點聚焦超聲輻照下液體中的聲場和聲化學場分布

徐崢，陳皓，程茜，周紅生，錢夢騄

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點聚焦超聲輻照下液體中的聲場和聲化學場分布

徐崢1，陳皓1，程茜1，周紅生2，錢夢騄1

(1. 同濟大學物理科學與工程學院，上海 200092；2. 中國科學院聲學研究所東海研究站，上海 200032)

通過數值模擬和實驗分別研究了點聚焦超聲換能器在液體中直接輻照和間接輻照時產生的聲場和聲化學場分布。研究結果表明，在直接輻照時，數值模擬得到的液體中聲壓較大位置與聲化學反應場位置相一致：在聚焦超聲焦點處及液體表面附近。當使用間接輻照時，焦點處聲壓減小，在試管底與超聲換能器之間形成駐波。為了增加間接輻照時容器內的聲壓，實驗使用底端貼有薄膜的雙通試管，通過計算機模擬和實驗證明在該情況下，容器內聲壓，特別是容器焦點處聲壓和聲化學反應場有所增強。

點聚焦；聲場成像；聲化學場；間接輻照

0 引言

聲化學過程有許多工業應用，如：化學合成、霧化、萃取、納米技術、治療等[1-4]。聲化學過程的產生主要依賴空化效應——液體中的氣核在超聲波的激勵下產生、振蕩并最后內爆。在內爆時，泡內產生高溫、高壓和沖擊波，這為化學反應提供了極其特殊的環境。其他超聲效應如：聲流、機械攪拌等也可以增加對化學反應十分重要的液體混合速度以及溶液中的對流和傳輸[1]。但是，聲化學反應效率的低下阻礙了其進一步的工業化應用。

為了增加聲化學反應的效率，許多研究者提出了新的聲化學反應器結構。Ashokkumar等研究了聲化學反應器內的微泡分布，認為聲化學反應效率的低下是由反應場不均勻造成的[5]。因此，Kumar等、Yasuda等均提出使用多個換能器輻照可以使容器內的化學反應場更均勻[2,6]。為了進一步設計高效的聲化學反應器，理解反應器內的聲場或聲化學場分布極其重要。但是，測量容器內聲壓的主要方法是使用水聽器，水聽器一般逐點測量，實時性較差。并且水聽器是侵入測量方法，在不破壞聲場和流場的情況下得到聲壓場分布幾乎不可能。而分析方法如量熱法只能得到超聲與液體相互作用的積分信息[7]。因此用數值模擬方法得到與實際相符的聲場成為了許多研究者的目標，根據計算結果可以對反應器進行改進。但由于一些聲化學現象至今仍不清楚，這阻礙了聲場模擬在聲化學上的發展，許多研究者們在這一方面做了許多工作：Servant等利用有限元求解得到二維反應器中的聲壓分布[8]。Klima等在模擬過程中通過改變換能器位置優化了聲化學反應器[9]。Yasui等研究了聲場邊界對聲壓分布的影響[10]。但是將模擬與實驗相結合分析換能器產生聲場的研究仍不多見。

另外，當對化學物質進行分解或合成時，溶液可能會與換能器表面或容器壁產生化學反應。因此，一些研究者提出利用超聲間接輻照來對試樣進行聲化學處理[11,12]。然而，由于間接輻照反應效率較低，導致目前這方面的研究仍然十分少[11]。

在本論文中，我們將建立點聚焦超聲換能器直接和間接輻照的數值模擬計算模型，通過與實驗結果的對比得到點聚焦超聲換能器在液體中間接輻照時的聲場和聲化學場。并且，研究對間接輻照的實驗容器進行優化，得到更優的結果。為間接輻照聲化學反應計算及實際優化奠定基礎。

1 數值模擬

1.1 模型

計算反應器中的聲壓分布使用亥姆赫茲方程：

其中，為聲壓。角頻率定義為=2π，這里是超聲頻率。

為了在方程中加入衰減，定義液體的復數c和復數c分別為

其中，復數波數c和聲阻抗率c分別寫為

這里：(=0.005 m-1)是液體的吸收系數；s和0分別是液體的聲速和密度。

圖1為計算模型示意圖。由于計算單元必須小于1/10的超聲波長(當超聲換能器工作頻率為311 kHz時，計算單元最大邊長為0.48 mm)，如果采用三維模型，由于模型單元數過多而導致計算無法在現有計算機上進行，所以模擬采用二維軸對稱模型。實驗容器尺寸為110 mm×110 mm×183 mm，側面為玻璃(楊氏模量為7.4×1010Pa，泊松比為0.3，密度為2200 kg.m-3)，壁厚為2 mm。因為熒光劑溶液的密度和聲速均十分接近于水，所以溶液的密度和聲速均設置為水(密度為1000 kg.m-3，聲速為1481 m.s-1)。

圖1 計算模型示意圖

超聲換能器是PZT4材料，所加電壓為100 V，背襯為合金，經過實驗測量得到其密度為8500 kg.m-3，楊氏模量為1.9×105Pa，泊松比為0.22。超聲換能器焦距為93.5 mm，張角為22°，工作頻率為311 kHz。

2.2 實驗方法

實驗用溶液為魯米諾試劑(0.56 mMol)溶于氫氧化鈉(25 mMol，2 L)溶液中，照片用相機對聲化學反應場曝光(30 s)拍攝。

3 結果與討論

3.1 直接輻照

熒光反應主要是由于魯米諾溶液與氫氧根之間的相互作用，反應方程式為[2]：

在超聲輻照作用下，H2O分子在空化效應作用下分解為·OH和·H，·OH和魯米諾發生反應后放出430 nm波長的熒光。因此，利用照相機拍攝到的熒光位置對應于超聲輻照后空化反應產生的區域。由于大部分的聲化學反應都依賴于·OH的產生，所以可以利用熒光反應來描述聲化學反應場的大小和強弱。

圖2(a)為點聚焦超聲換能器產生聲化學反應場的實驗結果，圖2(b)為聲場模擬結果。在模擬結果中，聲壓的大小由顏色表示，其幅值可參閱右側的顏色條。從實驗和模擬結果中均可以發現聚焦超聲換能器在液體中的最大聲壓出現在焦斑位置，模擬得其最大幅值為1.65×106Pa。除了焦斑以外，還可以發現液體表面也有聲壓較大的聲化學反應場。同時，在模擬中也發現液體表面下方為聲壓較大的場，這可能是因為水面和聲波相互作用造成的。除此之外，從模擬和實驗結果中均可以觀察到液體內的駐波，這是因為超聲在液體表面和換能器之間多次反射形成的。通過圖2(a)和2(b)的比較可以發現數值模擬結果與聲化學場實驗結果較為符合。

圖2 聚焦換能器的聲化學場和聲場

3.2 間接輻照

為研究間接輻照時容器內的聲化學場分布，試管被插在液體上方，試管內倒入同樣濃度的魯米諾溶液，使點聚焦超聲換能器焦斑位于試管內。試管壁厚度為1 mm，試管底厚為2 mm，材料為玻璃。圖3(a)和3(b)分別是間接輻照時聲化學場的實驗和聲場的模擬結果。從圖3(a)和3(b)中均可以發現焦斑處的聲化學反應場和聲壓場相對直接輻照有很明顯的減小與減弱。這與其他組的研究相一致[12]。這可能是由于液體與容器底部玻璃阻抗不匹配造成：聲波在試管底與換能器間來回反射形成了強駐波場，反射疊加的駐波場內最大聲壓幅值達到2.39×106Pa。但這對于間接輻照下的聲化學反應是不利的，輻照時，希望更多的能量能夠透入到試管內部，使容器內的溶液發生聲化學反應。

圖3 聚焦換能器在間接輻照時底端為玻璃時的聲化學場和聲場

為了增大間接輻照時試管內的聲壓場分布，Kobayashi等通過改變換能器和試管之間的距離得到了使試管內反應最強的位置[11]。對于頻率為311 kHz的聲波，在一個波長之內改變其位置比較困難。因此，本研究通過改變試管底部的聲阻抗率來減少聲波的反射。實驗將試管底部由玻璃改為薄膜，薄膜厚度為1.27×10-4m。密度為0.9×103kg/m3，楊氏模量為2×108Pa，泊松比為0.3。圖4(a)和4(b)分別為使用薄膜后試管內的聲化學場和聲場的模擬結果。可以發現，試管底部與換能器之間的駐波場與圖3的結果相比減小了很多。而且，試管內部聲壓幅值與反應場都有了很大的增強：聚焦超聲換能器焦點處聲壓達到1.90×106Pa。這可能是由于薄膜的厚度較小且其阻抗相對玻璃與水匹配較好，使超聲在薄膜表面更少發生反射。因此，試管內部聲壓有了明顯的增加，實驗中也發現反應區域有了明顯的增大與增強。

圖4 聚焦換能器在間接輻照時底端為薄膜時的聲場和聲化學反應場

根據圖2與圖3、圖4的比較可以發現，直接輻照相對間接輻照焦斑較大，反應區域相對集中，間接輻照在使用薄膜材料后焦斑處聲強有所增大。在焦斑上方出現了另外一處聲壓較大的區域，這可能是由于水面和試管壁的反射造成的。從實驗結果看，間接輻照產生的聲化學反應強度低于直接輻照，這是由于容器底部材料與溶液阻抗不匹配造成的，選擇與溶液阻抗接近的材料可以增加聲波的透射率。在以后的工作中，我們也考慮使用可提高透射率的周期結構作為容器底面[13]。

4 結論

本文利用點聚焦超聲換能器對間接輻照產生的聲化學場和聲場進行了實驗研究和數值模擬。結果表明，利用數值模擬來求解聲化學場的反應域是可行的。間接輻照時，玻璃的強反射不利于容器內的聲化學反應。使用薄膜可增強間接輻照時的反應效率。

利用間接輻照對聲化學反應進行處理現在還有許多不明點。本研究利用點聚焦超聲換能器對液體間接輻照的聲化學反應的反應域和聲場進行了可視化和模擬，在以后的工作里，我們還將考慮超聲的一些非線性效應如：流場和溫度場等對于間接輻照聲場的影響。

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Imaging and numerical simulation of sound field in liquid induced by point-focusing ultrasound transducer

XU Zheng1, CHEN Hao1, CHENG Qian1, ZHOU Hong-sheng2, QIAN Meng-lu1

(1. Tongji University, School of Physics, Shanghai, 200092, China;2. Shanghai Acoustics Laboratory, Institute of Acoustics, China Academy of Sciences, Shanghai 200032, China)

In this work, numerical simulation and experimental studies are carried out to investigate the distribution of ultrasonic and sonochemical fields in a liquid induced by the direct or indirect irradiation of a point-focusing ultrasound transducer. Results indicate that the sonochemical reaction fields are consistent with the high amplitude acoustical fields by direct irradiation. High amplitude acoustical fields are observed at the focused point and near the liquid surface. The amplitude of acoustical field is decreased at the focused point when indirect irradiation is used. Standing waves are formed between the bottom glass of tube and the transducer. To enhance the pressure amplitude at the focused point, a film is pasted on the bottom of a double-passing tube. In this case, simulation and experiment results indicate that the acoustical pressure in the tube is increased.

point-focusing; sound field imaging; sonochemical reaction field; indirect irradiation

O426

A

1000-3630(2014)-03-0218-04

10.3969/j.issn1000-3630.2014.03.007

2013-11-28;

2014-03-08

國家自然科學基金(11274342,10804085,11174223)、同濟大學重點建 設項目(139143)、中央高校基本科研業務費專項資金(1370219175)、上海市自然基金(11ZR1446100)資助項目。

徐崢(1984－), 男, 江蘇蘇州人, 講師, 研究方向為超聲及超聲效 應。

錢夢騄, E-mail: mlqian@tongji.edu.cn。