氫分子離子庫侖爆炸中核動力學的理論研究

張彩萍，施昊霆，苗向陽

（山西師范大學物理與信息工程學院，臨汾041004）

1 引 言

隨著強激光技術的發展，激光與原子分子相互作用已經成為人們研究的一個熱點［1，2］.實驗表明在超強超短激光脈沖作用下，原子分子會出現一系列用微擾理論無法解釋的新現象，而由強激光與分子相互作用引起的分子解離和電離也恰恰能基于這些有趣的新現象去解釋，例如鍵的軟化［3］、鍵的硬 化［4］、閾 上 解 離［5］和 電 荷 共 振 增 強電離［6］等.在這些現象中，電荷共振增強電離引起了人們的廣泛關注.在實驗上，人們可以通過研究動能釋放譜進而闡明這些新奇現象的物理機制，而動能釋放譜的結構特征，如譜的信號強度和譜的峰值位置對強激光脈沖的峰值強度、脈沖持續時間、脈沖形狀和波長是非常敏感的［5，7，8］.

許多相關的實驗都是基于中性的H2分子的，這樣就使得研究更加復雜［9，10］.幸好在一些實驗中，人們可以用Franck-Condon（FC）分布產生離子束（H+2），并且通過研究解離動能譜和庫侖爆炸譜的多峰值結構，發現了更多有趣的現象和結果［7，8，11-13］.

在原則上，這些動力學的理論模擬需要精確求解含時薛定諤方程.大量的理論研究都使用了Born-Oppenheimer（B-O）近似條件，也就是將核的運動從電子的運動中分離出來.使用B-O 近似條件是很難得到精確的結果的，因為強激光場很可能影響的庫侖勢，因此，為了得到更加準確的結果，必須同時考慮核和電子的全維度運動.但為了簡單卻又不失這些現象的動力學本質，本文采取了一些合理的近似并使用了一維含時薛定諤方程進行理論模擬.

在本文中，我們通過數值求解非B-O 近似條件下的一維含時薛定諤方程，理論模擬了的庫侖爆炸核動能釋放譜，并通過研究分析處于不同初始核振動態下時動能釋放譜的峰值位置的變化闡明了H+2在庫侖爆炸通道中發生電荷共振增強電離時的核動力學.

2 理論方法

波函數隨時間的演化使用了標準的二階劈裂算符方法［17］：

為了得到核動能釋放譜，我們使用了流算符和虛擬探測方法［18］.無特別說明本文均使用原子單位.

3 結果和討論

圖1 氫分子離子在不同初始振動態下的庫侖爆炸核動能釋放譜.激光參數為：I= 7.0×1013 W／cm2，波長λ=800nm，半寬τ=100fsFig.1 The Coulomb explosion kinetic-energy-release spectra of H+2 in various initial vibrational states.The laser parameters are：I=7.0×1013 W／cm2，λ=800nm，τ=100fs

為了闡明圖1中譜峰值位置變化的不同趨勢出現的物理機制，圖2 （a）和圖2 （b）分別給出了氫分子離子的初始核振動態為低振動態和高振動態下的與核間距R 有關的電離速率 （Ionization rate）分布圖.眾所周知，在分子與強激光作用過程中，電離速率最大處往往會發生電荷共振增強電離，其相應的核間距稱之為關鍵或臨界核間距（Rc）.在圖2 （a）中，最大電離速率所對應的R幾乎是一樣的，也就是說，對于低振動態，發生電荷共振增強電離的Rc是相等的，數值為8.6a.u..在的庫侖爆炸通道中，分子離子首先會被強激光激發到解離態發生解離，此時核會獲得一定的動能：Ediss= （hv-|Ev|），接著剩下的帶正電的兩個H原子核會在庫侖作用的影響下相互排斥直到Rc發生庫侖爆炸，所以動能釋放譜中的核動能應該等于E=Ediss+e2／ （Rc）.對于相對較低的振動態來說，由于Rc相等而且隨著振動態的增加，Eu的絕對值是隨之減小的，這就導致Ediss增大，E 相應增大，體現到核動能譜中就是峰值位置會向高能量區域移動.然而，在圖2 （b）中，Rc的位置會隨著振動態的變化而發生明顯的變化，具體來說：Rc的值會隨著振動態的增加而增加 （v=6時，Rc=6a.u.；v=7 時，Rc=7a.u.；v=8 時，Rc=10a.u.），因此不能簡單地使用E= Ediss+e2／（Rc）來解釋圖1中相應的峰值位置的移動.重新考慮的庫侖爆炸通道過程，我們可以將分子離子在解離態上的運動等效簡化成氫分子離子在一個中間態上的運動，對于相對較低的振動態來說，核波包在基態時本身能夠運動的R 范圍很小，這使得它們在被激光激發到中間態上后要運動更長的時間到達Rc進而發生電荷共振增強電離，在此過程中，核波包在中間態上獲得的能量相對于在電離態 （1／Rc）上獲得的能量是不可忽略的，而對于高振動態，核波包在基態運動本身的R 范圍很大，這使得它們在被激光激發到中間態上后沒有必要運動很長的時間就會到達Rc并發生電荷共振增強電離到達電離態，在此過程中，核波包在中間態上獲得的能量相對于在電離態上獲得的能量是可忽略的，也就是說在此情況下，核的動能大部分是依賴于1／Rc（eV）的.所以可以用1／Rc（eV）去估算高振動態動能釋放譜中的峰值位置.在圖2 （b）中，隨著振動態的增加，Rc隨之增加，1／Rc相應減小，這就導致核動能釋放譜中的峰值位置向低能量區域移動.此外可以驗證，1／Rc（eV）的值和圖1中高振動態的譜峰值所對應的動能值符合的很好.具體地說：當v=6時，1／Rc（eV）=4.5eV，E=4.7eV；當v=7 時，1／Rc（eV）=4.0eV，E=4.0eV；當v=8 時，1／Rc（eV）=2.7eV，E=2.8eV.在圖2中還應該注意的是無論對于低振動態還是高振動態，分子離子的電離都是發生在一定范圍的核間距內的，只是對于低振動態來說，此范圍大致相同，而對于高振動態來說，此范圍有隨著振動態的增加而增加的趨勢.

圖2 氫分子離子處于不同初始核振動態下的電離速率隨核間距R 變化的分布圖：（a）低振動態 （v=2，3，5）；（b）高振動態 （v=6，7，8）Fig.2 The R-dependent ionization rate of H+2 for various initial vibrational states.（a）low vibrational states（v=2，3，5）；（b）high vibrational states（v=6，7，8）

4 結 論

本文通過數值求解非B-O 近似條件下的一維含時薛定諤方程理論模擬了H+2分子離子處于不同初始核振動態時的庫侖爆炸核動能釋放譜.理論模擬結果表明：當初始振動態是相對較小的振動態時，譜峰值會隨著振動態的增加向高能區域移動，相反地，當初始振動態是相對較大的振動態時，譜峰值會隨著振動態的增加向低能區域移動.文中合理解釋了不同初始振動態下譜峰值移動的物理機制，將H+2發生庫侖爆炸時的核動能與核間距R 之間建立了一一對應關系，使得利用庫侖爆炸核動能釋放譜去重現分子離子的核動力學成為可能.

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