累積復合軋制TZM合金板的組織與性能

王 華， 張云鵬， 陳興友

(1.西安理工大學，西安 710048;2.陜西理工學院，陜西漢中 723003;3.西安格美金屬材料有限公司，西安 710021)

劇烈塑性變形(severe plastic deformation)可獲得晶粒尺寸小于lμm塊體超細晶從而提高材料的強韌性，已引起人們的廣泛關注［1，2］。實現 SPD 方法有:反復折皺-壓直法、等通道角擠壓、多次鍛造法、累積軋制(accumulative roll bonding)等。累積疊軋技術具有變形抗力大、工藝變形量大、晶粒細化效率高、工藝運用的主體設備簡單等優點，可用于加工生產連續大塊薄板類超細晶材料，國內外許多學者已將該技術應用于鋁合金板材或低碳鋼材料的細晶強化，取得了良好的效果［3，4］。鉬基 TZM 合金是近年來得到迅速開發與應用的高溫結構材料，提高其塑韌性是眾多研究者關注的課題，采用累積復合軋制工藝提高TZM合金強韌性的研究尚未見介紹［5］，因此，本工作研究累積軋制過程對TZM合金晶粒組織及性能的影響。

1 實驗過程

原材料采用粉末冶金法制備的100mm×100mm×30mm TZM燒結坯。TZM合金板坯由于在金屬鉬中加入微量的Ti，Zr及C元素，受其強化作用影響，再結晶溫度為1200～1600℃，變形抗力大［6］。

燒結坯粉末燒結及軋制預熱過程在氫氣氣氛加熱爐中進行，氫氣純度99.9%。實驗使用的軋機為φ550mm雙輥軋機，尺寸為 φ(610～570)mm×550mm;軋機最大開口度為150mm;最大軋制速率為64 m/min;額定軋制力為7000kN。

累計復合軋制工藝要求道次壓下量約為50%，遠高于TZM板普通軋制時25%左右的壓下量，但是，隨著板材厚度的減小和變形量的增大，板材變形抗力增加很快。

實驗前首先進行了軋制力驗算，軋制過程軋制應力與軋輥與軋件摩擦系數、壓下率、變性區長度、變形量、入口板厚、出口板厚、軋件均厚、軋輥直徑等有關［7］，通過計算，厚度H=2mm的TZM板材，在軋機軋制線速率1.5m/s、變形量50%條件下，軋制力約為6200kN，小于軋機額定軋制力7000kN［8］。但是，若將板厚減小到2mm以下，須使用高精度軋機，其最大承載力無法滿足變形量50%的工藝要求。因此，實驗確定將粉末冶金坯通過雙向軋制，預制成厚度2mm板材，退火后截去軋制毛邊，將板材雙面用砂紙打磨干凈，徹底去除氧化皮等污染物，并使復合面呈成毛面，用丙酮清洗干凈備用。

TZM合金板材再結晶溫度為1200～1600℃，在同樣線速率、壓下量等工藝條件下，分別將TZM板在氫氣氣氛爐中加熱到1200℃，1300℃，1400℃和1500℃，保溫30min后進行軋制復合，實驗證明，1400℃和1500℃條件下復合良好。

隨后將試樣在 1300℃下，分別保溫 30min，60min，90min，120min，150min，均無法實現軋制復合。也就是說，對TZM合金板材而言，通過延長保溫時間的方法無法達到復合效果。

由于軋制過程在空氣中進行，軋制復合后表面氧化嚴重;另外，由于加工硬化作用，板材強度、硬度升高，塑形、韌性下降，給進一步的復合帶來困難，因此軋制后必須進行退火處理。實驗中TZM累積復合板材的退火溫度為1250℃、保溫30min，出爐后裁成150mm×300mm×2mm規格，然后進行堿洗、清理、打毛等工序;最后將打磨后的板材用鎢極氬弧焊將兩端采用點焊固定。

堿洗是將有氧化皮的鉬合金板放入380℃堿熔鹽中約10min，取出放入冷水槽中沖洗，再用3%硝酸溶液沖洗片刻，用清水沖洗至銀灰色為止。

累積復合軋制采用原方向軋制工藝，即保持單方向軋制。每道次軋制所得的復合板須經過退火、堿洗、打磨、清洗等，才能進行下一次累積復合。從每道次累積復合軋制所得板材中截取部分材料制備成抗拉強度試樣。試樣采用線切割加工，拉伸測試完成后，對斷口進行電鏡掃描并制作透射電鏡試樣進行晶粒大小及形貌觀察。

2 實驗結果

2.1 TZM合金ARB材料組織

圖1為2mm厚的TZM合金板材經過累積復合得到的試樣斷口電鏡掃描圖片，圖1a是第一次累積復合軋制低倍電鏡掃描照片，可以清晰地看到復合痕;圖1b是第一次累積復合軋制高倍鏡掃描圖片，絕大部分結合情況良好，圖中顯示在結合面撕裂痕附近處局部出現微小縫隙，這些微小縫隙正是材料斷裂的裂紋源。

進行第二次、第三次累積復合后，如圖1c～f所示，隨著累積復合道次的增加，復合面位置越來越難以分辨，實驗證明，經過第三次、第四次累積復合后，無論宏觀(低倍)還是微觀狀態，都已經很難分辨結合面。這是因為通過累積復合軋制，在劇烈變形條件下，隨著累積變形量的增加，結合界面也相應產生應變，逐漸實現基體間的良好結合。在圖1d中還可以看到明顯的撕裂痕，這說明隨著累積道次的增加，材料中晶粒拉長、展寬，韌性有所提高。

由于在累積復合軋制過程中，材料表面的細晶通過復合過程直接進入材料中心，使材料內部晶粒被細化、隨著軋制累積道次的增加，材料內部晶粒均勻程度、位錯密度及界面數量均相應提高。

與鋁合金等其他金屬相比，由于金屬鉬有較高的熔點(2610℃)，即使在1400℃以上的高溫下、通過大變形量軋制，累積復合軋制結合面之間只發生部分的原子擴散，結合面結合形式主要仍是機械嚙合;同時由于變形過程質點運動較為復雜，斷口中復合面經過變形、移動，所以越來越難以分辨。

為了進一步說明軋制效果，圖2為普通軋制工藝獲得的0.5mmTZM合金板與2mmTZM合金累積復合軋制板微觀晶粒照片，可以進行對比。在相同放大倍數下，由圖2a可見，在普通軋制工藝所得的0.5mmTZM合金板中，晶粒細小、方向性明顯，具有大量細長晶;圖2b為2mmTZM合金板第一次累積復合后的組織，相比之下，晶粒顯得相當粗大，造成這種結果的原因，一方面是由于300mm厚粉坯軋制到2mm時變形量雖然已經達到93%，晶粒的拉長、展寬很明顯，但原材料組織還比較粗大;另一方面，累積復合預熱溫度為1400℃，達到TZM合金再結晶溫度，合金板中晶粒發生了嚴重的回復與生長，雖然一次累積復合變形量達到50%，但該變形量帶來的晶粒細化效果不足以彌補晶粒長大造成的影響;圖2c是在第一次累積復合軋制基礎上進行第二次累積復合軋制后板材的晶粒組織，晶粒細化明顯、整個斷面上組織均勻性提高;圖2d為第三次累積復合軋制后板材的晶粒組織，板材厚度雖然仍為2mm，但晶粒細化程度已經超過了0.5mm厚板材，斷面上可見大量細長的晶粒呈層狀分布，晶粒間緊密嚙合，更重要的是，累積復合軋制板材晶粒組織在整個斷面上，從中心到邊緣細化均勻，克服了普通軋制過程中心與邊緣由于變形過程質點運動方式不同造成的組織差異。仔細觀察，累積復合軋制顯微組織中，復合界面依稀可辨，這是由于界面處局部結合不緊密造成的，界面軋制復合前處理不徹底、復合前再次氧化等都可能導致這種情況發生。這種缺陷殘存在組織中，必然會影響到材料的性能。

圖3是由TZM板材進行第三次累積復合軋制所得到的板材試樣制備的透射試樣電鏡照片。圖3a為軋制組織細晶區，顯然是垂直于軋制方向斷面區域，可見通過三次累積復合軋制，大部分晶粒細化到500nm以下，整個斷面上晶粒細小、均勻;在圖3b中的明亮區域內，可以看到在累積復合軋制組織中的位錯增殖，正是這種位錯增殖的大量產生，使材料塑韌性有明顯提高;通過調整放大倍數和視域，在圖3c中可清楚地看到直徑不足200nm的細長晶，可見這種在反復累積軋制過程中被拉長、展寬而形成的扁平狀晶粒在組織中大量存在、相互嚙合，從而使材料強韌性明顯提高。

圖3c還可以發現，許多被拉長、展寬的細長晶發生了回復與再結晶，這也證明了高溫軋制及退火對軋制細化的晶粒產生了不利影響。

2.2 TZM合金ARB材料性能

圖3 TZM合金第三次累積復合軋制組織TEM圖片 (a)細晶區;(b)位錯增殖區;(c)細長晶Fig.3 The microstructures of TEM of the ARB TZM plate (a)the region of fine grain;(b)the region of dislocation;(c)the slender grain

累積復合軋制過程中，隨著軋制道次的增加，復合材料的抗拉強度變化如圖4所示。軋制復合前，通過普通軋制工藝獲得的2mm厚度TZM合金板抗拉強度平均值為620MPa;經過第一次累積復合后，材料強度不僅沒有上升反而有所下降。造成這種現象的原因:第一，由于累積復合軋制預熱溫度較高，晶粒在較高溫度下發生了回復與長大，而累積復合變形帶來的晶粒細化效果不足以彌補晶粒生長造成的影響;第二，復合過程形成大量位錯增殖，特別是中心部位纖維織構由原來邊界晶粒組織取代，中心韌性區域消失;第三，通過軋制復合得到的材料復合面結合強度不如板材基體自身結合強度高等。隨著累積復合軋制過程進一步進行，晶粒細化效果大大超過了其晶粒生長速率，累積復合材料強度在第三次累積時達到峰值，此時，板材厚度雖然仍為2mm，平均抗拉強度達到968MPa，比普通軋制工藝得到的板材強度提高了50%，這顯然是累積復合軋制細晶強化作用帶來的效果。材料第四次累積復合后，強度不再上升，這可能是由于軋制后退火處理過程使材料發生回復與再結晶，遏制了晶粒進一步細化;同時，由位錯增殖、結合面作用等所帶來的晶粒細化到達極限。

雖然在圖1斷口掃描照片中有少量韌性撕裂跡象，但在抗拉強度測試過程中，累積復合軋制試樣拉伸時始終表現出脆性斷裂特征，最大伸長率2%。

圖4 累積復合軋制道次對材料抗拉強度的影響Fig.4 The effect on tensile strength of composites of the cumulative compound rolling

3 結論

(1)2mm厚TZM板通過累積復合軋制工藝，晶粒明顯細化，組織更加致密、均勻，累積復合軋制結合面結合良好，位錯大量增殖，累積復合軋制過程中，材料強度先降后升，通過三次累計復合軋制可使其強度提高50%，最高抗拉強度可達968MPa。

(2)盡管ARB工藝能提高材料的強韌性，斷口中可明顯觀察到撕裂痕跡，但材料在室溫下抗拉強度測試仍然表現為脆性斷裂特征，最大伸長率2%。

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