菜稻菜輪作模式對(duì)土壤Cd形態(tài)分布的影響研究文典

李富榮等

摘 要 菜稻菜輪作模式是由廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院提出的一種高效利用并能改善土壤環(huán)境的耕作模式。為探討菜稻菜模式對(duì)農(nóng)田土壤重金屬的影響，以蔬菜連作、水稻連作作為對(duì)照，在東莞市開展大田試驗(yàn)，研究菜稻菜模式下土壤Cd各賦存形態(tài)的分布特征、變化規(guī)律以及農(nóng)作物可食部分對(duì)Cd含量的影響。結(jié)果表明，菜稻菜輪作和蔬菜連作對(duì)Cd全量及賦存形態(tài)無明顯影響，水稻連作處理能降低耕層土壤Cd全量、可交換態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)含量；土壤中Cd大多以活性較高的形態(tài)存在，各賦存形態(tài)的含量高低順序?yàn)榭山粨Q態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>殘?jiān)鼞B(tài)，土壤中Cd可還原態(tài)能與可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)進(jìn)行相互轉(zhuǎn)化；水稻對(duì)Cd的富集能力要遠(yuǎn)高于蔬菜，在推廣菜稻菜模式時(shí)要慎重考慮水稻Cd的超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)。

關(guān)鍵詞 菜稻菜輪作；蔬菜連作；水稻連作；鎘；賦存形態(tài)

中圖分類號(hào) S63 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A

Abstract Rice-Vegetable Rotation regime（RVRr）， which has been proposed by Guangdong Academy of Agricultural Sciences， was a highly effective farming model and advance soil environment. We carried out a field experiment in Dongguan to explore the impacts of RVRr on heavy metal cadmium（Cd）in farmland soil. In comparison with Vegetable Continuous Cropping regime（VCCr）and Rice Continuous Cropping regime（RCCr）， we aimed to get the distributional characteristics and migration rules of various Cd occurrence modes in soil， as well as accumulative laws of Cd in edible parts of crops under RVRr. The results showed that RVRr and VCCr had no significant influence on the contents of total Cd and its various occurrence modes. However， RCCr could significantly reduce the contents of exchangeable， oxidizable， residual form and the total Cd in soil. Cd was dominated in the high activity fractions in soil， and followed the order of exchangeable>reducible>oxidizable> residual. Additionally， reducible form could transform with oxidizable and residual form. Rice had more cumulative capacity of Cd than vegetables， so that the risk of excessive Cd in rice should be carefully considered before extending RVRr.

Key word Rice-vegetable rotation regime； Vegetable continuous cropping regime； Rice continuous cropping regime； Cadmium； Form distribution

doi 10.3969/j.issn.1000-2561.2014.07.004

隨著經(jīng)濟(jì)與城市化的發(fā)展，珠三角地區(qū)農(nóng)作物種植結(jié)構(gòu)發(fā)生重大變化。近20年來，廣東省水稻播種面積銳減2/5，近年仍呈下降趨勢(shì)，糧食安全問題日益嚴(yán)重。蔬菜等經(jīng)濟(jì)作物常年連作，導(dǎo)致了土壤生態(tài)環(huán)境惡化和土壤質(zhì)量下降等問題。為此，廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院于2001年提出了“蔬菜-中晚稻-蔬菜”水旱輪作高效耕作模式，即利用廣東每年5～9月高溫、多雨、強(qiáng)光不利于蔬菜生長(zhǎng)的時(shí)段，補(bǔ)種一季中晚稻，既可增加糧食種植面積，又能改善菜地土壤肥力與生態(tài)環(huán)境，提高耕地的綜合效益。另一方面，珠三角農(nóng)田土壤重金屬污染日趨嚴(yán)重，其中Cd是污染最為嚴(yán)重的重金屬元素之一[1]，最近發(fā)生的“鎘米事件”，更使Cd污染問題受到了廣泛關(guān)注。采用菜稻菜輪作模式在改善土壤肥力和提高耕地效益的同時(shí)，對(duì)農(nóng)田土壤重金屬污染又有什么影響？解決這一問題將對(duì)菜稻菜輪作模式的推廣應(yīng)用提供重要的科學(xué)依據(jù)。然而，目前對(duì)于“菜稻菜輪作模式”研究多關(guān)注其對(duì)土壤肥力、土壤酶活性和微生物居群的影響[2]，以及在減少后作病蟲草害[3]、防治連作次生鹽漬化、增加經(jīng)濟(jì)收益[4-5]等方面的作用，而有關(guān)該種植制度下的土壤重金屬含量和生物有效性的變化、以及重金屬在土壤-作物體系中的遷移和累積特征卻很少涉及。土壤環(huán)境質(zhì)量是決定農(nóng)作物質(zhì)量的關(guān)鍵[6]，而土壤中重金屬元素的存在形態(tài)又是衡量其環(huán)境效應(yīng)的重要參數(shù)[7]，不同形態(tài)的重金屬表現(xiàn)出不同的活性與生物毒性。因此，本文以該制度下土壤Cd含量的變化、各賦存形態(tài)分布特征，以及農(nóng)作物可食部分中Cd的累積特征為研究重點(diǎn)，力求為菜稻菜輪作模式推廣應(yīng)用中土壤重金屬污染控制和蔬菜稻米的安全生產(chǎn)提供一定的理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料

1.1.1 試驗(yàn)材料 供試蔬菜品種見表1，其中水稻種子購(gòu)自廣東省農(nóng)科院水稻所，蔬菜種子購(gòu)自廣東省農(nóng)科院蔬菜所。

1.1.2 試驗(yàn)地概況 試驗(yàn)于2012年4～12月在東莞市麻涌鎮(zhèn)麻三村進(jìn)行。麻涌鎮(zhèn)位于廣州市與東莞市交界，東經(jīng)113.566°，北緯23.056°，海拔3 m，年均氣溫22 ℃，年均降雨量1 687 mm左右，屬亞熱帶海洋性氣候。試驗(yàn)土壤母質(zhì)為珠江沖洪積物，土壤類型為潮土，土壤耕層深度約為23 cm，質(zhì)地為壤土，23 cm以下為黏土。試驗(yàn)地東西向?qū)?2 m，南北向長(zhǎng)18 m，試驗(yàn)前采集耕作層土壤（以0～20 cm計(jì)），基本理化性質(zhì)見表2。

1.1.3 試劑及儀器 檢測(cè)儀器型號(hào)為石墨爐原子吸收光譜儀（耶拿ZEEnit600）。所用試劑均參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。

1.2 方法

1.2.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì) 試驗(yàn)地分為9個(gè)小區(qū)，每個(gè)小區(qū)20 m2，分別設(shè)置水稻-蔬菜輪作（Rice-Vegetable Rotation regime，簡(jiǎn)稱RVRr）、蔬菜連作（Vegetable Continuous Cropping regime， 簡(jiǎn)稱VCCr）和水稻連作（Rice Continuous Cropping regime，簡(jiǎn)稱RCCr）3種處理，每種處理3個(gè)平行，試驗(yàn)周期為1年。在水稻-蔬菜輪作處理小區(qū)依次種植青瓜-中稻-菜心，蔬菜連作處理小區(qū)依次種植青瓜-茄子-菜心，水稻連作處理小區(qū)依次種植早稻和晚稻。水稻在溫室內(nèi)使用育苗盤育種，秧苗長(zhǎng)至8 cm左右，露地?zé)捗? d后移植，株距為15 cm；茄子、黃瓜育苗后移植，株距50 cm；菜心育苗后移植，株距10 cm。試驗(yàn)開始前各小區(qū)施加雞糞肥（pH=8.91，有機(jī)質(zhì)含量32.7%，N-P2O5-K2O 1.87%-2.32%-1.20%），施用量為0.9 kg/m2。水稻施加0.13 kg/m2復(fù)合肥（史丹利復(fù)合肥，總養(yǎng)分≥45%，N-P2O5-K2O 15%-15%-15%）作為基肥，分蘗期和抽穗期各施加0.13 kg/m2復(fù)合肥作為追肥；黃瓜、茄子施加0.13 kg/m2復(fù)合肥作為基肥，結(jié)實(shí)期施加0.08 kg/m2復(fù)合肥作為追肥；菜心施加0.13 kg/m2復(fù)合肥作為基肥，不追肥。適時(shí)灌溉，并定期除草、殺蟲。

1.2.2 樣品采集與制備 布置實(shí)驗(yàn)后，種植作物前采集各小區(qū)耕作層（0～20 cm）土樣，每季作物收獲之時(shí)采集各小區(qū)水稻和蔬菜可食部分及對(duì)應(yīng)土壤樣品。土壤樣品采集采用對(duì)角線法，每個(gè)小區(qū)采集5個(gè)點(diǎn)。采集土壤樣品，混合均勻后，四分法取1 kg左右裝入聚乙烯封口袋。土壤樣品于室內(nèi)壓碎并揀出碎石，植物殘?bào)w，自然風(fēng)干，過20目篩，用以測(cè)定土壤pH；經(jīng)四分法取部分土壤經(jīng)研缽磨細(xì)至全部過100目篩，用以測(cè)定Cd全量及各賦存形態(tài)含量。在收獲期采集各小區(qū)水稻和蔬菜可食部分，樣品用去離子水洗凈，晾干表面水分。水稻樣品脫殼后經(jīng)粉碎機(jī)粉碎，過60目篩，置塑料袋中密封保存，蔬菜樣品搗碎成漿于-20 ℃貯存。

1.2.3 樣品分析測(cè)定 （1）蔬菜和水稻樣品Cd含量測(cè)定參照GB/T 5009.15-2003《食品中鎘的測(cè)定》[8]。（2）土壤樣品Cd全量的測(cè)定參照GB/T 17141-1997《土壤質(zhì)量鉛、鎘的測(cè)定 石墨爐原子吸收分光光度法》[9]。（3）土壤樣品Cd賦存形態(tài)含量的測(cè)定采用優(yōu)化BCR法，具體方法為：可交換態(tài)：稱取樣品1 g土壤樣品于50 mL塑料離心管中，加入40 mL 0.11 mol/L HOAC溶液，室溫下震蕩16 h，然后4 000 r/min下離心20 min，收集上清液測(cè)定；可還原態(tài)：向上級(jí)沉淀中加入40 mL 0.5 mol/L NH2OH·HCl，室溫下震蕩16 h，分離過程同上；可氧化態(tài)：向上一級(jí)沉淀中加入10 mL 8.8 mol/L H2O2（pH 2～3）溶液，85 ℃水浴反應(yīng)1 h，間歇震蕩，然后繼續(xù)不加蓋加熱至體積小于1 mL，再向其中加入10 mL 8.8 mol/L H2O2（pH 2～3）溶液，85 ℃水浴反應(yīng)1 h，然后繼續(xù)不加蓋加熱至體積小于1 mL，冷卻后加入50 mL 1 mol/L NH4OAC，室溫下震蕩 16 h，分離過程同上；殘?jiān)鼞B(tài)：將塑料管中土壤樣品經(jīng)去離子水轉(zhuǎn)移至聚四氟乙烯坩堝，將土壤溶液加熱至近干，然后對(duì)土壤殘?jiān)M(jìn)行全消解處理，消解步驟同土壤全量消解。（4）土壤pH以玻璃電極法測(cè)定（水土比2.5∶ 1）。 1.2.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析 采用SPSS 17.0對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。相關(guān)性檢驗(yàn)方法為Pearson檢驗(yàn)，相關(guān)顯著性檢驗(yàn)方法為雙側(cè)T檢驗(yàn)，差異顯著性檢驗(yàn)方法采用Duncan法和配對(duì)樣本T檢驗(yàn)，顯著水平均設(shè)在0.05。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤和植物中Cd含量特征

由表3可知，3種處理種植單茬作物前后，耕作層土壤Cd全量無顯著變化，整個(gè)水稻連作處理完成后，耕作層土壤Cd全量相對(duì)試驗(yàn)開始前出現(xiàn)顯著降低，平均值由0.267 mg/kg下降到0.181 mg/kg，下降幅度達(dá)30%，表明水稻連作處理能明顯降低耕作層土壤中Cd全量。蔬菜連作和菜稻菜輪作處理前后土壤Cd全量未出現(xiàn)顯著變化。對(duì)比植物中Cd含量可以發(fā)現(xiàn)，水稻中Cd的含量要遠(yuǎn)大于其他植物，且種植水稻后土壤中Cd全量相對(duì)種植前有明顯降低，菜稻菜輪作處理種植水稻后，土壤Cd全量雖然差異不顯著，但平均值從0.329 mg/kg降低至0.225 mg/kg，表明水稻的吸收可能是土壤中Cd含量減少的主要原因。

在3種處理的所有植物樣品中，3組水稻樣品Cd平均含量分別達(dá)到1.699、2.471、1.791 mg/kg，遠(yuǎn)超過我國(guó)現(xiàn)行食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中污染物限量》（GB 2762-2012）[10]中水稻Cd限量值0.2 mg/kg，分別達(dá)到限量值的8.495、12.355、8.955倍；1組茄子樣品Cd平均含量為0.103 mg/kg，為限量值0.05 mg/kg的2.06倍；2組黃瓜、2組菜心樣品Cd含量未超標(biāo)。由此可以得出水稻對(duì)Cd的富集能力最強(qiáng)，其余依次為茄子、菜心、黃瓜。

為探究前作對(duì)后作吸收Cd的影響，對(duì)處理VCCr-3和RVRr-3作物中Cd含量作差異顯著性檢驗(yàn)，結(jié)果為不顯著，表明前作為蔬菜或水稻對(duì)后作菜心吸收Cd無顯著影響；對(duì)RVRr-2和RCCr-2作物中Cd含量作差異顯著性檢驗(yàn)，結(jié)果也為不顯著，表明前作為蔬菜或水稻對(duì)后作水稻吸收Cd無顯著影響。

2.2 不同種植模式下土壤Cd各賦存形態(tài)含量的變化

重金屬形態(tài)分配系數(shù)是指土壤中該重金屬各形態(tài)占全量的比例，常用來表征重金屬的形態(tài)分布特征[11]。用表4中數(shù)據(jù)計(jì)算分配系數(shù)，全量以4種賦存形態(tài)含量之和計(jì)，結(jié)果表明，土壤可交換態(tài)Cd分配系數(shù)最高，達(dá)到49.09%～56.29%，其次為可還原態(tài)，為22.58%～38.28%，可氧化態(tài)為9.20%～15.24%，殘?jiān)鼞B(tài)最低，為3.43%～9.42%，由此得出土壤中Cd 4種形態(tài)的分布大小順序?yàn)榭山粨Q態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>殘?jiān)鼞B(tài)。在該試驗(yàn)地耕作層土壤中，Cd大多以活性較高的形態(tài)存在，其中有效態(tài)和潛在有效態(tài)含量總和占全量90%以上。

由表4可以得出，蔬菜連作處理和菜稻菜輪作處理前后，耕作層土壤Cd各賦存形態(tài)含量均無顯著變化，表明蔬菜連作處理和菜稻菜輪作處理不能使土壤Cd的形態(tài)分布發(fā)生明顯改變；水稻連作處理試驗(yàn)開始至結(jié)束，土壤Cd可交換態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)含量均出現(xiàn)顯著降低，與土壤Cd全量的變化規(guī)律一致，可還原態(tài)含量無明顯變化。

2.3 土壤Cd各賦存形態(tài)間的相互關(guān)系

本部分對(duì)不同耕作模式下同一地塊土壤Cd 4種賦存形態(tài)之間的相互關(guān)系進(jìn)行了探討。以土壤中Cd的變異系數(shù)即相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差占土壤Cd全量平均值的百分比來表示Cd在土壤中的分布均一程度，在表3的各處理小區(qū)土壤中，Cd的變異系數(shù)范圍為2.7%～31.6%，平均值為16.2%，表明Cd在大田土壤中分布均一性較差，且在試驗(yàn)過程中，土壤中Cd全量發(fā)生變化。由于各組土壤中Cd全量存在差異，因而其4種賦存形態(tài)含量也有高低之分，若簡(jiǎn)單以各賦存形態(tài)含量作相關(guān)分析，無法排除全量影響，易導(dǎo)出錯(cuò)誤結(jié)論，因此本文以各賦存形態(tài)分配系數(shù)之間的關(guān)系來表示各賦存形態(tài)間的相關(guān)性。由表5可見，可交換態(tài)與其它3種形態(tài)、可氧化態(tài)與殘?jiān)鼞B(tài)相關(guān)性均不顯著，土壤中可還原態(tài)Cd含量與殘?jiān)鼞B(tài)呈極顯著負(fù)相關(guān)、與可氧化態(tài)呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.816、-0.651，表明土壤中Cd可還原態(tài)能與可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)能進(jìn)行直接或間接的相互轉(zhuǎn)化，呈此消彼長(zhǎng)的趨勢(shì)。

3 討論與結(jié)論

3.1 討論

本試驗(yàn)得出水稻對(duì)Cd的富集能力要強(qiáng)于蔬菜。曾翔等[12]使用湖南地區(qū)土壤進(jìn)行盆栽試驗(yàn)，對(duì)46個(gè)水稻品種Cd含量進(jìn)行研究，在土壤Cd含量在2 mg/kg時(shí)，得出糙米含鎘量變化范圍為0.428～2.558 mg/kg。Arao等[13]對(duì)49個(gè)基因型水稻進(jìn)行了鎘污染盆栽試驗(yàn)，其中在土壤鎘0.9 mg/kg情況下，所有品種水稻籽粒鎘含量為0.89～4.41 mg/kg，平均為1.92 mg/kg，水稻籽粒鎘富集系數(shù)為0.99～4.9。趙凱等[14]調(diào)查了廣州市郊蔬菜基地的5種蔬菜53個(gè)樣品，發(fā)現(xiàn)蔬菜中Cd的含量較低，平均含量為0.027 3 mg/kg。而王姍姍等[15]對(duì)遼北地區(qū)大米和蔬菜取樣調(diào)查發(fā)現(xiàn)，蔬菜對(duì)Cd的富集能力要強(qiáng)于大米。不同地區(qū)土壤性質(zhì)差異導(dǎo)致的土壤Cd生物活性不同，以及不同水稻品種間對(duì)Cd的富集能力差異，可能是造成這些結(jié)論不一致的原因。不管是菜稻菜輪作還是水稻連作處理，水稻中Cd都嚴(yán)重超標(biāo)，Cd可交換態(tài)含量過高可能是造成水稻Cd超標(biāo)的原因，試驗(yàn)小區(qū)所處地塊土壤為典型南方酸性土，表明在該地區(qū)種植水稻Cd超標(biāo)風(fēng)險(xiǎn)較大。雖然菜稻菜輪作模式在其它方面優(yōu)勢(shì)明顯，但在推廣中要慎重，須綜合考慮土壤Cd含量和活性，及不同水稻品種對(duì)Cd的富集能力，保證水稻質(zhì)量安全。

根據(jù)生物利用性大小可將各種化學(xué)形態(tài)分為有效態(tài)、潛在有效態(tài)和不可利用態(tài)[16]。其中可交換態(tài)最易為植物吸收，為有效態(tài)。潛在有效態(tài)包括可還原態(tài)和可氧化態(tài)，屬于較易被植物吸收的形態(tài)。殘?jiān)鼞B(tài)對(duì)生物無效，為不可利用態(tài)[17]。王其楓等[18]采用優(yōu)化BCR法研究了廣東韶關(guān)主要礦區(qū)周邊農(nóng)田土壤Cd的形態(tài)分布，結(jié)果表明土壤Cd以酸提取態(tài)（可交換態(tài)）和可還原態(tài)為主，占到4種形態(tài)和近89%，Cd各形態(tài)的分布順序?yàn)椋核崽崛B(tài)（可交換態(tài)）>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>殘?jiān)鼞B(tài)，與本試驗(yàn)結(jié)論完全一致，均表明土壤中Cd具有很高的生物有效性。王昌全[7]研究認(rèn)為，長(zhǎng)期的水旱輪作能增加Cd的釋放，不僅在水作條件下表現(xiàn)出較大的有效性，而且具有明顯的后效，能加劇Cd在后作中的累積。而在本試驗(yàn)中，水作或旱作對(duì)后作蔬菜和水稻吸收Cd影響均不顯著，且菜稻菜輪作處理中土壤pH出現(xiàn)顯著升高，pH升高能使重金屬在土壤固相上的吸附量和吸附能力加強(qiáng)[19]，從而降低土壤重金屬活性，減少植物吸收。從表3可以發(fā)現(xiàn)，3種處理種植作物后土壤pH均要高于種植前，其可能原因是所施用的雞糞肥pH較高，且施用量較大。

土壤Cd各賦存形態(tài)之間存在著吸附-解吸、相互轉(zhuǎn)化等物理、化學(xué)、生物過程構(gòu)成的動(dòng)態(tài)平衡[20]。李興菊[21]的研究認(rèn)為，由于環(huán)境因子的變化，大田土壤Cd可交換態(tài)和可氧化態(tài)會(huì)隨著季節(jié)變化高低起伏，也印證了各賦存形態(tài)間存在相互轉(zhuǎn)化的過程。本試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，土壤中可還原態(tài)Cd含量與殘?jiān)鼞B(tài)呈極顯著負(fù)相關(guān)、與可氧化態(tài)呈顯著負(fù)相關(guān)?？讎?guó)添[22]采集廣州和佛山城郊菜地土壤41個(gè)，研究Cd賦存形態(tài)間相關(guān)關(guān)系，其研究對(duì)象為同一時(shí)段不同地區(qū)的菜地土壤，而本試驗(yàn)以同一地塊不同耕作模式下隨時(shí)間的變化為關(guān)注點(diǎn)，對(duì)研究Cd各形態(tài)間的轉(zhuǎn)化規(guī)律來說，同一地塊的變化可能更加合理。

3.2 結(jié)論

（1）菜稻菜輪作和蔬菜連作對(duì)Cd全量及賦存形態(tài)無影響。水稻連作處理能明顯降低耕層土壤Cd全量，其中可交換態(tài)、可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)含量均出現(xiàn)顯著降低，可還原態(tài)含量無明顯變化。

（2）各耕作模式下，土壤中Cd大多以活性較高的形態(tài)存在，各賦存形態(tài)的含量高低順序?yàn)榭山粨Q態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>殘?jiān)鼞B(tài)。土壤中可還原態(tài)Cd含量與殘?jiān)鼞B(tài)呈極顯著負(fù)相關(guān)、與可氧化態(tài)呈顯著負(fù)相關(guān)，表明土壤中Cd可還原態(tài)能與可氧化態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)能進(jìn)行直接或間接的相互轉(zhuǎn)化。

（3）不同耕作模式下比較發(fā)現(xiàn)，水稻對(duì)Cd的富集能力要遠(yuǎn)高于蔬菜，在推廣菜稻菜模式時(shí)要以水稻Cd質(zhì)量安全為考慮重點(diǎn)，可通過調(diào)查土壤Cd全量及有效性或篩選Cd低積累水稻品種來降低風(fēng)險(xiǎn)。

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