啁啾激光場中氫分子離子電離過程的理論研究

張彩萍，苗向陽

（山西師范大學物理與信息工程學院，臨汾041004）

1 引 言

近年，基于原子在強激光場中動力學研究的不斷成熟，及激光技術的不斷提高，越來越多的學者將目光投向分子在超快強激光中的動力學行為［1-3］.其中氫分子離子作為最簡單的研究體系已被廣泛應用到分子在強激光場中電離機制的研究中，并取得豐碩的成果.強激光場中的電離理論主要包含電荷共振增強電離（Charge resonance enhanced ionization）［3］，多光子電離（Multiphoton ionization）［4］， 遂 穿 電 離（Tunneling ionization）［4］， 閾 上 電 離（Above threshold ioniza-tion）［5］，躍壘電離（Over barrier ionization）.Bandrauk［6］等人利用激光泵浦技術在非B-O（Born-Oppenheimer）近似下研究處于疊加態(tài)的氫分子離子的光電離機制.Ben-Itzhak［7］等人在B-O 近似下研究超短激光脈沖作用下氫分子離子的電荷共振增強電離機制并與Zuo［3］等人的理論解釋做了比較.而啁啾場中有關電離過程的研究較少.本文通過使用超短啁啾脈沖（5fs，790nm）進一步探究氫分子離子在強激光場中的電離動力學.

2 理論方法

本文在計算中通過執(zhí)行LZH-DICP 程序［8］，在非B-O 近似下數值求解了氫分子離子一維含時薛定諤方程：其中體系的哈密頓量可表示為

其中高斯外包絡函數為

程序中初始波函數通過對角化在分離格點表象（DVR）［8，9］中構建的矩陣中得到，波函數隨時間的演化采用二階劈裂算符［8-11］的方法：

T 為核與電子的動能算符，V 表示體系所有的勢能.為了節(jié)約時間，將核與電子分開傳播得

3 結果和討論

圖1描述了在不同激光強度（4.0×1014W／cm2-1.0×1015W／cm2）下氫分子離子的電離幾率隨啁啾參數的變化，圖中每一點為響應啁啾參數下最大的電離幾率C（t）

其中jz為流算符［12，13］

圖1 氫分子離子電離幾率在不同激光強度下隨啁啾參數β的變化.四條虛線代表的激光強度分別為4.0×1014 W／cm2（三角形），6.0×1014 W／cm2（正方形），8.0×1014 W／cm2（鉆石形）和1.0×1015 W／cm2（圓形）Fig.1 The ionization probabilities of H+2 with the change of chirp parameterβat different laser intensities.And the four dotted lines represent different laser intensities：4.0×1014 W／cm2（triangles），6.0×1014 W／cm2（squares），8.0×1014 W／cm2（diamonds）and 1.0×1015 W／cm2（circles）

圖2 （a）和（b）分別表示β=0和β=6時激光場的變化.（c）和（d）分別表示平均核間距在相應啁啾參數下隨時間的變化.其中實線代表激光強度為1.0×1015 W／cm2，點劃線代表6.0×1014 W／cm2Fig.2 （a）and（b）show the electronic laser fields atβ=0andβ=6，respectively.（c）and（d）present the corresponding nuclear motion R（t）with the laser intensities of 1.0×1015 W／cm2（solid line）and 6.0×1014 W／cm2（dot-dash line），respectively

本文首先從激光作用后核運動的角度分析啁啾脈沖對氫分子離子電離過程的影響.圖2（a）和（b）分別描述β=0和β=6時激光場隨時間的變化，隨著啁啾參數去值得增大，B 區(qū)域的次峰值個數不斷增加即隨著啁啾參數取值的增大激光頻率不斷增加.而圖1中電離幾率從β=0到β=6不斷增加主要歸因于B 區(qū)域激光頻率的不斷增加.根據公式

（c）和（d）圖分別給出了相應啁啾參數下I=1.0×1015W／cm2（實線）和I=6.0×1014W／cm2（點劃線）平均核間距R（t）隨時間的變化.從（c）圖中可以看出在激光作用前氫分子離子的核間距保持在2.8a.u.，當t=10fs時，氫分子離子開始受到激光的激發(fā)，兩核運動加快核間距不斷增大，而且在激光場的上升區(qū)域核間距的增大較快，當t＞18fs即在激光場的下降區(qū)域核間距的增加相對較慢.如圖所示當激光作用結束后，核間距在較高激光強度下（I=1.0×1015W／cm2）由2.8a.u.增加到7.3a.u.，較低強度下（I=6.0×1014W／cm2）由2.8a.u.增加到5.7a.u..核間距的越大導致核對電子的束縛越小，因而I=1.0×1015W／cm2下氫分子離子的電離幾率（0.55）要遠大于I=6.0×1014W／cm2的電離幾率（0.2）.（d）圖為引入啁啾脈沖后β=6時，平均核間距隨時間變化，對比（c）與（d）可發(fā)現引入啁啾脈沖后，核波包的擴散更顯著，核間距迅速增大.兩種激光強度下的核間距分別為12.3a.u.（實線）和11.7a.u.（點劃線），因而如圖1所示在相應的激光參數下電離幾率明顯增強.從而進一步從核運動的角度解釋了啁啾脈沖可增強氫分子離子的電離過程.

圖3 不同激光強度不同啁啾參數下電子波包密度隨時間的變化.第一列和第二列所對應的啁啾參數分別為β=0和β=6.（a）和（c）所對應的激光強度為1.0×1015 W／cm2，（b）和（d）相應的激光強度為6.0×1014 W／cm2Fig.3 The time evolution of the electronic probability densities at different intensities withβ=0（first column）andβ=6（second column）.The intensities are 1.0×1015 W／cm2 for（a）and（c），and 6.0×1014 W／cm2 for（b）and（d）

為了進一步從電子運動的角度分析氫分子離子的電離過程，根據公式

圖3描述了不同激光強度下電子波包密度隨時間的變化.第一列與第二列所對應的啁啾參數為β=0與β=6，且（a）和（c）相應激光強度為I=1.0×1015W／cm2，（b）和（d）相應的激光強度為I=6.0×1014W／cm2.如圖所示，隨著激光場周期性的改變，電子在電場力的作用下同樣做周期性的運動.在無啁啾激光場中，從（a）圖中可以看出在t=18fs，即達到激光的峰值強度1.0×1015W／cm2時，氫分子離子受到強激光的作用，大部分電子被瞬間電離，電子波包密度隨之減少.與（a）圖比較可發(fā)現，當峰值強度為6.0×1014W／cm2時，在18fs到20fs這一時間段內仍由相當數量的電子存在，說明較高的激光強度可有效使電子脫離原子核的束縛，提高電離幾率，與圖1中β=0時的數值結果相吻合；同理，當氫分子離子處于啁啾激光場中時，隨著啁啾參數取值的增大，電子在激光場中的運動也發(fā)生明顯的改變，如圖2（b）中，在B區(qū)域內基本不存在電子的分布，即受到啁啾激光的激發(fā)后，氫分子離子吸收高頻光子達到電離態(tài)，電子被瞬間電離.比較（a）（或（c））與（b）（或（d））可以發(fā)現啁啾激光場中的電離過程發(fā)生的更快些，在適當的啁啾參數下，相應的幾率也會有明顯的增加.

4 結 論

本文在非B-O 近似下，通過數值求解氫分子離子體系在強激光條件下一維含時薛定諤方程，在超短啁啾激光場中進一步研究氫分子離子的電離過程.研究中有效利用流算符計算得到不同激光強度（4.0×1014W／cm2～1.0×1015W／cm2）下的電離幾率，結果表明啁啾脈沖的使用可有效提高氫分子離子的電離幾率，且隨著激光強度的增大，電離過程對啁啾參數的依賴性增強.通過計算平均核間距及電子波包密度，從核與電子在激光場中運動的角度，進一步說明啁啾激光強度越大，核運動越顯著核間距越大，對電子的束縛越小，電子的擴散越明顯，從而有效增強氫分子離子的電離過程.通過本文的理論研究，以期人們能夠進一步認識強激光場中小分子體系的電離動力學.

致 謝 感謝韓克利研究員提供的LZH-DICP計算程序以及寶貴的指導意見.

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