佛山農業表層土壤磁化率特征及其與重金屬含量的關系

吳丹，歐陽婷萍，匡耀求，黃寧生

1. 中國科學院廣州地球化學研究所，廣東 廣州 510640；2. 中國科學院大學，北京 100049

佛山農業表層土壤磁化率特征及其與重金屬含量的關系

吳丹1,2，歐陽婷萍1，匡耀求1，黃寧生1

1. 中國科學院廣州地球化學研究所，廣東 廣州 510640；2. 中國科學院大學，北京 100049

環境磁學方法針對城市、礦區、工業區等特定區域土壤的研究現已比較普遍，但在農業土壤重金屬研究中的應用還比較少。本文對采自佛山市的532件農業表層土壤樣品進行低頻（976 Hz）和高頻（15616 Hz）磁化率測試，在分析其空間分布特征的基礎上選取175件（其中，旱地土樣149件，水田土樣26件）代表性樣品進行重金屬（Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg、As）含量的分析測試。在分析不同土壤樣品磁化率與重金屬含量之間相關關系的基礎上，從旱地和水田土壤中分別挑選出6種與低頻磁化率高度相關的重金屬元素（旱地Ni、Cu、Cr、Zn、Cd、Pb，相關系數分別為0.599、0.492、0.279、0.510、0.445、0.225；水田Ni、Cu、Cr、Zn、Cd、Hg，相關系數分別為0.728、0.699、0.606、0.602、0.764、0.450）進行回歸分析，列出回歸方程，并得到一些初步認識。主要有（1）低頻磁化率與頻率磁化率在空間分布上總體呈現相反趨勢；（2）重金屬含量與低頻磁化率總體呈正相關，但正相關的元素種類在旱地和水田土壤中有所差異；（3）所研究的旱地土壤重金屬含量與頻率磁化率呈負相關關系，但這種相關關系在水田土壤中沒有明顯表現；（4）Pb元素在旱地土壤中與低頻磁化率表現出顯著正相關（P＜0.01），在水田土壤中卻與低頻磁化率和頻率磁化率表現出一定的負相關性。（5）通過測定農業土壤的磁化率即可初步推算出相應的重金屬含量，為磁學方法在農業表層土壤重金屬快速監測領域的進一步應用提供了數據支持和科學依據。

農業表層土壤；磁化率；重金屬含量；佛山市

環境磁學方法以其簡便、快速、經濟、無損等多種優點（Oldfield，1991；Petrovsky和Ellwood，1999；歐陽婷萍等，2013），得到了國內外大量學者的關注、研究和應用（Beckwith等，1986；Evans和Rutter，1998；Uchida等，2003；Callot等，2004；李曉慶等，2006；鄭妍和張世紅，2007；郭軍玲等，2009；余濤等，2009），而磁化率是環境磁學研究中最為常用的指標之一（Thompson和Oldfield，1986）。近年來，把磁化率與土壤重金屬元素相結合，探索土壤環境變化對磁學性質的影響以及磁化率與土壤重金屬元素的相關性的研究越來越多（潘永信和朱日祥，1996；盧升高，2003；姜月華等，2004）。結果表明，磁化率與Pb、Zn、Cu、Cr等元素均有很好的相關性，可作為土壤中這些重金屬含量的代用指標（Heller等，1998；Bityukova等，1999；俞立中，1999）。但這些研究主要是針對城市、礦區、工業區等特定區域的土壤展開（Hay等，1997；盧瑛等，2004；Lu和Bai，2006；楊小強等，2006；段雪梅等，2008；陳軼楠等，2014），對涉及農產品安全和人類健康的農業土壤中重金屬元素與磁化率關系的研究卻鮮有報道（Matysek等，2008；歐陽婷萍等，2012）。

珠江三角洲經濟區是我國經濟最發達的區域之一，高強度的經濟開發和人類活動對當地土壤環境質量產生了很大影響。佛山市處于珠江三角洲經濟區中部，東倚廣州，南鄰港澳，是“廣佛都市圈”、“珠三角經濟圈”的重要組成部分。隨著佛山市的快速發展，“三廢”大量產生，而佛山市是整個珠三角地區最為重要的蔬菜生產基地之一（佛山市統計局，2007），其土壤環境的質量好壞與當地以及外地居民的健康都有著密切的聯系。對本區域農業土壤磁化率特征及其與重金屬之間的關聯研究具有重要理論和實踐意義。

本文通過采集佛山市農業表層土壤樣品，對其磁化率特征進行分析測試，并選取代表性樣品分析其中的Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg和As等重金屬含量，分析磁化率與上述重金屬含量之間的相關關系，以期為研究重金屬污染對農業土壤磁學性質的影響提供基礎數據支持和科學依據，也為今后在其它類似的工農業發達地區進行土壤環境質量評價和土壤重金屬污染監測等提供借鑒和參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

佛山市位于中國廣東省中南部，地處珠江三角洲腹地，屬典型的三角洲河網地區，全境于北緯22°38′～23°34′，東經112°22′～113°23′之間，總面積為3848.48平方公里，轄禪城、南海、順德、三水、高明五區。佛山市常住人口為729.57萬人，其中戶籍人口381.61萬人。佛山市氣候溫和，日照充足，雨量充沛，四季如春，屬亞熱帶季風性濕潤氣候，年平均氣溫23.2 °C。同時河網縱橫，基塘相間，土地肥沃，自然條件優越，自古就是珠江三角洲富饒的魚米之鄉。

佛山市土地開發利用率超過90%，其中建設用地面積超過35%，耕地面積小于13%，主要分布在佛山市北部和東南部（王麗萍等，2012）。佛山市運用現代工業生產理念和科技手段，推動傳統農業向觀光、生態、都市、外匯農業轉變。順德區是“中國鰻魚之鄉”，高明區“合水粉葛”和三水區“樂平雪梨瓜”成為國家地理保護標志。佛山還是一個以工業為主導、三大產業協調發展的制造業名城，作為中國重要的加工業基地和廣東省重要的經濟中心之一，工業產值在全國城市排名高居第五，其中，陶瓷建材、家用電器、裝備制造、化工醫藥、金屬加工等十大優勢行業產值占工業總產值80%以上（佛山市政府網，2014）。

1.2 樣品采集和處理

在佛山市農業用地（主要包括水稻和蔬菜地）范圍內，避開城區和山地，以約1 km2為網格進行布點，在同一點位如有不同種類作物，則分別取樣。所有農業表層（0～20 cm）土壤樣品于2013年7月至8月采集，共計表層土壤樣品532個。

所有樣品帶回實驗室后自然風干，剔除其中的有機殘渣、植物根莖等可見侵入體后用瑪瑙研缽碾碎。一部分過10目尼龍篩，對應置于8 cm3的無磁聚乙烯立方樣品盒中，壓實固定后用做環境磁學相關指標分析測試。選取175個（其中，旱地土壤樣品149個，水田土壤樣品26個，采樣點分布如圖1）代表性樣品進行重金屬含量測試，從上述過10目的樣品中取約5 g繼續研磨至通過100目篩，存于樣品袋中，以備重金屬測定用。

1.3 分析測試和數據處理

在中國科學院廣州地球化學研究所環境磁學實驗室利用Agico公司的卡帕橋多頻各向異性磁化率儀（MFK1-KA）進行低頻（976 Hz）和高頻（15616 Hz）磁化率測試，測試結果經過質量歸一化后分別得到低頻磁化率（χlf）和高頻磁化率（χhf），再利用公式χfd（%）=（χlf-χhf）/χlf×100計算頻率磁化率系數。

取一定量通過100目篩的樣品按《土壤環境質量標準》（GB15618-1995）（國家環境保護局和國家技術監督局，1995）中的方法進行消化處理后，分別測定土壤中Cd、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn、Hg和As元素的含量。Cd元素采用石墨爐原子吸收分光光度法測定，其它元素采用火焰原子吸收分光光度法測定。所有重金屬含量分析在華南理工大學分析測試中心完成。

得到的磁化率數據在Arcmap軟件中用克里格插值法進行空間分布作圖，利用SPSS軟件對代表性樣品的重金屬含量和磁化率進行相關分析和回歸分析等數理統計分析。

2 結果與討論

2.1 農業土壤磁化率的空間分布

磁化率是反映物質磁化難易程度的指標，數值上等于磁化強度和磁場強度的比值（姜月華等，2006；方芳和李曉燕，2011），可綜合反映樣品中磁性礦物含量（盧瑛和龔子同，2001）。頻率磁化率則反映土壤中超順磁顆粒的相對含量（盧升高，2000；張衛國和俞立中，2002）。

表1為剔除1個異常值后計算出的531個土壤樣品的低頻磁化率、高頻磁化率和頻率磁化率值，可以看出該結果符合一般情況，即低頻磁化率（χlf）的值通常大于高頻磁化率（χhf），這是由樣品中細顆粒磁性礦物對高頻磁場的滯后作用所致（鄧成龍等，2000），但這2個參量的變化趨勢是一致的，故下面僅以低頻磁化率（χlf）進行討論。

表1 佛山市農業表層土壤磁化率統計結果Table 1 Statictic magnetic susceptibility results of agricultural topsoil for Foshan city

圖2展示了佛山市農業表層土壤低頻磁化率和頻率磁化率的空間分布特征，可以看出，低頻磁化率的高值主要分布在順德區和南海區，低值主要分布在三水區和高明區；而頻率磁化率的高值則主要分布在三水區和高明區，低值主要分布在順德區和南海區。即低頻磁化率值高的地區頻率磁化率值就比較低，反之，低頻磁化率值低的地區頻率磁化率值就比較高。

2.2 農業土壤磁化率與重金屬含量的相關關系

根據175個樣品的測定數據分析得出的相關關系如表2。由此可知，在所有樣品中，低頻磁化率與Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5種重金屬元素均表現出顯著正相關（P＜0.01），與Pb表現出顯著正相關（P＜0.05），與Hg、As 2種元素相關性不顯著；頻率磁化率與Ni、Zn 2種重金屬元素表現出顯著負相關（P＜0.05），與As元素卻表現出顯著正相關（P＜0.05）。可以看出，低頻磁化率與重金屬元素之間的關系與前人研究總體一致，只是Pb元素在之前的研究中一般都在P＜0.01時表現出顯著正相關，而本分析中僅在P＜0.05時表現出顯著正相關；但頻率磁化率與重金屬元素間的關系就顯得比較混亂，既有正相關又有負相關，且與之相關的重金屬和與低頻磁化率相關的重金屬不能很好地對應。由于結果沒有規律，不太理想，故考慮將以上175個樣品按采集時的不同土壤環境分為旱地土壤樣149個，水田土壤樣26個，再分別對其進行分析考察，以期獲得更加科學的結果。

圖2 低頻磁化率（10-8m3·kg-1）和頻率磁化率（100%）空間分布Fig. 2 Spatial distribution of low frequency magnetic susceptibility(10-8m3·kg-1) and frequency dependent magnetic susceptibility(100%)

表2 土壤樣品重金屬含量與磁化率之間的相關關系Table 2 Correlationship between heavy metal content and magnetic susceptibility of soil samples mg·kg-1

在旱地土壤中，低頻磁化率與Hg、As以外的6種重金屬元素均表現出顯著正相關（P＜0.01），且相關性按Ni、Zn、Cu、Cd、Cr、Pb依次遞減；而頻率磁化率卻與Ni、Zn、Cu、Cd 4種元素表現出顯著負相關（P＜0.01）。在水田土壤中，低頻磁化率與Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5種重金屬元素表現出顯著正相關（P＜0.01），與Hg元素表現出顯著正相關（P＜0.05），與Pb、As元素相關性不顯著；頻率磁化率與任何一種重金屬元素之間都未表現出顯著的相關性。

綜合以上結果可以得出，旱地和水田土壤中重金屬含量之間的相關性以及磁化率與重金屬含量之間的相關性有些不同，主要有以下幾點。

（1）低頻磁化率與旱地土壤中的元素Pb表現出顯著正相關（P＜0.01），與元素Hg的相關性不顯著；相反地，與水田土壤中的元素Pb則表現出一定的負相關，與元素Hg卻表現出顯著正相關（P＜0.05）。這可能是由于耕作水化大大降低了水田土壤磁性（俞勁炎和盧升高，1991），影響了重金屬元素的保存條件，而Pb、Hg 2種元素的賦存狀態對這種改變的反應是相反的，從而出現了上述相反的相關性結果。

（2）頻率磁化率在旱地土壤中與Ni、Zn、Cu、Cd 4種元素均表現出顯著負相關（P＜0.01）；在水田土壤中卻與任何一種重金屬元素的相關性都不顯著。這與低頻磁化率始終與重金屬元素保持正相關不同。通過頻率磁化率的指示意義可以推斷，這4種元素存在于較粗顆粒之中，而較粗顆粒可能來源于周圍工業排放等人類活動。

2.3 磁化率與重金屬含量間的回歸擬合

為了能夠通過磁化率值反推重金屬元素的含量情況，在上述相關分析的基礎上，以低頻磁化率為自變量x，選出與其高度相關的重金屬元素為因變量y，分別對旱地和水田土壤中的重金屬含量與磁化率值嘗試多種方法進行回歸分析。為使效果更為理想，在進行回歸擬合時均根據實際情況剔除了個別異常值，最終結果如表3所示。

可以看出，Cu、Cd、Ni、Cr、Zn 5種重金屬元素在旱地和水田土壤中都與低頻磁化率表現出顯著正相關（p＜0.01），即不管是旱地土壤還是水田土壤，只要測出了低頻磁化率值，均可通過對應方程求算出各種重金屬元素的含量。另外，在旱地和水田土壤中還可分別通過方程推算出Pb元素和Hg元素的含量，只是這2種元素的回歸方程相關性沒有上述5種元素高，特別是水田土壤中低頻磁化率與Hg元素之間的回歸方程，其P值僅表現為顯著。故對于這2種元素來說，這種回歸擬合方程可以作為輔助手段，但在實際應用時還應根據具體情況，結合其它方法共同推算。

還可看出，旱地土壤中的重金屬元素與低頻磁化率之間的回歸方程類型十分統一，均為對數型；而水田土壤中的重金屬元素與低頻磁化率之間的回歸方程則有不同類型，除了Cr、Zn、Cd 3種元素仍是對數型外，其余3種元素Ni、Cu、Hg都為多項式型。換個角度也就是說，Cr、Zn、Cd 3種元素在旱地和水田土壤中的回歸方程類型保持了一致的對數型，而Ni、Cu、Hg 3種元素在旱地和水田土壤中的回歸方程類型卻有所差別，分別為對數型和多項式型。

這說明不同的土壤環境使重金屬元素與低頻磁化率之間的相關性包括二者之間的總體變化趨勢都不盡相同。旱地土壤中的重金屬元素也許能更好地保持一致性或同源性，即6種重金屬元素間的復合關系和相互作用更為緊密；而水田土壤中的重金屬元素也許會因為受水淹等環境作用的影響使彼此間的賦存關系發生變化，產生差異。但總體說來，不管是在旱地土壤還是水田土壤種，每一種重金屬元素與低頻磁化率之間單獨對應的回歸擬合效果都是十分顯著的，即可通過初步測定磁化率值快速推算以上幾種重金屬元素的含量，這對磁學方法在重金屬污染監測領域的進一步發展應用有積極的推動作用。

表3 旱地和水田土壤中重金屬含量（y）與低頻磁化率（x）之間的回歸方程Table 3 Regression equations between heavy metal contents(y) and low frequency magnetic susceptibilities(x) in dry soil and paddy soil

3 結論

（1）佛山市農業土壤的低頻磁化率與頻率磁化率在空間分布上總體呈現相反趨勢，即低頻磁化率比較高的地區頻率磁化率比較低，低頻磁化率比較低的地區頻率磁化率比較高。如佛山市順德區和南海區的低頻磁化率值比較高，頻率磁化率值則比較低；反之，三水區和高明區的低頻磁化率值就比較低，頻率磁化率值卻比較高。

（2）農業土壤中重金屬元素含量與低頻磁化率總體呈正相關，與頻率磁化率總體呈負相關，但正相關的元素種類特別是負相關的情況在旱地和水田土壤中又有較大差異。在旱地土壤中，低頻磁化率與Hg、As以外的6種重金屬元素均表現出顯著正相關（P＜0.01），且相關性按Ni、Zn、Cu、Cd、Cr、Pb依次遞減；頻率磁化率與Ni、Zn、Cu、Cd 4種元素表現出顯著負相關（P＜0.01）。在水田土壤中，低頻磁化率與Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5種重金屬元素表現出顯著正相關（P＜0.01），與Hg元素表現出顯著正相關（P＜0.05），與Pb、As元素相關性不顯著；頻率磁化率與任何一種重金屬元素之間的相關性都不顯著。

（3）依艷麗等（依艷麗等，2008）的研究表明，在Pb污染的土壤中，Pb含量與磁化率值表現出顯著正相關（P＜0.01）；而在未污染土壤中，Pb含量與磁化率值的相關性不顯著。相似地，本文中的Pb元素在旱地土壤中與低頻磁化率表現出顯著正相關（P＜0.01），在水田土壤中卻與低頻磁化率和頻率磁化率的相關性都不顯著，甚至表現出一定的負相關性。這說明Pb元素與磁化率的相關性還與其自身含量有關，過量的Pb很可能對土壤磁化率產生影響。比如旱地土壤中的Pb含量也許較高，所以它與低頻磁化率表現出顯著正相關（P＜0.01），而在水田土壤中的情況則相反。

（4）本文揭示了佛山市農業土壤的磁化率特征及其與重金屬含量之間的相關關系，并通過實測值擬合出了回歸方程。這意味著通過測定農業土壤中的磁化率值即可初步推算出相應重金屬元素的含量，即磁化率對農業土壤的重金屬污染情況具有指示意義，為磁學方法在重金屬污染快速監測方面的進一步應用提供了科學依據。

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Correlationship between Magnetic Susceptibility and the Concentration of Heavy Metal in Agricultural Topsoil of Foshan City

WU Dan1,2, OUYANG Tingping1, KUANG Yaoqiu1, HUANG Ningsheng1

1. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Environmental magnetism method has been widely applied in the study of soils from some particular areas such as city, mining and industrial zones. However, few studies focused on its application in heavy metal study for agricultural soil. In the present study, five hundred and thirty-two agricultural topsoil samples collected from Foshan city were selected for magnetic susceptibility measurements under both low (976 Hz) and high (15616 Hz) frequency. Based on the analysis of spatial distribution of magnetic susceptibility, one hundred and seventy-five representative samples (149 from dry land soil and 26 from paddy soil) were selected for heavy metal (Cd, Pb, Cr, Cu, Ni, Zn, Hg, As) content determination. On the basis of correlationship analysis between magnetic susceptibility and heavy metal concentration, regression analysis was performed for six heavy metal elements (Ni, Cu, Cr, Zn, Cd, Pb for dry land soil, the correlation coefficient with magnetic susceptibility are 0.599, 0.492, 0.279, 0.510, 0.445, 0.225, respectively; Ni, Cu, Cr, Zn, Cd, Hg for paddy soil, the correlation coefficient with magnetic susceptibility are 0.728, .699, 0.606, 0.602, 0.764, 0.450, respectively.), that are significantly correlated with low frequency magnetic susceptibility. The regression equations between low frequency magnetic susceptibility and heavy metal concentration were acquired in this paper. The following preliminary understanding were obtained: (1) A negative trend was appeared between the spatial distributions of low frequency magnetic susceptibility and frequency dependent magnetic susceptibility; (2) Heavy metal concentrations were generally positively correlated with the low frequency magnetic susceptibility. However, the positive correlated heavy metal elements of dry land soil differed from those of paddy soil. (3) A negative correlationship was appeared between heavy metal concentration and frequency dependent magnetic susceptibility for dry land soil. But this correlation was not obvious for paddy soil. (4) The Pb concentration was positively correlated with the low frequency magnetic susceptibility (P＜0.01) for dry land soil. However, a certain negtive correlation was appeared between the Pb concentration and the low frequency and also frequency dependent magnetic susceptibility for paddy soil.（5）Heavy metal concentration of agricultural soil can be predicted by it magnetic susceptibility. Data support and scientific basis were provided for the further application of environmental magnetism method rapid monitoring of heavy metals within agricultural topsoil.

agricultural topsoil; magnetic susceptibility; heavy metal concentration; Foshan city

X123

A

1674-5906（2014）11-1826-06

吳丹，歐陽婷萍，匡耀求，黃寧生. 佛山農業表層土壤磁化率特征及其與重金屬含量的關系[J]. 生態環境學報, 2014, 23(11): 1826-1831.

WU Dan, OUYANG Tingping, KUANG Yaoqiu, HUANG Ningsheng. Correlationship between Magnetic Susceptibility and the Concentration of Heavy Metal in Agricultural Topsoil of Foshan City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(11): 1826-1831.

國家自然科學基金委員會廣東聯合基金項目（U1201131）；廣東省中國科學院全面戰略合作項目（2011B090300052；2012B090400045）；廣東省科技計劃項目（2011B030500031）

吳丹（1988年），女，碩士，主要研究資源環境區域可持續發展。E-mail：wdi88mm@126.com

2014-05-15