武夷水仙茶產地判別多元數字化指紋圖譜構建

趙峰 段起 林河通

摘 要 武夷水仙是武夷巖茶最重要的生產茶樹品種之一，傳統上根據武夷山地區微域自然環境的不同將其產區分為“名巖”和“丹巖”。通過對2個產區武夷水仙茶品質組分和礦物質元素分析測定及差異顯著性檢驗，運用多元數字化指紋圖譜技術構建產地判別模型。結果顯示：“名巖”和“丹巖”產區的武夷水仙茶葉中Ni、Ba和Mn存在極顯著（p<0.01）差異；Cr、K和Cd存在顯著（p<0.05）差異；茶多酚、咖啡因、粗纖維、氨基酸總量、茶黃素、茶紅素、茶褐素、18種氨基酸組分、11種茶多酚組分、F、Fe、Ca、Mg、Al、P、Cu、Zn、Sn、Pb、Na、Mo、Co和As的差異不顯著（p<0.05）。以Pearson卡方系數大于0.95為篩選依據，從57個試驗變量中選擇Mn、Ni、Cd、Ba和Cr這5個變量作為產地判別模型構建的特征變量，有效避免了模型的“過度擬合問題”，該判別模型的識別正確率達88.24%。該結果也說明礦物質元素指紋圖譜適合于武夷水仙茶葉產地的判別研究。

關鍵詞 多元數字化指紋圖譜；武夷水仙茶；產地判別；判別式算法

中圖分類號 TS272.5；S571.1 文獻標識碼 A

武夷巖茶是中國十大名茶之一，武夷水仙茶是武夷巖茶的一個重要種類，是以福建省武夷山特定生態環境下生長的武夷水仙茶樹品種的鮮葉為原料，經武夷巖茶加工工藝制成，具有“巖韻”品質特征的烏龍茶。武夷水仙茶“香氣濃郁，滋味醇厚”，在當地茶界素有“最醇不過水仙”的說法，是武夷巖茶的典型代表產品。武夷巖茶屬于地理標志保護產品，其獨特的“色、香、味、韻”等品質特征與其生長環境關系密切，2002版武夷巖茶國家標準GB18745曾對其地理范圍的劃分進行了進一步的明確，將武夷山風景區70 km2的范圍劃定為“名巖產區”，而除名巖產區外的武夷巖茶原產地范圍定為“丹巖產區”。

指紋圖譜是一種從整體概念出發，識別并研究復雜體系的技術手段。關于茶葉指紋圖譜的研究國內外有諸多報道，其中應用最多的當屬色譜技術[1-6]。其余的例如元素分析[7-8]、電子鼻和電子舌[9-11]、近紅外光譜[12-13]等也有涉及。茶葉的品質構成極為復雜，其組分的構成情況會受到茶樹品種、栽培條件、原料產地、加工工藝等諸多方面的影響，因此使用單一的指紋圖譜進行研究，難以避免存在片面性。而近年來出現的多元數字化指紋圖譜技術為解決上述問題提供了良好的方法思路，該技術是基于信息融合理論，將不同技術手段所獲取的“指紋數據”進行串行或并行像素級信息融合后，提取有效關鍵變量，采用計量學方法進行相似度評價和模型構建。本研究采用該思路，綜合常量理化分析方法、色譜分析方法和元素分析方法對“名巖”和“丹巖”產區出產的武夷水仙茶葉的品質組分差異性進行定量與對比（具體包括茶多酚、咖啡因、粗纖維、灰分、氨基酸總量、茶黃素、茶紅素、茶褐素、茶多酚組分、氨基酸組分、主要的常量和微量礦物質元素），通過對所采集的多元圖譜信息的合并與篩選，從57個指紋變量中篩選出5個最重要變量，完成數學判別模型的構建。上述方法大大簡化了判別模型結構，有效避免了“過擬合問題”（是一種大數據建模過程中常見的問題，指模型在訓練集中達到非常高的逼近精度，但對訓練集以外的樣本逼近精度急劇下降。出現該問題，說明模型的適應性有待提高），實現了武夷水仙茶產地的鑒別。

1 材料與方法

1.1 材料

試驗用武夷水仙茶樣品由福建省武夷山香江茶葉公司、武夷山節節清茶葉公司、武夷山華輝九龍巖茶廠、武夷山欽品茶葉有限公司、武夷山市琪明茶葉科學研究所、武夷山巖上茶葉有限公司、武夷山袍中天茶行、武夷山永生茶廠、武夷山市幔亭巖茶研究所、武夷山沁袍茶行等單位共同提供，樣本數量為34個，系采用2012年春季各企業自有茶園出產的鮮葉（其中名巖產區14個，丹巖產區20個），并經相應的武夷巖茶生產工藝加工制成。

1.2 方法

1.2.1 理化分析方法 茶葉水分測定參照GB 5009.3-2010食品中水分的測定，使用BINDER鼓風干燥箱（德國BINDER公司）；茶葉粗纖維測定參照GB/T 8310-2002茶粗纖維測定，使用FOSS TECATOR半自動粗纖維分析儀（瑞士FOSS公司）測定；茶葉灰分的測定參照GB/T 8306-2002 茶總灰分測定，使用SX2型箱式電阻爐（中國上海實驗儀器廠有限公司）；茶黃素、茶紅素和茶褐素測定方法參照黃意歡[14]，測試結果以干基計，使用UV-1750紫外可見分光光度計（蘇州島津有限公司）測定。

1.2.2 主要茶多酚組分及咖啡因分析方法 楊梅素及其糖苷、槲皮素及其糖苷含量的測定參照Wang等[15]方法，測試結果以干基計，所使用的槲皮素（純度≥98%）和楊梅素（純度≥98%）標準品由成都曼斯特生物科技有限公司提供。茶多酚、兒茶素及咖啡因含量分析方法參照 GB/T 8313-2008茶葉中茶多酚和兒茶素類含量的測定；所使用的沒食子酸（純度≥98%）和咖啡因（純度≥98%）標準品由成都曼斯特生物科技有限公司提供，兒茶素組分標準品（表沒食子兒茶素、簡單兒茶素、表沒食子兒茶素沒食子酸酯、表兒茶素、沒食子兒茶素沒食子酸酯、表兒茶素沒食子酸酯）純度均≥99%，由上海融禾醫藥科技發展有限公司提供。上述分析過程均采用Agilent 1200系列高效液相色譜（美國Agilent公司），配備脫氣機，自動進樣器，柱溫箱及二極管陣列檢測器，C18 Zorbax Ecllpse XDB-18反相色譜柱（規格：長250 mm，直徑4.6 mm）完成。

1.2.3 游離氨基酸組分分析方法 稱取0.5 g樣品，加入80 mL純凈水，沸水浴45 min后，冷卻定容至100 mL，經0.22 μm微孔濾膜過濾后，采用日立L8900自動氨基酸分析儀分析方法（鋰鹽系統）對樣液進行分析，分離柱規格：長60 mm，直徑4.6 mm，柱填料類型為#2622日立專利離子交換樹脂；所使用的17種氨基酸混合標準品（苯丙氨酸、丙氨酸、茶氨酸、蛋氨酸、脯氨酸、甘氨酸、谷氨酸、胱氨酸、精氨酸、賴氨酸、酪氨酸、亮氨酸、絲氨酸、蘇氨酸、天門冬氨酸、纈氨酸、異亮氨酸、組氨酸）均由日立公司提供；茶氨酸標準品（純度≥98%）由SIGMA公司提供。

1.2.4 礦物質元素Sn、Mo、As和Cd分析方法

在高壓消解罐中稱取0.5 g粉碎樣品，并加入8 mL優級純硝酸（德國默克公司），160 ℃下消解2 h，冷卻后定容至50 mL，以X series 2電感耦合等離子體質譜儀ICP-MS（美國Thermo Fisher公司）測定。儀器優化操作參數為：CCT模式，碰撞氣為H2/He混合氣體（其中H2所占比例為7.6%），碰撞氣流速0.60 L/min；等離子體射頻功率1 200 W；同心圓霧化器，帶碰撞球錐形石英霧室；半導體制冷溫度：4 ℃，冷卻氣流速13.0 L/min，輔助氣流速0.80 L/min，霧化氣流速0.80 L/min；采樣錐直徑1.0 mm，截取錐直徑0.4 mm，采樣深度9.3 mm；數據采集模式：跳峰測量，每峰3個通道，測量時間10 ms，掃描100次，重復3次，分辨率125；選擇計數的同位素分別為：75As、95Mo、111Cd、118Sn。單一元素標準品溶液Sn、Mo、As和Cd，濃度均為1 000 μg/mL，由國家鋼鐵材料測試中心鋼鐵研究總院提供。各元素的工作曲線線性范圍及相關系數見表1所示。使用生物成分分析標準物質——綠茶GBW10052（GSB-30，由中國地球物理地球化學勘查研究所提供）對元素分析過程進行質量控制。

1.2.5 礦物質元素Zn、Cu、Ni、Co、Pb、Cr、Ba、P、Ca、Mg、Fe、Al、Mn和Si分析方法 在高壓消解罐中稱取0.5 g粉碎樣品，并加入8 mL優級純硝酸（德國默克公司），160 ℃下消解2 h，冷卻后定容至50 mL，以OPTIMA 8000型電感耦合等離子體發射光譜儀ICP-OES（美國Perkin Elmer公司），測定。儀器優化后的工作參數為：射頻功率1 250 W，冷卻氣流量14.5 L/min，霧化氣流量0.80 L/min，輔助氣流量0.20 L/min，樣品觀測高度11 mm，溶液提升量1.5 mL/min，軸向觀測模式；等離子體氣流量：15 L/min；輔助流量：0.20 L/min；霧化器氣流量：0.55 L/min；射頻功率：1 300 W；進樣量：1.5 L/min；冷卻氣：99.999%液氬；載氣：99.999%液氬。單一元素標準品溶液Zn、Cu、Ni、Co、Pb、Cr、Ba、P、Ca、Mg、Fe、Al、Mn和Si，濃度均為1 000 μg/mL，由國家鋼鐵材料測試中心鋼鐵研究總院提供。各元素的工作曲線線性范圍及相關系數如表2所示。使用生物成分分析標準物質——綠茶GBW10052（GSB-30，由中國地球物理地球化學勘查研究所提供）對元素分析過程進行質量控制。

1.2.6 礦物質元素F分析方法 參照GB/T 5009.18-2003 食品中氟的測定。以Dual Star pH/ISE氟離子測定儀（美國ThermoFisher公司）測定。氟標準溶液，濃度為1 000 μg/mL，由國家鋼鐵材料測試中心鋼鐵研究總院提供。

1.3 數據分析

組分含量描述統計及差異顯著性檢驗采用IBM SPSS Statistics 19.0軟件完成；多元指紋圖譜判別模型的構建采用Clementine12.0軟件完成。

2 結果與分析

2.1 理化組分差異性

武夷水仙茶名巖和丹巖產地的理化組分差異顯著性檢驗結果見表3所示，直觀上觀察，名巖產地的茶多酚、氨基酸含量稍高于丹巖產地，而茶褐素含量則稍低；但上述各組分的差異均未達到顯著性水平（p>0.05）。

2.2 茶多酚組分差異性

武夷水仙茶名巖和丹巖產地的茶多酚組分差異顯著性檢驗結果見表4所示，其中游離態的楊梅素和槲皮素均未檢出，直觀上觀察，名巖產地的表沒食子兒茶素，表沒食子兒茶素沒食子酸酯，表兒茶素，沒食子兒茶素沒食子酸酯均高于丹巖產地；而沒食子酸，兒茶素，表兒茶素沒食子酸酯，楊梅素苷和槲皮素苷則略低于丹巖產地；但上述各組分的差異均未達到顯著性水平（p>0.05）。

2.3 氨基酸組分差異性

武夷水仙茶名巖和丹巖產地的氨基酸組分差異顯著性檢驗結果見表5所示，直觀上觀察，名巖產地的茶氨酸、蛋氨酸、胱氨酸、精氨酸、酪氨酸、亮氨酸、絲氨酸、蘇氨酸、天冬氨酸、纈氨酸、異亮氨酸和組氨酸含量均高于丹巖產地，而苯丙氨酸、丙氨酸、脯氨酸、甘氨酸、谷氨酸和賴氨酸則低于丹巖產地；從標準差的結果上看，名巖產地的丙氨酸、蛋氨酸、絲氨酸、蘇氨酸、異亮氨酸的含量與丹巖產地相比存在較大的差異。各組分的差異均未達到顯著性水平（p>0.05），但值得注意的是苯丙氨酸，胱氨酸，亮氨酸和蘇氨酸間的差異顯著性水平已接近0.05的水平，表明名巖與丹巖產地出產的武夷水仙茶在上述4種氨基酸的含量水平上存在一定差異。

2.4 礦物質元素差異性

武夷水仙茶名巖和丹巖產地的礦物質元素差異顯著性檢驗結果見表6所示，各元素從高至低依次為K、Ca、P、Mg、Mn、Al、Fe、F、Zn、Ba、Cu、Na、Ni、Cr、Pb、Co、Mo、As、Sn、Cd，直觀上觀察，名巖產地出產的武夷水仙茶除K元素含量低于丹巖產地外，其余礦物質元素的含量均高于丹巖產地；差異顯著性檢驗結果顯示，Cr，K，Cd的含量間存在顯著性差異（p<0.05），而Ni，Ba，Mn的含量間存在極顯著差異（p<0.01），其余元素的差異，均未達到顯著性水平（p>0.05）。

2.5 多元指紋圖譜產地判別模型的構建

應用Clementine12.0軟件中的“特征選擇”節點，對建模特征變量進行篩選，以Pearson卡方系數作為變量篩選的依據（Pearson卡方系數結果大于0.900的變量見表7所示，選擇大于0.950的變量為建模變量），在分區節點中將樣本集按照7 ∶ 3的比例劃分為“訓練集”與“測試集”，其中“訓練集”用于模型構建，共引入Ni、Mn、Ba、Cr和Cd共5個變量，采用“判別式算法”建立判別模型，而后使用“測試集”數據對該模型判別效果進行測試。全過程數據流結構見圖1所示。

2.6 多元指紋圖譜產地判別模型判別結果分析

模型判別結果見表8所示，該模型對“訓練集”的判別準確率為86.36%，在22個樣品中存在3個誤判；對“測試集”的判別準確率為91.67%，在12個樣品中存在1個誤判；對全部34個樣本總體的判別準確率為88.24%，換而言之，上述5中元素能夠解釋2個產區茶葉差異性的88.24%。

表3～6的分析結果說明了2個產區出產武夷水仙茶葉的組分差異性，但卻難以反映出差異性在產地判別過程中的重要性順序，因此應用Clementine12.0軟件，通過Pearson卡方系數的計算和識別模型的構建（操作過程見文2.5多元指紋圖譜產地判別模型的構建），對判別變量的重要性進行排序。見表9所示，本判別模型共引入了5個元素，依次為Mn、Ni、Cd、Ba和Cr。其中Ni、Cd和Cr屬于重金屬元素，它們在樣品中的含量均較低；而Mn、Ni、Ba、Cr也是人體必須的微量礦物質元素，同時對茶樹的生理代謝過程也存在一定的作用。上述5種元素中，Mn元素的重要性系數最高，達0.356；其次為Ni，達0.191；其余元素Cd、Ba、Cr的重要性系數較為接近，均為0.15左右。

3 討論與結論

與前人研究工作相比，本研究最突出的特點在于，基于已有的理論研究基礎對指紋圖譜的目標物質進行了范圍劃定，而后根據顯著性檢驗結果提取特征變量后，再進行判別模型的構建。該思路的優勢在于能夠對判別2個產地差異性的機理進行明確的闡述，同時由于精簡了分析變量，使得研究結果在實際鑒別工作中應用的實用性大大提高。而先前研究中常見的色譜指紋圖譜[1-6]，其識別過程最大的不足是判別過程基于“灰箱理論”。即，分析過程通過對獲得的包含大量未知組分的色譜峰進行數字化，并采用模式識別技術進行模型構建研究。該過程雖然可以針對研究目的，對數字化的指紋圖譜進行特征提取和判別，但由于大量未定性組分的存在，因此實際上仍無法對形成差異性的具體機理進行闡述，后期只有通過對目標未知物的鑒別，才能明晰其機理。而由于未知物的鑒別工作需要耗費大量的資源，因此多數研究未對其繼續深入。由于目標物質的無法確認，因此所獲得的研究結果在實際鑒別工作中的應用較為有限。

另外，需要指出的是本研究在數學模型構建過程中所采取的思路為：通過特征篩選的方式，先將57個數字化指紋變量進行篩選，從中選取選擇Pearson卡方系數大于0.950的變量進行建模。起初，在研究過程中曾嘗試直接將57個變量不做篩選而直接輸入，由所選擇計量學算法根據變量在模型中的顯著性檢驗結果，以步進方法選擇特征變量，該思路所構建的模型判別準確率甚至可以高達95%以上，但存以下幾個問題：第一，模型所使用的變量過多（引入10個以上變量），因此，模型的適應性較差，容易出現“過擬合問題”；第二，存在模型所引用的判別變量和判別規律，可能與現有理論規律相背離。由于可能存在的“無效變量”輸入，使得模型的“噪聲信息”增加，造成了模型其所使用的數學判別邏輯與客觀實際相背離。因此，認為本研究現有的判別模型構建思路，通過“特征篩選”，對輸入模型的變量進行了有效性篩選，不但可以簡化模型，使判別過程符合客觀實際，而且能夠大大提高判別模型的適應性。

對名巖和丹巖產地理化組分、茶多酚組分、氨基酸組分和礦物質組分差異顯著性檢驗顯示，除礦物質元素組分存在差異外，其余組分并未發現顯著性的差異（p>0.05）。故此認為，元素指紋圖譜更適宜于作為產地鑒別的依據。該結論與茶葉產品自身的特點是相符的，茶葉產品的品質構成除受到其原料產地的栽培氣候和土壤環境的影響外，還與其不同的加工工藝密切相關，例如：茶多酚組分和氨基酸組分的構成會受到加工過程中發酵程度的影響，而產生變化。唯有其礦物質元素構成受加工過程的影響相對較少；此外，武夷山是中國重要的自然保護區，且早在1988年就已經實行了嚴格的環境保護措施，關于武夷山巖茶產區土壤重金屬污染的調查研究[16-17]也顯示，該區域內的土壤未受到污染，故認為不同產區茶葉中上述5種元素差異性的主要來源應為土壤背景，或是由于特定的微域氣候環境導致其在茶樹鮮葉中不同程度的富集。

模型判別結果還顯示，Mn是武夷水仙茶葉產地判別中的關鍵變量，該結果與元素差異性分析的結果相一致，即丹巖產區出產茶葉的Mn含量顯著高于名巖產區。Mn是人體必需的微量元素，對生殖、神經傳導、脂質代謝和自由基的清除有重要作用[18]。而茶樹是天然的聚錳作物，其Mn的含量為一般作物的10倍以上，它在茶樹中主要是作為酶的輔基起作用，參與氧化還原過程，對茶樹的光合作用及維生素C的形成有一定影響[19]。有研究顯示[20]，名巖和丹巖產區土壤中的Mn不存在顯著性差異，而pH的差異卻達極顯著水平。茶樹中Mn含量的高低與兩方面的因素相關：其一，是土壤中活性錳含量的高低。其二，土壤的pH值會影響Mn的形態和溶解度，酸性土壤可以增加Mn的溶解度，使得酸性土壤條件下生長的茶樹Mn含量較高。據此認為，丹巖產區出產茶葉的Mn含量顯著高于名巖產區的原因，是丹巖產區土壤pH值相較于名巖產區更低，從而增加了土壤中Mn的溶解度，而使該產區生長的茶樹體內富集了更多的Mn。因此，茶園土壤的pH值調控，可能對提高茶葉的品質有重要的作用。

此外，本研究所構建的判別模型的綜合識別正確率達88.24%，已經屬于高準確率水平的判別，該結果說明采用5種元素可以對88.24%的樣品產地作出正確判別。通過增加“建模變量”便可以進一步地提高判別準確率，例如逐一將“胱氨酸”、“苯丙氨酸”等作為建模變量納入判別模型。但該種方式的“判別準確率提升”是有一定限度的，需要以犧牲模型的“適用性”為代價。即，在提高準確率的同時會引起數學建模過程中常見的“過擬合問題”。因此，需要根據研究目的的需求在模型的“判別準確率”和“適應性”兩方面進行平衡，從而調整判別模型的構建變量數量。

綜上所述，本研究對武夷巖茶“名巖”和“丹巖”產區出產的武夷水仙茶葉中共計57個品質組分進行了分析對比，結果顯示，其中Ni、Ba和Mn存在極顯著差異，Cr、K和Cd存在顯著性差異，其余組分（具體包括茶多酚、咖啡因、粗纖維、灰分、氨基酸總量、茶黃素、茶黃素、茶褐素、11種主要茶多酚組分、18種氨基酸組分、礦物質元素F、Fe、Ca、Mg、Al、P、Cu、Zn、Sn、Pb、Na、Mo、Co、As）未發現顯著性差異（p>0.05）。應用多元數字化指紋圖譜技術，對產地判別方法進行了研究；通過Clementine12.0數據處理軟件中的“特征篩選”節點，從57個變量中篩選出了Mn、Ni、Cd、Ba和Cr作為判別模型的構建變量，并通過“判別式算法”成功構建了產地判別模型，模型測試結果顯示，其識別正確率達88.24%。

致 謝 特別感謝福建出入境檢驗檢疫局檢驗檢疫技術中心研究員蔡春平和高級工程師吳文晞對分析測試工作的支持；感謝福建農林大學園藝學院茶學專業碩士研究生何麗梅、葉小輝對實驗過程給予的支持；感謝武夷學院教師林燕萍、盧莉、王飛權、王芳、馮花和黃毅彪對茶葉樣品搜集工作給予的協助；樣品部分理化數據測試工作獲得了國家加工食品質量監督檢驗（福州）中心的協助。

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責任編輯：趙軍明