原子激發態在高頻強激光作用下的光電離研究*

田原野 郭福明 曾思良 楊玉軍

1)(吉林大學原子與分子物理研究所，長春 130012)

2)(北京應用物理與計算數學研究所，計算物理重點實驗室，北京 100088)

3)(北京應用物理與計算數學研究所，高能量密度物性數據中心，北京 100088)

(2013年1月14日收到;2013年2月26日收到修改稿)

1 引言

隨著強激光脈沖技術的發展，人們已經能夠利用激光脈沖與原子分子相互作用，觀察到高次諧波發射(HHG)，閾上電離(ATI)，非序列雙電子電離等強場物理現象[1-3].其中一個典型的非微擾物理現象就是ATI.一般而言，ATI譜呈現出兩個平臺結構，分別對應束縛態電子的直接電離和再散射電離過程.對此，人們已經進行了廣泛的研究[4-11].此外，ATI光電子能譜還可以用于探測激光脈沖的載波包絡相位[12,13]，以及原子、分子的內部結構[14,15].

長期以來，高頻強場與原子分子的相互作用多集中于理論研究.如，原子的動力學穩定問題：在動力學穩定區域，在高頻強激光作用下，光電子譜呈現出明顯的干涉相圖，有復雜的峰值結構.這些結構的產生可以歸結為在激光脈沖上升沿和下降沿，電離電子之間的干涉效應[16,17].隨著HHG和自由電子激光技術的發展，尤其是在德國(Free-electron Laser in Hamburg)，美國 (Linac Coherent Light Source)以及日本(Spring-8 Compact SASE Source)的自由電子光源裝置的服役，實驗上已經可以獲得亮度很高、波長很短的激光脈沖[18-23].因此從實驗上利用高頻強激光精細研究原子的電離過程成為可能.

本文將聚焦于高頻強場與激發態原子的相互作用問題，著重考察閾值附近ATI光電子能譜和動量角度分布.系統考察ATI譜與體系初態間的關聯，并研究如何對體系初態的波函數進行識別的新方案.與之前人們常采用的HHG信號對原子、分子波函數識別的方案不同.在HHG方案中，根據“三步”模型，初態電子要經歷電離、在激光場中的運動，和再散射三個過程才能和諧波信號關聯起來.相比之下，本文擬采用的方案更為直接，只利用直接電離信號對體系的初態進行識別.從原則上講，信噪比更高.

若無特殊說明，本文均采用原子單位.

2 理論方法

為了描述激發態原子在強激光作用下的光電子發射譜，我們采用含時偽譜方案，在動量空間求解體系的含時薛定諤方程[24].在速度規范下和偶極近似下，原子在強激光場作用下的含時薛定諤方程為

這里，c是光速，A(t)是激光場的矢勢，U(r)是原子的庫侖勢.動量空間的波函數Φ(k,t)可以由坐標空間的波函數Ψ(r,t)做傅里葉變換得到

將方程(2)代入方程(1)，可以得到動量空間的含時薛定諤方程，該方程是一個微分積分方程

采用含時廣義偽譜方案[24]，在動量空間求解(3)式，得到體系任意時刻的含時波函數.在激光脈沖結束時，將體系的波函數向無外場時體系的本征態做投影，可以得到各態的布居系數.根據散射態的定義，計算得到對應的光電子譜角分布[28].若bl(ε,t)為能量歸一化的連續態布居振幅.則一重微分電離截面為

3 結果與分析

選擇入射激光電場方向為z方向的線偏振激光脈沖，激光脈沖的電場矢勢為

利用偽譜方案，首先計算了氫原子的各個本征態.圖1給出了氫原子5s，5p，5d和5f在動量空間的波函數.在含時偽譜方案中，我們采用變步長的方法，在動量很小的區域，選擇足夠多的計算網格點，對于空間較大的區域，選擇的計算網格點較少，同時可以保證計算的邊界足夠大.選擇動量徑向網格點數目為1000時，就可以將基態能量和精確解差值降低到10-9.進而為進一步的波函數含時演化奠定基礎.

圖1 動量空間氫原子激發態波函數 (a)5s;(b)5p;(c)5d;(d)5f

基于時間演化得到的含時波函數，我們計算了初態為不同激發態光電子能譜.這里選擇體系的初態分別為氫原子的 1s，2s，3s，4s和 5s.為了一般起見，設入射激光的持續時間為30個光學周期，激光的頻率為1個原子單位，強度為1013W/cm2.在該電場作用下，體系不同初態的ATI光電子能譜如圖2(a)所示.從圖中可以看出，ATI譜呈現出明顯的峰值結構.隨著不同初態主量子數n的增加，第一個ATI的峰值位置逐漸向高能移動.峰值位置滿足公式Ek=ω-Ip-Up，這里ω是激光的頻率，Ip和Up分別為體系的電離能和激光場的有質動力勢.圖2(b)給出了激光強度為1014W/cm2的結果.由于在兩組激光強度下，激光場的有質動力勢的數值很小，可以忽略不計，因此ATI光電子譜的峰值位置僅和初態的Ip相關.利用這一規律，在一定的激光強度范圍內，可以對初態的主量子數進行判斷.

為了研究如何對初態波函數的角量子數進行識別，我們進一步研究了不同初態的光電子譜動量角度分布.不失一般性，設入射激光的頻率為1，脈沖強度為1013W/cm2，τR為5個光學周期，假設體系的初始狀態分別為氫原子的5s，5p，5d和5f.在該激光場的作用下，不同初態的光電子動量角度分布如圖3所示.從圖中可以看出，對于不同的初態，在關注的動量范圍內，主要有兩個發射區域，一個是在動量為0附近，另一個是在動量為1.4附近.在這個能量范圍內，都是以單光子電離過程為主.對于某一個初態，由于單光子吸收，其對應的量子數增加1.各個不同初態的差別在于角度的分布差別：隨著角度量子數l的增加，角度分布中花瓣的數目相應地增加到2(l+1).該光電子動量角度分布環呈現規律的增加.

圖2 入射激光為30個周期，頻率為1 a.u.，強度分別為 (a)1013W/cm2;(b)1014W/cm2，原子體系初態分別為 1s，2s，3s，4s和5s的ATI譜

圖3 入射激光為5個周期，頻率為1 a.u.，強度為1013W/cm2，(a)，(b)，(c)和(d)分別對應原子體系初態為5s，5p，5d和5f的光電子動量角度分布

在對初態為純態的結構識別基礎上，還可以對體系初態為相干疊加態的原子進行識別.對于體系為疊加態的原子，由于是單電子過程，因此可以分析其ATI能譜信息，確定該光電子分別來源于哪一個n.同時計算不同分波的投影bl′(ε,t)，進而確定對應的初始疊加態中的l，同時還可以確定不同的權重信息.為了準確對體系初態為疊加態的原子結構識別，還需要給出疊加態之間的相對相位信息.為了確定疊加態相對相位，為此我們計算了不同初始相干態相位的光電子動量分布信息.選擇的激光脈沖為5個光學周期，強度為5×1014W/cm2.選擇的初態為5s和5p的疊加態：

計算結果表明：由于初態不再是純態，其動量分布呈現出非對稱結構.我們在動量空間，對x方向積分，得到在激光電場方向的光電子動量分布.通過改變兩個激發態的相對相位，我們得到了對應的光電子發射譜的動量分布，如圖5所示.從圖中可以看出，隨著相對相位的變化，動量分布的峰值從一側轉換到另一側，因此可以在實驗上通過探測不同方向動量的分布來探測疊加態中兩個初態的相對相位.盡管本文的識別方案主要是針對原子的初態，但原則上可以將該方案推廣到對分子結構的探測.

圖4 初態為5p的光電子動量角度分布 (a)，(b)分別表示入射激光頻率為1 a.u.，強度為1013W/cm2和1015W/cm2，5個光學周期;(c)，(d)分別表示脈沖持續時間為1和30個光學周期，強度為1013W/cm2

4 結論

本文基于含時偽譜方案在動量空間數值求解三維含時薛定諤方程，系統地研究了原子的激發態在高頻激光脈沖作用下的光電離問題，給出了電離閾值附近的ATI光電子能譜和兩維動量角分布.通過對ATI光電子能譜和兩維動量譜的分析，可以分別確定體系初態的主量子數n和角量子數l，從而實現對原子初態的識別.對于體系初態為純態的情形，光電子動量角度分布呈現的圓環規律特征不隨入射激光脈沖強度和脈寬改變而改變;對于體系初態為疊加態情形，出現了有趣的非對稱結構.通過改變疊加態的相對位相，相應的光電子動量角度分布的對稱性也隨之發生變化.值得指出的是，與通常采用HHG對初態波函數成像的方法不同(其中包含了電離電子的再散射過程)，本文提出的方法利用的是高頻激光脈沖的直接電離過程，電離電子攜帶了初態波函數的信息.原則上講，本方法的信息的提取更為準確和直接.

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