可溶性活性劑驅動的液滴鋪展穩定性

李春曦， 姜 凱， 葉學民

（華北電力大學電站設備狀態監測與控制教育部重點實驗室，河北保定 071003）

可溶性活性劑驅動的液滴鋪展穩定性

李春曦， 姜 凱， 葉學民

（華北電力大學電站設備狀態監測與控制教育部重點實驗室，河北保定 071003）

對含可溶性活性劑的液滴在預置液膜上的非均勻鋪展過程，基于潤滑理論建立基態和擾動態下的液滴厚度、表面活性劑濃度和內部濃度的演化模型，應用非模態理論分析演化過程的穩定性，探討活性劑溶解特性及典型參數對液滴演化特征的影響.研究表明：擾動波的引入有利于增強液滴演化的穩定性，且穩定程度與擾動波的波數呈正相關性；然而隨擾動波數的持續增大，液滴演化的穩定性逐漸下降，直至失穩；相對于非溶性活性劑，可溶性活性劑減緩了液滴的鋪展程度，增強了演化過程的穩定性；預置液膜厚度、Marangoni數、毛細力數及吸附系數的增大，均有利于液滴穩定演化，其中Marangoni效應和毛細力的影響較大，預置液膜厚度則主要增強液滴厚度演化的穩定性.

可溶性活性劑；鋪展；分離壓；穩定性

0 引言

含活性劑的超薄液膜受濃度梯度的作用將形成典型的開式低速流動，即Marangoni流動［1］.由于具有獨特的動力學特性，超薄液膜流在化工、航空航天和生物醫藥等領域的應用愈加廣泛，因此其穩定特性研究具有重要的現實意義［2－6］.

當流動液膜的厚度低于其毛細波長（100 nm左右）時，分離壓將對其穩定性產生重要影響［4］.研究表明［7］，液膜非均勻鋪展過程中形成的具有高度非線性特征的指進現象即是分離壓作用的結果.Warner等［8］模擬了含活性劑超薄液膜的Marangoni流動，結果表明分離壓中的范德華力是導致液膜失穩乃至破斷的直接誘因.葉學民等［9］研究了分離壓對含活性劑液膜流去濕特性的影響，發現分離壓將導致液膜失穩，從而形成靜態的去濕結構.Zhang等［10］在觀察液膜在生物基底上的流動時發現，分離壓會促進液膜凹陷處降低，而毛細力則起到阻礙作用.由此可見，分離壓對液膜演化特征的影響不容忽視.

在超薄流體流動穩定性的研究中，經典方法為模態展開的特征值分析法，即正則模態法.研究表明［11］，該方法對Taylor Couette流及Rayleigh交換等流動的穩定性預測與實驗結果吻合良好.然而，在含活性劑超薄液滴的鋪展過程中，其基態演化過程具有對時間和空間的依賴性，且其擾動控制方程的線性算子具有高度的非正則性，因此采用傳統的模態方法分析其穩定性并不準確［12－13］.為此，Warner等［8］將非模態理論引入液膜演化的穩定特征研究，分析了范德華力作用下的液膜破斷機理.非模態理論主要通過考察在線性條件下某時刻擾動能量的增長情況來預測穩定性的演變趨勢，因此也稱瞬態增長法（TGA）.近年來，非模態理論在研究復雜的微觀流動穩定性方面取得了良好效果.Mavromoustaki等［14］采用非模態理論分析了施加微擾動后的液滴演化穩定性，并采用二維數值模擬證明了其結論的準確性；王歡［15］基于該理論研究了熱效應作用下含非溶性活性劑液滴鋪展的穩定特征，但二者均忽略了鋪展過程中分離壓的影響.

目前，有關含活性劑液滴流動特征的研究多以非溶性活性劑為對象，即僅研究以液膜厚度和表面濃度為特征量的演變歷程.然而研究表明［4］，對于可溶性活性劑，活性劑分子不僅同時分布于液滴表面和內部，而且受吸附和解吸附作用的影響，二者濃度將有所不同，由此對演化特性產生不同程度的影響.在此基礎上，也需采用恰當的模型對分離壓的作用進行模擬，并開展相關的穩定性分析.目前，這方面的內容鮮有報道.因此，本文以非模態理論分析法替代常用的模態理論方法，對受分離壓與可溶性活性劑耦合作用下的液滴演化過程進行模擬，進而分析其穩定性特征及不同因素的影響.

1 理論模型

1.1 控制方程及邊界條件

含可溶性活性劑的液滴鋪展物理模型如圖1所示.在無滑移、無滲透的固體壁面上鋪有厚度為b*的預置液膜，其上放置有動力粘度為μ*、密度為ρ*的含可溶性活性劑液滴，其本體為不可壓縮粘性流體，忽略氣體粘性的影響．氣液邊界為z＝h（x，t）的可變界面，其中z和x為液滴縱向及橫向演化方向，h和t為液滴厚度和演化時間．液滴初始厚度H*與流動尺度L*之比?＝H*／L*＜＜1，適用潤滑理論.上角標“*”代表有量綱量.

文獻［16］建立了含非溶性活性劑液滴演化的理論模型，Becker等［17］通過實驗證明其模擬結果與真實的液膜流動非常接近.因此，本文仍沿用該模型中描述液滴鋪展的流動方程，并采用潤滑理論將其無量綱化，如式（1）～式（3）所示.

連續性方程和動量方程為

式中，u和w分別為x和z方向上的速度，p為液滴表面壓強，Π為分離壓.下角標表示偏微分.

針對液滴的非均勻鋪展過程，考慮到液膜表面斜率hx和接觸角對分子間作用力的影響，選取Dai模型作為分離壓模型［18］，

圖1 含可溶表面活性劑液滴的鋪展示意圖Fig.1 Schematic of droplet spreading with soluble surfactants

式中，β為難溶性系數.

綜合式（9）～（10）對式（2）進行積分，可得

式（14）～式（16）即為描述液滴非均勻鋪展過程的演化方程組，當忽略分離壓的作用時，該方程組與文獻［19］中的形式相同，通過求解該方程組可獲得液滴鋪展的動力學特征.由表達式可知，液滴的演化過程是Marangoni力、毛細力和分離壓耦合作用的結果，式中，包含M、C的項分別代表Marangoni效應、毛細力的貢獻；式（14）中的其余項代表分離壓的影響.

1.2 基態與擾動態方程建立

為深入分析液滴沿流向的穩定性機理，對液滴厚度h、表面活性劑濃度Γ及內部濃度c施加橫向微擾動，將式（14）～式（16）分解為

1.3 瞬態增長法（TGA）

分析液膜穩定性的常用方法包括模態理論和非模態理論.模態理論專注于小擾動在演化初始階段的變化趨勢，因此可對演化歷程的穩定性進行合理預測.然而，該理論忽略了擾動的整個演變歷程，因此適用范圍有限［12－13］.在含活性劑超薄液滴的演化方程組中，基態量h0、Γ0及c0具有對時間和空間的依賴性，無法采用模態理論對其進行預測，因此，非模態理論成為探究其穩定特征的有效手段［4，8，14］.瞬態增長法（TGA）分別對液膜厚度h、濃度Γ和c施加有限振幅的擾動，并觀察擾動能量在整個鋪展過程中的演化趨勢，若液膜在受到初始擾動之后，其表面波形逐漸恢復原狀，且擾動能量逐漸衰減，則液膜的演化過程趨于穩定，反之，則不穩定.

瞬態增長法的核心是在線性條件下分析某時刻的擾動能量放大比Gi的演化趨勢，以觀察擾動能量的增長情況［19］．Gi為 時刻的擾動能量／基態能量與初始時刻的擾動能量／基態能量之比，即

由瞬態增長法可知，當λi＜0時，擾動能量逐漸衰減，系統處于瞬態穩定，反之，擾動能量逐漸增強，則系統處于瞬態不穩定，由此對液滴演化的穩定性進行預測.

1.4 數值計算

應用PDECOL程序［20］對液膜基態和擾動態演化方程（14）～（16）及式（18）～（20）進行求解，該程序分別采用Gear時間法和有限元法對時間和空間進行離散，可有效求解非線性拋物型偏微分方程，近年來成為求解液膜演化問題的常用方法［5，8－9，19－20］.

模擬中，對三種網格數（1 000、2 000、3 000）下的液滴厚度分布進行考察，以進行網格獨立性檢驗.結果表明，三種網格數下的模擬結果幾乎完全相同，但網格數為3 000時的計算時間增加數倍，與其相比，網格數為1 000時的偏差略大，2 000時的偏差僅為0.06%；綜合考慮精度要求和計算時長，將計算域劃分為2 000的均勻網格.同時，經式（12）驗證，計算過程中活性劑總量完全守恒，可保證計算的準確性.綜合考慮液滴演化程度及計算所需時間，選取演化時間為t＝0.1.

Afsar-Siddiqui等［21］以AOT系列陰離子型表面活性劑為對象，實驗研究了初始液膜厚度和活性劑濃度對含活性劑液膜演化的影響，本文參照該實驗數據，并結合相關資料［5，8－10，19－20］得到液滴鋪展過程中各無量綱參數的數量級范圍，如表1所示.

參照表1，下述分析中如無特殊說明時，各無量綱參數取值如下：b＝0.1，M＝50，C＝0.01，Ks＝50，Peb＝ 100，Pes＝100 0，ε＝0.01.

計算的初始條件為

式中，F（x）＝［1＋tanh（100x）］／2，為Heaviside階躍函數.

表1 無量綱參數的數量級Table 1 Orders ofmagnitude of dimensionless parameters

式（27）～式（32）表明，初始時液滴中心厚度為1，表面及內部活性劑濃度為0.6.液滴鋪展具有對稱性，因此可選擇0＜x＜8的單向區域進行計算.

2 穩定性分析

2.1 擾動演化歷程

含可溶性活性劑液滴的基態量與擾動態量的演化歷程如圖2所示.初始時，活性劑分布不均引發Marangoni效應，推動液滴基態演化.隨演化進行，液滴中心流體被排向外緣，厚度逐漸減薄，鋪展前沿處的液膜在Marangoni效應的橫向推動作用和分離壓的縱向排斥作用下逐漸隆起［10］，進而形成波峰結構（圖2（a））；同時，受質量守恒約束，鋪展半徑處的液膜被拉薄，由此形成凹陷；活性劑濃度梯度逐漸減小（圖2（c）和圖2（e））.擾動態液膜厚度h1在液滴中心達到峰值，隨后沿鋪展方向逐漸下降，最終在鋪展前沿附近衰減為零（圖2（b））.擾動態液滴表面濃度Γ1則呈單駝峰型演化．與h1不同，Γ1的峰值出現在鋪展前沿處，中心區濃度擾動反而相對較弱（圖2（d））.這是由于前沿處濃度梯度最大，受力作用最為復雜所致［8］.擾動態液滴內部濃度c1在鋪展半徑處形成子波峰，其分布與h0相似（圖2（f））.

圖2 基態與擾動態下，液滴厚度、表面及內部活性劑濃度的演化歷程Fig.2 Film thickness，surfactant interfacial and bulk concentration in evolution of base state and perturbation disturbance

2.2 長波作用下的穩定性分析

對液滴演化過程施加長波擾動，不同擾動波數下的擾動能量放大比Gi和瞬態增長率λi如圖3所示．當液滴不受擾動波作用（k＝0）時，Gh與GΓ均呈下降趨勢，且在演化初期下降速率較快，λh與λΓ則逐漸增大．隨演化進行，λh與λΓ趨于恒定，Gh與GΓ下降速率減緩．Gc隨時間推移則呈先降后升趨勢，并在t＝7.3× 10－3時達到極小值，且λc在演化末期增至x軸上方．與其他波數對比可知，k＝0時的λi最大，此時液滴演化歷程呈現不穩定狀態．隨長波擾動波的引入（k＝1，2，3），Gh、GΓ在演化初期的下降速率加快，而后趨于平緩，Gc則過渡為持續下降，與此對應的λh、λΓ及λc值均減小，且恒為負值，表明液滴的演化過程趨于穩定．圖3（f）表明不同波數下的λc曲線差別較小，可見長波波數的變化對液滴內部濃度擾動增長率的影響較小.圖3表明，擾動波的引入有利于提高液滴演化的穩定性，且波數越大，液滴鋪展的穩定性越強；但隨時間的延續，擾動增長率逐漸增大，鋪展過程穩定性減弱.

圖3 長波作用下的擾動能量放大比和瞬態擾動增長率Fig.3 Temporal amplification ratios and instantaneous growth rates of applied disturbanceswith smallwavenumbers

2.3 短波作用下的穩定性分析

當所施加的擾動波長較短時，Gi與λi隨時間的演化曲線如圖4所示．隨波數增加（k＝7→10），Gh、GΓ與Gc繼續減小，但與受長波作用下的演化趨勢不同的是，Gh與GΓ在演化末期出現微弱的上升趨勢，而Gc曲線整體上則呈線性下降.

由圖4（b）和4（d）可知，短波作用下（k＝7）的λh與λΓ的演化過程可分為三個階段：演化初期（t＝0～0.005），λh與λΓ緩慢增長，當演化進行至中期（t＝0.005～0.05）時，二者快速上升，且λΓ在x軸上方形成波峰，隨后逐漸下降；在演化末期（t＝0.05～0.1），二者演化趨勢減緩．由此可見，k＝7時液滴演化的整體穩定性較差．當擾動波長減小（k＝7→10），演化初期的λh與λΓ持續減小，但在演化中期，大波數下的λh和λΓ加速提高，且λΓ出現峰值的時間明顯提前，且峰值逐漸增大，液滴表現出失穩特征.這表明圖3所得結論僅在一定波數范圍內適用，隨波數持續增加，波長減短，液滴演化的穩定性逐漸下降，直至失穩，Warner等［19］在探究擾動波數對液膜指進現象的影響時亦得出相同結論.

圖4 短波作用下的擾動能量放大比和瞬態擾動增長率Fig.4 Temporal amplification ratios and instantaneous growth rates of applied disturbanceswith large wavenumbers

3 活性劑溶解特性對液滴演化及穩定性的影響

由上述分析可知，當液滴鋪展受到微擾動波作用時，其穩定性隨波數k增加呈現先增強后減弱的演化趨勢．其中，k＝2時的液滴鋪展較為穩定，故下文選取該波數作為基準擾動波數，以分析活性劑溶解性對液滴演化及穩定性的影響.

圖5所示為活性劑溶解特性對液滴演化的影響，箭頭所示方向為活性劑種類由非溶性變為可溶性時，液滴演化特征變化的方向.當活性劑為可溶性時，液滴表面與內部活性劑分子間將形成動態的吸附與解吸附過程，從而減緩液滴表面活性劑分子的擴散速度，導致鋪展半徑（x＝1.4）上游區域的活性劑濃度有所增大.在活性劑分布變化的影響下，液滴的鋪展過程亦發生相應改變.鋪展半徑處的液膜厚度增大，而鋪展前沿呈現收縮趨勢，液滴鋪展范圍減小.文獻［5］指出，形成該現象的原因是，對于可溶性活性劑，液膜表面與內部分子間的吸附與解吸附作用改變了液膜表面的張力分布所致.

活性劑溶解特性對穩定性的影響如圖6所示.含非溶性活性劑液滴演化的擾動能量隨時間推移而呈現減弱趨勢，且其增長率恒為負值，液滴穩定鋪展.而對于可溶性活性劑，Gh的減小速率有所加快，表明液膜厚度的擾動能量加速衰減，GΓ亦向著能量減弱的方向變化，且二者的增長率λh和λc均有不同程度減小，液滴演化的穩定性得到進一步增強．由此表明，擾動波數k＝2時，含非溶性活性劑液滴演化的擾動能量逐漸衰減，液滴呈現穩定鋪展；當活性劑為可溶性時，擾動能量的衰減速率加快，進一步促進了液滴演化過程的穩定性，這與文獻［14］所得結論吻合.

4 典型參數對穩定性的影響

下文選取k＝2作為基準擾動波數，對預置液膜厚度b、Marangoni數M、毛細力數C及吸附系數Ks等典型參數對液滴演化穩定特征的影響進行分析.

圖5 活性劑溶解性對液滴演化的影響（t＝0.1）Fig.5 Effect of surfactant solubility on droplet evolution（t＝0.1）

圖6 活性劑溶解性對液滴演化穩定性的影響Fig.6 Effect of surfactant solubility on stability of evolution process

4.1 預置液膜厚度b的影響

如圖7所示，預置液膜厚度b對Gi與λi演化趨勢的影響較為明顯，Gi隨時間推移而逐漸減小，λi呈上升趨勢，但其值恒為負值，表明預置液膜厚度的變化對液滴鋪展穩定性不產生質的影響．隨預置液膜厚度減小（b＝0.2→0.05），Gi下降速率減緩，λi值有所增大．相對于濃度所受影響，Gh與λh的變化較大，可見預置液膜厚度主要影響液滴厚度演化的穩定性.圖7表明，增厚預置液膜有利于液滴穩定演化，且這種效果在液滴厚度演化穩定性的提升上體現更為顯著，這與文獻［22］所得結論一致.

圖7 預置液膜厚度b對液滴演化穩定性影響Fig.7 Effect of b on stability of evolution process

4.2 Marangoni效應的影響

表面張力梯度驅動液膜流動的現象被稱為Marangoni效應［23－25］，其強弱由Marangoni數M表征．當M＝100時，Gh與GΓ在演化初期迅速下降，隨后趨于恒定，Gc則總體呈線性下降；λi表現為快速增長趨勢，但液滴鋪展仍處于穩定狀態．隨M減小，Gh與GΓ在初期的下降速率減慢，且能量放大比有所增大，Gc下降速度則基本不變；相應地，λi逐漸趨于0，且增長趨勢減緩，此時液滴演化的穩定性下降．當M＝1時，Gh與GΓ已過渡為緩慢下降，而λh與λΓ曲線幾乎與x軸重合，λc增長率極小，此時，液滴已瀕臨失穩.圖8可見，Marangoni效應減弱會降低液滴演化的穩定性［19］.

4.3 毛細力數C的影響

液滴鋪展過程中，氣液界面彎曲將產生表面張力作用，形成毛細力.研究表明［5］，毛細力對鋪展過程具有重要影響.如圖9所示，隨毛細力作用增強（C＝0.001→0.05），Gh、GΓ與λh、λΓ的變化趨勢與增大預置液膜厚度b時相似，液滴鋪展所表現出的穩定性特征愈加顯著．這是由于毛細力方向與液膜彎曲方向相反，具有抑制液膜變形的作用，因此毛細力越強，液滴表面受擾動的影響越弱，演化所表現出的穩定性越強［22］．圖中，Gc與λc曲線幾乎不隨C的變化而改變，這是由于毛細力是僅作用于液滴表面的張力作用，對液滴內部影響較弱．由圖9可知，無論毛細力數C如何改變，液滴鋪展依然維持穩定，且穩定程度與毛細力強度呈正相關性，這與文獻［22］所得結論吻合.

4.4 吸附系數Ks的影響

圖8 Marangoni數M對液滴演化穩定性影響Fig.8 Effect of Marangoninumber Mon stability of evolution process

圖9 毛細力數C對液滴演化穩定性影響Fig.9 Effect of capillary parameter C on stability of evolution process

吸附系數Ks對液滴演化穩定性的貢獻如圖10所示.當吸附系數減小（Ks＝10→0.1），液膜厚度的穩定性曲線幾乎不變，僅GΓ與Gc曲線的下降趨勢有所減緩，這是由于Ks表征液滴表面與內部活性劑濃度平衡遭到破壞時的恢復能力，對液膜厚度的影響較弱所致 .圖10中，λh與λΓ曲線幾乎完全重合，僅λc曲線斜率有所增大.可見，相對于其他典型參數，Ks對穩定性的影響較小［19］.Warner等［22］指出，液滴演化的穩定性隨Ks減小而下降的原因是，當吸附作用減弱時，液滴表面與內部活性劑建立濃度平衡的速度減慢，二者間的濃度差將加劇液滴受到的擾動作用，因此穩定性減弱.

圖10 吸附系數Ks對液滴演化穩定性影響Fig.10 Effect of sorption parameter Kson stability of evolution process

5 結論

基于潤滑理論建立了含可溶性活性劑液滴鋪展在基態與擾動態下的演化理論模型，采用非模態方法分析了演化過程的穩定性，探討了典型參數對液滴演化特征的影響.主要結論如下：

1）當不受擾動波作用時，液滴呈現不穩定演化；微擾動波的引入增強了液滴演化的穩定性，且穩定程度與擾動波數呈正相關性.然而，隨著擾動波數的持續增加，液滴演化逐漸表現出不穩定特征，直至失穩；擾動波數的變化對液滴內部濃度擾動增長率的影響較小.

2）當超薄液滴內含有可溶性活性劑時，受液膜表面與內部活性劑分子間的吸附與解吸附作用影響，液滴的鋪展程度有所減緩.含非溶性活性劑液滴演化的擾動能量逐漸衰減，液滴呈現穩定鋪展；對于可溶性活性劑，擾動能量的衰減速率加快，液滴演化的穩定性得到進一步增強.

3）預置液膜厚度b、Marangoni數M、毛細力數C及吸附系數Ks增大，均會不同程度地增強液滴演化的穩定性.其中，Marangoni效應和毛細力的影響較大，且毛細力的作用效果在液滴厚度和表面濃度穩定性的提升上體現更為顯著；預置液膜厚度b主要增強液滴厚度演化的穩定性；相對于其他參數，吸附系數Ks對穩定性的影響較弱，且主要表現濃度穩定性的提高.

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Stability of Thin Droplet Spreading Driven by Soluble Surfactant

LIChunxi，JIANG Kai，YE Xuemin
（Key Laboratory ofCondition Monitoring and Control for Power Plant Equipment，North China Electric Power University，Baoding 071003，China）

For process of an ultrathin surfactant-laden droplet spreading on preset film，base state and disturbance evolution equations for film thickness，surfactant interfacial and bulk concentrations were established with lubrication approximation.Transient growth analysis（TGA）was carried out to investigate stability of evolution process.Effects of surfactant solubility and typical parameterswere discussed.TGA indicates that introduction of perturbation wave is conducive to enhance stability of droplet evolution and stability degree is directly related with wave number（k）．However，stability tends to be deteriorated with increment of k．Compared with insoluble surfactant，evolution with soluble surfactant slows down slightly and stability is improved.Increasing of b，M，C，Ksstabilize the spreading，especially Marangoni effect and capillary force.Thickness of preset film has a primarily role on stability of droplet thickness evolution.

soluble surfactant；spreading；disjoining pressure；stability

date：2013－08－21；Revised date：2013－12－03

TQ423；O363

A

1001-246X（2014）04-0431-13

2013－08－21；

2013－12－03

國家自然科學基金（10972077，11202079）及中央高校基本科研業務費專項基金（13MS97）資助項目

李春曦（1973－），女，博士，副教授，主要從事流體力學理論及應用、活性劑鋪展過程研究，E-mail：leechunxi＠163.com