1，S2兩站位的TIC含量都處于上升階段（見圖4），S1站位增長幅度明顯高于S2站位；20世紀初到20世紀60年代之間，兩站位TIC含量較高且波動較大，可能此期間值中國工業革命發展期間，陸源有機質的輸入及大氣環境的影響使水體營養化水平提高，促使大量天然小型貝類繁殖，大量貝類殘骸的埋藏大大增加了沉積物中TIC的含量；該灣的海水養殖業始于20世紀60年代，當時海帶是唯一的養殖品種，70年代期間，貽貝養殖亦有所發展，進入90年代以來，桑溝灣海水養殖單位為了追求高產量、高產出，在大量擴展養殖面積的同時亦提高了養殖密度。在此期間，S1站位有一個明顯的TIC小高峰期，可能由于S1站處于扇貝養殖區，但兩站位的TIC含量在此期間波動不大，可能由于人工養殖的原因，將養殖的貝類、藻類隨即收獲，未造成底質環境TIC含量的明顯增加。桑溝灣垂直沉積剖面上TIC與TC含量比值基本在67%～98%之間，無論是在貝類自然繁盛期還是近些年來人工大面積養殖期，無機碳都占據總碳很大比例，遠高于東、黃海黑潮強侵入區域［28—29］。不難判斷，這種TIC與TC含量的高比值會淹沒TC和TOC對環境變化的響應。

3.3 沉積中碳埋藏通量的估算

桑溝灣養殖業十分發達，始于20世紀60年代，

當時海帶是唯一的養殖品種，此期間S1站位TC埋藏通量（BFTC），TOC埋藏通量（BFTOC）基本處于平穩期，海源有機碳埋藏通量（BFCa）呈下降趨勢；S2站位BFTC，BFTOC呈下降趨勢，BFCa明顯增高，可能S2處于海帶養殖區，海帶生長繁殖提高了海水的營養水平，促進了其他海生生物繁殖，使BFCa顯著升高。70年代此海域曾一度養殖貽貝，S1、S2兩站位各種形態碳埋藏通量曲線都有小幅波動，基本都呈先增加后降低趨勢，可能與此時間段極端氣候事件有關，ENSO事件在70年代發生較頻繁［30］，影響了該區養殖業的發展。80年代隨著扇貝人工育苗的成功，櫛孔扇貝養殖得到迅速發展，此期間S1、S2站位的BFTC，BFTOC趨于平穩階段，BFCa在S1站位處于上升階段，S2站位在80年代達最大值18.6 g／（m2·a），其后又處于約14 g／（m2·a）的平穩期。90年代末期由于櫛孔扇貝夏季大規模死亡，養殖者轉養牡蠣，此期間碳埋藏通量較80年代變化不大，S1站位的BFCa在90年代達歷史以來最大值16.7 g／（m2·a）。近些年桑溝灣以牡蠣和海帶養殖為主，海帶養殖面積在近幾年擴展到了灣外海域，魚類網箱養殖規模也有所擴大，由曲線可見（見圖5）各種碳埋藏通量有略微上升趨勢。

圖3 桑溝灣沉積物中TC、TIC、TOC和Ca含量的垂直分布特征Fig.3 Vertical distribution profiles of TC，TIC，TOC and Ca from stations S1 and S2

圖4 桑溝灣垂直沉積剖面上TC和TIC含量的年代際變化Fig.4 The interdecadal variation of TC and TIC contents in Sungo Bay sediments

整體來看，上世紀70年代以前，S2站位BFCa一直處于約0 g／（m2·a）的平穩期，而S1站位在1850—1890年，1930—1970年間都有小幅波動。可能由于S1站位的地理位置靠近灣口，易受沿海環流的影響，較S2站位有明顯的波動。隨著上世紀70年代桑溝灣大規模筏式養殖活動的興起，養殖密度不斷增加，海源有機碳埋藏通量（BFCa）顯著增加（見圖5）。BFTC和BFTOC的高值區卻出現在1880—1948年之間的天然小型貝類繁盛期，可能此時間段灣內氣候環境，水域狀況適宜于海洋生物生長繁殖，沿岸居民在此期間并未對海灣天然貝類等進行收獲食用，大量貝類和藻類死亡后殘骸埋藏于底質環境，造成BFTC和BFTOC大幅度上升。人工養殖活動逐年增加后，并未造成BFTC和BFTOC的大幅度變化，兩站位的埋藏通量一直處于平穩狀態，可能由于人工養殖抑制了天然小型貝類繁殖，且養殖的海產品通過不斷的收獲，未造成底質沉積物中TC和TOC的累積。與宋嫻麗等用TOC對桑溝灣有機質污染的評價結果一致［31］。20世紀60年代前，兩站位的Ca與TOC的埋藏通量比值（BFCa／BFTOC）和Ca與 TC的埋藏通量比值（BFCa／BFTC）分別在20% 和4% 以下波動（見圖5），其后隨近些年養殖活動增加呈明顯增大趨勢，但Ca僅是TOC中的一部分，而BFTOC／BFTC基本在40%以下范圍內波動，并未隨近些年養殖活動而出現明顯波動，說明僅應用TOC或Ca估算碳埋藏通量可能帶來巨大誤差，因為TIC在桑溝灣養殖區占據很大比重，有機碳的埋藏通量不足以完全反應養殖區碳的埋藏趨勢。

近5 a來，不少學者對桑溝灣的養殖模式，營養鹽水平，生態系統健康情況等做出了研究［32—34］，2011年海灣暴發了赤潮，但最近研究表明整個桑溝灣水質質量較好，營養鹽濃度雖有上升，但符合國家海水水質二類標準，雖然養殖規模有所擴大，但實施了貝藻混養等多元養殖模式后，在保證海灣生態系統健康的前提下，提高了海洋養殖效率和產量，根據近幾年碳埋藏通量的趨勢，以此長期和諧發展下去，估計桑溝灣在最近幾年及未來一段時期碳埋藏通量不會有大的起伏。

3.4 桑溝灣與黃海中部碳埋藏對比

本文取了黃海中部一柱狀沉積物10694站（35°N，123°E）［27］與桑溝灣碳埋藏通量作對比，10694站位柱樣TIC與TC埋藏通量的比值（BFTIC／BFTC）在近200 a來波動不大，雖然有小的起伏但基本在20%以下（見圖6），桑溝灣養殖區遠高于此比例，兩柱狀沉積物BFTIC／BFTC的比值基本在60%以上波動，在大規模小型貝類繁盛期比值可達96%，60年代后伴隨著人工養殖活動的開始，人工收獲雖然使BFTIC／BFTC比值有所下降并在近些年一直處于平穩期，但仍遠遠高于10694站位。養殖活動使桑溝灣的TIC埋藏通量（BFTIC）大幅上升，占TC埋藏通量（BFTC）比例約是10694站位的6倍之多，因此桑溝灣養殖區碳埋藏與外海域存在明顯差異，養殖區高的TIC含量使僅應用TOC估算碳埋藏通量會帶來巨大誤差。

4 結論

（1）桑溝灣柱狀沉積物中TC、TOC和TIC在上世紀60年代前大量小型貝類沉積層含量較高，曲線波動明顯，60年代后隨著人工養殖活動興起，其含量長期處于平穩狀態，與此區的背景值基本相同，養殖并未對碳含量造成顯著影響；70年代人工大規模養殖后，垂直沉積剖面上Ca含量出現明顯增加趨勢，可能與養殖生產活動密切相關，而TC、TOC可能受其他來源碳的影響，難以很好地反映養殖活動對環境的影響；垂直沉積剖面上TIC與TC含量的比值基本在67%～98%之間，這種高比值會淹沒TC和TOC對環境變化的響應。

圖5 S1、S2站位沉積物中碳埋藏通量［單位：g／（m2·a）］及其比值的年代際變化Fig.5 The interdecadal variation of carbon burial fluxes and their ratios in core S1 and S2

圖6 S1、S2、10694站位BF TIC／BF TC比值的年代際變化Fig.6 The interdecadal variation of BF TIC／BF TC ratio from Stations S1，S2 and 10694

（2）隨著20世紀60年代桑溝灣養殖活動的增加，BFCa呈增加趨勢，但BFTC和BFTOC的高值區卻出現在1880—1948年之間的天然小型貝類繁盛期，養殖活動增加后，其埋藏通量處于較平穩狀態并未出現大的波動，桑溝灣養殖活動和此區生態環境呈現和諧發展的趨勢，估計在最近幾年乃至未來一段時間桑溝灣碳埋藏量不會有大的波動。20世紀60年代前BFCa／BFTOC／BFTC和BFCa／BFTC的比值分別在20%和4% 以下波動，其后隨養殖活動增加呈顯著增大趨勢，但BFTOC／BFTC比值基本在40% 以下范圍內波動；而BFTIC／BFTC的比值基本在60%以上，BFTIC在此區占據很大比例，遠高于黃海中部柱狀樣，使桑溝灣海域僅應用TOC或Ca估算碳埋藏通量會帶來巨大誤差。

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