遼東灣興城海域增養殖區汞污染狀況分析及健康風險評價

王琪+李麗+李奇+李丹

DOI:10.3969/j.issn.1004-6755.2014.06.005

摘 要：2013年通過采集興城市邴家灣海水增養殖區的海水、沉積物和養殖貝類樣品，利用原子熒光光度法測定總汞含量，綜合監測數據對該養殖區漁業環境汞污染現狀及健康風險進行分析評價。該海水增養殖區海水總汞含量范圍在0.012～0.194 μg/L；沉積物總汞含量范圍在0.008 4～0.057 6 mg/kg；養殖貝類總汞含量為0.006 10 mg/kg，均符合國家標準。以100 g/(人?d)的水產類攝食量估算，食用貝類汞攝入量占JECFA制定的汞暫定每周可耐受攝入量PTWI值的1.4%；甲基汞攝入量占PTWI值的4.2%；占美國EPA設定的甲基汞RfD值的9.7%。結果表明，遼東灣興城海域所產貝類對消費者引起的汞暴露健康風險很小。

關鍵詞：汞；甲基汞；漁業環境；養殖貝類；增養殖區

汞是一種對人體有劇毒的非必需元素。由于漁業資源減少，海洋水產養殖面積增加，養殖水體呈富營養化，水中的汞可以通過有機質和微生物等作用轉化成甲基汞被養殖生物吸收，并通過食物鏈逐級積累、放大從而達到危害人體健康的水平[1-2]。目前相關國際組織規定了貝類產品汞或甲基汞的最高限量[3-4]以保護公眾安全，特別是避免敏感人群受甲基汞暴露的風險。

興城市邴家灣海水養殖區位于遼寧省西部遼東灣海域，養殖區面積約1 926.4 hm2，主要養殖生物為紫貽貝，養殖方式為粗放式浮筏養殖，在養殖過程中不投餌不投藥。本研究在2013年對邴家灣海水增養殖區的海水、沉積物及養殖貝類體內的總汞進行監測。根據監測結果對該養殖區漁業環境中汞污染狀況及其在養殖貝類體內的水平進行分析；并對所產貝類對消費者引起的汞暴露風險進行評價。

1 材料與方法

1.1 樣品的采集

在邴家灣海水增養殖區設置7個站位即XY-1～XY-7，其中養殖區內均勻布設6個水質測站，在養殖區外1 000 m范圍內設置一個對照站位，如圖1所示。表1詳細列出各站位地點、采樣時間和采樣內容。海水采樣分為表、底兩個層次。所有樣品的采集、固定、保存和分析方法均按照《海洋監測規范》[5]和《海洋調查規范》[6]進行。

表1 邴家灣養殖區海水、沉積物、

養殖貝類采樣時間、采樣站位和采樣內容

站位 5月 7月 8月 10月

XY-1 海水 海水 海水 海水

XY-2 海水 海水 海水 海水

XY-3 海水 海水 海水、沉積物 海水

XY-4 海水 海水 海水 海水

XY-5 海水 海水 海水、沉積物、紫貽貝 海水

XY-6 海水 海水 海水、沉積物 海水

XY-7 海水 海水 海水、沉積物 海水

圖1 邴家灣海水、沉積物、養殖生物采樣站位

1.2 樣品測定方法

按照《海洋監測規范》的原子熒光法對海水、沉積物、養殖貝類樣品的總汞進行分析測定。測定使用儀器為XGY-1011A型原子熒光光度計，由中國地質科學院物化探研究所生產。

1.3 汞污染狀況及健康風險評價標準與方法

1.3.1 汞污染狀況評價標準與方法 邴家灣海水增養殖區環境汞污染現狀評價標準參照《海水水質標準》(GB3097-1997)[7]；《海洋沉積物質量》(GB18668-2002)[8]；《海洋生物質量》(GB18421-2001)[9]。評價方法采用《海水增養殖區監測技術規程》[10]單因子污染指數評價方法。

1.3.2 汞健康風險評價標準與方法 食用貝類汞健康風險評價標準采用FAO/WHO聯合食品添加劑專家委員會(JECFA)制定的汞暫定每周可耐受攝入量(PTWI)值為5 μg/kg bw，甲基汞PTWI值為1.6 μg/kg bw[11]；以及美國EPA甲基汞參考劑量RfD值0.1 μg/(kg?d)[12]。成年男子體重參考《中國居民膳食營養素參考攝入量》選用63.0 kg[13]。根據2000年中國總膳食研究成果[14]，北方一區(黑龍江省、遼寧省、河北省)水產類膳食汞攝入量為0.42 μg/(kg bw?d)，水產類外的膳食汞攝入量為8.44 μg/(kg bw?d)。由于受到貝類甲基汞測定方法的限制，且汞在貝類體內多以甲基汞形式存在，評價方法以李秀珠[15]的方法進行估算，即以總汞含量作為甲基汞含量估算，且水產類膳食消費量按100 g(貝肉)/(人?d)。

2 結果與討論

2.1 海水、沉積物和養殖貝類總汞含量

表2顯示，2013年5、7、8、10四個月份監測興城邴家灣海水增養殖區內7個站位表層與底層海水總汞水平在0.012～0.194 μg/L之間。被調查的4個月份中，海水中總汞各月份平均含量從高到低的排列順序為10月＞5月＞8月＞7月。沉積物總汞水平在0.008 4×10-6～0.057 6×10-6之間。8月被監測的4個沉積物站位中，汞含量從高到低的排列順序XY-6＞XY-7＞XY-3＞XY-5。采集該養殖區養殖貝類樣品為紫貽貝，站位選取XY-5，樣品的干濕比是18%，測得貝類鮮重總汞含量為0.006 10 mg/kg。

表2 邴家灣海水增養殖區海水、

沉積物和養殖貝類總汞水平

樣品 月份 數量 范圍

海水/μg?L-1 5、7、8、10 56 0.012 0～0.194

沉積物/10-6 8 4 0.008 40～0.057 6

紫貽貝/mg?kg-1 8 1 0.006 10

注：貝類檢測樣品以去殼部分的鮮重計。

2.2 海水、沉積物和養殖貝類汞污染指數

根據2013年興城邴家灣海水增養殖區監測結果分別計算各介質汞污染指數見表3。

表3 邴家灣海水增養殖區海水、

沉積物和養殖貝類汞污染指數

樣本 質量標準 Pi＜0.5 0.5＜Pi＜1.0

Pi % Pi %

海水 0.2 μg/L 0.10～0.42 96.4 0.87 3.6

沉積物 0.20×10-6 0.04～0.29 100 0 0

貝類 0.05 mg/kg 0.01 100 0 0

結果表明，邴家灣海水增養殖區海水96.4%未受到汞的污染，3.6%受到汞的沾污；沉積物與養殖貝類尚未受到汞的污染?？傮w來說，邴家灣海水養殖區海水和沉積物中沒有明顯的汞污染，且養殖貝類未受到汞污染，符合養殖水域環境質量要求。

2.3 食用貝類汞和甲基汞攝入量估算

2013年，興城邴家灣海水增養殖區貝類總汞含量為0.006 1 mg/kg，該養殖區貝類產品消費者汞攝入量估算值見表4。

表4 興城養殖區貝類產品消費者汞攝入量估算

μg/(人?d)

項目 參考標準 參考值 ADI① 攝入量 占ADI/% 膳食總攝入②占ADI/%

總汞 PTWI(JECFA) 5 μg/kg bw 45 0.61 1.4 20.1

甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -

甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -

注：①ADI值，是聯合國糧農組織和世界衛生組織制定的添加劑的每日允許攝入量 μg/(ind?d)；②100 g貝類體汞含量＋其他膳食攝汞量(8.44 μg)。

以總汞含量作為甲基汞含量，并按100 g(貝肉)/(人?d)計算，食用貝類的汞或甲基汞攝入量為0.61 μg/(人?d)，占JECFA相應ADI值的1.4%～4.2%；占美國EPA甲基汞參考劑量相應ADI值的9.7%；此貝類產品符合產品衛生標準和無公害產品質量要求。若水產類膳食以貝類計算，居民膳食汞總攝入量占JECFA相應ADI值的20.1%。食用該養殖貝類消費者攝入量低于JECFA推薦的PTWI值和美國EPA設定的RfD值，此類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

3 結論

2013年遼東灣興城增養殖區養殖環境中海水總汞含量符合第二類國家海水水質標準，沉積物總汞含量符合第一類國家海洋沉積物標準，所產貝類總汞含量符合第一類國家海洋生物質量標準。該養殖區海水、沉積物和養殖生物中沒有明顯的汞污染，符合養殖水域環境質量要求，可以滿足貝類增養殖生產。

遼東灣興城增養殖區的貝類符合有關國際組織的貝類產品甲基汞限量要求，對食用該養殖貝類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

參考文獻：

[1] 蔡文潔，江研因.甲基汞暴露健康風險評價研究進展[J].環境與健康雜志，2008（1）:79-81

[2] 閆海魚，馮彩艷.水產養殖對水生生態系統中汞甲基化影響研究進展[J].環境化學,2012,31(11):1782-1786

[3] WHO.Guideline levels for methylmercury in fish[S]. CAC/GL7-1991.Geneva :1991 :1.

[4] 歐盟委員會(EC)466/2001 規章

[5] GB 17378-2007,海洋監測規范[S].北京:中國標準出版社,2008

[6] GB 12763-2007,海洋調查規范[S].北京:中國標準出版社,2007

[7] GB/T 3097-1997,海水水質標準[S].北京:中國環境科學出版社,1998

[8] GB 18668-2002,海洋沉積物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[9] GB 18421-2001,海洋生物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[10] 王立俊.海水增養殖區監測技術規程[Z]北京:國家海洋局,2002

[11] JECFA,Summary and conclusions of the 61ST Meeting of the Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives[R].JECFA/61/SC,Rome,Italy. 2003.

[12] US EPA,Mercury study report to congress,Office of Air Quality Planning and Standards and Office of Research and Development[R].Washington,DC.1997.

[13] 中國營養學會.中國居民膳食營養素參考攝入量[M]. 北京:中國輕工業出版社,2006

[14] 李筱嶶.2000年中國總膳食研究－膳食汞攝入量[J].衛生研究,2006,35(3):323-325

[15] 李秀珠.福建三都灣漁業環境和養殖生物體總汞含量及人體暴露健康風險評價[J].中國水產科學, 2008, 15(6):961-969

（收稿日期：2014-03-16）《河北漁業》2014年第6期(總第246期)

甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -

甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -

注：①ADI值，是聯合國糧農組織和世界衛生組織制定的添加劑的每日允許攝入量 μg/(ind?d)；②100 g貝類體汞含量＋其他膳食攝汞量(8.44 μg)。

以總汞含量作為甲基汞含量，并按100 g(貝肉)/(人?d)計算，食用貝類的汞或甲基汞攝入量為0.61 μg/(人?d)，占JECFA相應ADI值的1.4%～4.2%；占美國EPA甲基汞參考劑量相應ADI值的9.7%；此貝類產品符合產品衛生標準和無公害產品質量要求。若水產類膳食以貝類計算，居民膳食汞總攝入量占JECFA相應ADI值的20.1%。食用該養殖貝類消費者攝入量低于JECFA推薦的PTWI值和美國EPA設定的RfD值，此類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

3 結論

2013年遼東灣興城增養殖區養殖環境中海水總汞含量符合第二類國家海水水質標準，沉積物總汞含量符合第一類國家海洋沉積物標準，所產貝類總汞含量符合第一類國家海洋生物質量標準。該養殖區海水、沉積物和養殖生物中沒有明顯的汞污染，符合養殖水域環境質量要求，可以滿足貝類增養殖生產。

遼東灣興城增養殖區的貝類符合有關國際組織的貝類產品甲基汞限量要求，對食用該養殖貝類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

參考文獻：

[1] 蔡文潔，江研因.甲基汞暴露健康風險評價研究進展[J].環境與健康雜志，2008（1）:79-81

[2] 閆海魚，馮彩艷.水產養殖對水生生態系統中汞甲基化影響研究進展[J].環境化學,2012,31(11):1782-1786

[3] WHO.Guideline levels for methylmercury in fish[S]. CAC/GL7-1991.Geneva :1991 :1.

[4] 歐盟委員會(EC)466/2001 規章

[5] GB 17378-2007,海洋監測規范[S].北京:中國標準出版社,2008

[6] GB 12763-2007,海洋調查規范[S].北京:中國標準出版社,2007

[7] GB/T 3097-1997,海水水質標準[S].北京:中國環境科學出版社,1998

[8] GB 18668-2002,海洋沉積物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[9] GB 18421-2001,海洋生物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[10] 王立俊.海水增養殖區監測技術規程[Z]北京:國家海洋局,2002

[11] JECFA,Summary and conclusions of the 61ST Meeting of the Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives[R].JECFA/61/SC,Rome,Italy. 2003.

[12] US EPA,Mercury study report to congress,Office of Air Quality Planning and Standards and Office of Research and Development[R].Washington,DC.1997.

[13] 中國營養學會.中國居民膳食營養素參考攝入量[M]. 北京:中國輕工業出版社,2006

[14] 李筱嶶.2000年中國總膳食研究－膳食汞攝入量[J].衛生研究,2006,35(3):323-325

[15] 李秀珠.福建三都灣漁業環境和養殖生物體總汞含量及人體暴露健康風險評價[J].中國水產科學, 2008, 15(6):961-969

（收稿日期：2014-03-16）《河北漁業》2014年第6期(總第246期)

甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -

甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -

注：①ADI值，是聯合國糧農組織和世界衛生組織制定的添加劑的每日允許攝入量 μg/(ind?d)；②100 g貝類體汞含量＋其他膳食攝汞量(8.44 μg)。

以總汞含量作為甲基汞含量，并按100 g(貝肉)/(人?d)計算，食用貝類的汞或甲基汞攝入量為0.61 μg/(人?d)，占JECFA相應ADI值的1.4%～4.2%；占美國EPA甲基汞參考劑量相應ADI值的9.7%；此貝類產品符合產品衛生標準和無公害產品質量要求。若水產類膳食以貝類計算，居民膳食汞總攝入量占JECFA相應ADI值的20.1%。食用該養殖貝類消費者攝入量低于JECFA推薦的PTWI值和美國EPA設定的RfD值，此類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

3 結論

2013年遼東灣興城增養殖區養殖環境中海水總汞含量符合第二類國家海水水質標準，沉積物總汞含量符合第一類國家海洋沉積物標準，所產貝類總汞含量符合第一類國家海洋生物質量標準。該養殖區海水、沉積物和養殖生物中沒有明顯的汞污染，符合養殖水域環境質量要求，可以滿足貝類增養殖生產。

遼東灣興城增養殖區的貝類符合有關國際組織的貝類產品甲基汞限量要求，對食用該養殖貝類消費者引起甲基汞暴露的健康風險很小。

參考文獻：

[1] 蔡文潔，江研因.甲基汞暴露健康風險評價研究進展[J].環境與健康雜志，2008（1）:79-81

[2] 閆海魚，馮彩艷.水產養殖對水生生態系統中汞甲基化影響研究進展[J].環境化學,2012,31(11):1782-1786

[3] WHO.Guideline levels for methylmercury in fish[S]. CAC/GL7-1991.Geneva :1991 :1.

[4] 歐盟委員會(EC)466/2001 規章

[5] GB 17378-2007,海洋監測規范[S].北京:中國標準出版社,2008

[6] GB 12763-2007,海洋調查規范[S].北京:中國標準出版社,2007

[7] GB/T 3097-1997,海水水質標準[S].北京:中國環境科學出版社,1998

[8] GB 18668-2002,海洋沉積物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[9] GB 18421-2001,海洋生物質量[S].北京:中國標準出版社,2002

[10] 王立俊.海水增養殖區監測技術規程[Z]北京:國家海洋局,2002

[11] JECFA,Summary and conclusions of the 61ST Meeting of the Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives[R].JECFA/61/SC,Rome,Italy. 2003.

[12] US EPA,Mercury study report to congress,Office of Air Quality Planning and Standards and Office of Research and Development[R].Washington,DC.1997.

[13] 中國營養學會.中國居民膳食營養素參考攝入量[M]. 北京:中國輕工業出版社,2006

[14] 李筱嶶.2000年中國總膳食研究－膳食汞攝入量[J].衛生研究,2006,35(3):323-325

[15] 李秀珠.福建三都灣漁業環境和養殖生物體總汞含量及人體暴露健康風險評價[J].中國水產科學, 2008, 15(6):961-969

（收稿日期：2014-03-16）《河北漁業》2014年第6期(總第246期)