空氣氡濃度α能譜測量及影響因素

丁衛撐 阮菊紅 黃 秋 黃洪全 王 敏

（成都理工大學地學核技術四川省重點實驗室 成都 610059）

氡是天然放射性鈾系衰變系列中的氣態放射性核素，它的衰變產物是一種不易揮發的放射性物質，一旦被人體吸入，就會對人體肺部造成損壞并增加誘發肺癌的可能。統計研究表明，室內氡氣污染是僅次于吸煙導致肺癌的第二大誘因。為此，世界各國都相繼出臺了相應的國家標準，規定了對室內氡氣檢測的要求。

1 氡靜態擴散靜電累積α能譜測量原理

氡濃度也稱氡的活度濃度[1]，指單位體積內氡放射性活度值的多少，即單位體積內每秒氡發生 α衰變的次數，常用單位為Bq/m3。

氡是一種不帶電的放射性惰性氣體[2]，在用金硅面半導體探測器(簡稱金硅面探測器)對氡本身發生α衰變產生的α粒子測量時，很難用靜電吸附的方式。因為這種α能譜測量的特殊測量方式要求α衰變發生在探測器表面，因此獲得的測量信息量非常低。研究表明[1]，發生 α衰變時，α粒子的反沖作用會使氡子體的原子核激發出幾個電子，使其帶正電。因此可通過靜電累積的方式使子體吸附到探測器表面發生α衰變而對其進行測量。

表1為222Rn及其子體的α輻射體衰變鏈及半衰期，由表 1可知，氡的短壽 α衰變子體主要有218Po、214Bi和214Po，同時由于214Bi衰變半衰期(19.7 min)比218Po (3.05 min)和214Po (164 μs)長及其發生α衰變幾率非常低(~0.033%)[3,4]，因此實際測量工作中，由214Bi衰變產生的α粒子可忽略不計，主要考慮218Po和214Po衰變產生的α粒子。根據放射性動態平衡理論，氡衰變產生的α粒子數等于其平衡時子體218Po衰變產生的α粒子數。同時由于其能量附近沒有干擾核素(釷衰變系列中212Bi能量為6.051 MeV，但其半衰期較長且空氣中數量非常少，實際測量中影響可忽略)，因此可通過測量平衡時218Po發生α衰變產生的α粒子數來間接測量氡濃度。

表1 222Rn及其子體α輻射體衰變鏈Table 1 Alpha radiation decay chain of 222Rn and its daughters.

氡與其所有子體達到平衡需4 h以上，而與其第一代子體218Po達到平衡需30 min。用α能譜測氡可通過α能譜特性獲取218Po子體的信息從而確定空氣中氡濃度。由于其只需30 min即可達到放射性動態平衡，因此30 min后測得的值即可反應實際環境中的氡濃度。

2 室內氡α能譜測量裝置工作原理

研究的α能譜測氡裝置整體構成主要由氡及其子體收集裝置、氡及其子體探測系統及α能譜數據采集與處理單元3部分構成。

氡及其子體收集裝置結構如圖 1，其為一個圓柱型金屬腔體(內腔直徑110 cm，高105 cm)，測量時在氡及其子體收集裝置腔體(簡稱腔體)上加~3000 V正高壓。空氣中氡在團簇作用[3]、空氣對流作用和氡濃度梯度差[2,4]等因素影響下有較強的擴散能力，因此會經過干燥器通過擴散孔擴散到腔體內部。而在環境空氣中存在的氡子體帶正電，在電場力作用下很難進入高壓腔體內部。

圖1 氡及其子體收集裝置Fig.1 Gathering unit of radon and its daughters.

選用金硅面壘型半導體探測器作為α射線探測器，在整個腔體內部只有探測器表面為地電平，所以電場力最終全部指向探測器表面。進入腔體內部氡氣衰變產生的子體在電場力作用下理論上全部被吸附到探測器表面，在其表面發生α衰變產生α粒子，這個α粒子轟擊探測器表面穿過表面蒸汽金層進入PN結區。由于α粒子有很強的電離能力[5]，會在PN結區產生大量電子-空穴對。這些電子-空穴對在PN結偏置電壓作用下迅速積累并經后續低噪聲電荷放大器放大后輸出一個電脈沖信號，后續電路記錄這個信號，從而獲取α粒子信息。不同子體衰變產生的α粒子能量不同，因此電離出來的電子-空穴對數量也不同，反映在后續電路脈沖幅度也不同。根據這一特性用α能譜測量能有效區分氡及其子體的能譜特性，從而確定室內空氣中氡濃度。

自然界中釷的分布與含量遠比鈾的分布廣且多，釷的子體220Rn與222Rn的行為(特別是危害)在許多方面都相同或相似，通過α能譜測量能有效消除220Rn對222Rn測量結果的影響，同時也能得到220Rn的有效測量信息。

3 室內氡濃度測量有關問題探討

室內氡污染檢測領域一般用氡的平衡當量濃度(Equivalence Equilibrium Concentration)和平衡因子表示。氡的平衡當量濃度指氡與其短壽命衰變產物處于平衡狀態并有與實際非平衡混合物相同的α潛能濃度時氡的活度濃度[6]，常用單位為 Bq/m3。氡濃度值與平衡因子的乘積等于平衡當量氡濃度值。

由放射性動態平衡理論結合氡濃度的定義，氡濃度理論上根據式(1)得出：

式中，N為218Po發生α衰變產生的被探測到的α粒子，Rn為氡濃度，v為腔體容積，t為測量時間，η為金硅面探測器的固有探測效率，一般小于50%，δ為氡子體的收集效率，它主要為腔體容積v、腔體內部溫度T、濕度h、探測器面積S和腔體內部電場分布的一個相關函數：

實際測量過程中很難獲得探測器探測效率η和氡子體收集效率δ的確定值，因此難以通過直接測量α粒子數的方式用理論去計算氡濃度，只有通過標準氡室刻度獲得。

氡子體主要以兩種形式存在：一是以未結合的離子態或離子團形式存在，二是以放射性氣溶膠形式存在，兩者都帶正電荷[1]，它們存在比例會因空氣的氣溶膠顆粒多少有所差別。

根據對氡靜態擴散靜電累積α能譜測氡原理的論述，用α能譜方法測量室內空氣氡濃度時，實際是通過收集氡子體到探測器表面發生α衰變產生的α粒子來間接測量。由式(1)，氡子體的收集效率直接影響氡濃度的測量。對一個固有的儀器系統，氡及其子體收集腔體的容積是不變的。由式(2)影響氡濃度測量的主要因素為溫度和濕度。

氡衰變產生一系列非氣態放射性核素由于擴散或靜電吸附作用，被大氣中的微粒(粉塵、蒸汽等)捕集而形成放射性氣溶膠。濕度越大氣溶膠的密度也越大，因此更易形成放射性氣溶膠。

資料表明[1]，濕度增大，大量的水分子在氡子體粒子周圍密集形成包殼，相當于降低了子體粒子所帶的正電荷，降低了作為負電極的探測器對其的吸附能力，從而影響收集效率繼而引起測量誤差。

同時，濕度會影響氡子體在電場力作用下的遷移能力。在斯托克斯阻力范圍內，粒子在電場中的運動速度可表示為[1]：

式中，Ve為粒子在電場力中的運動速度，η為空氣粘度，d為粒子直徑，Cc為坎寧安修正系數，E為電場強度。當濕度變大時氣體粘度變大，因此粒子運動速度變慢。同時，以氣溶膠形式存在的氡子體直徑比以離子態存在的氡子體粒子直徑大，因此以氣溶膠方式存在的氡子體比以離子態方式存在的氡子體運動速度慢。由于外加電場E是一定的，因此在單位時間內被吸附到探測器表面的氡子體數有所差別，從而影響氡子體的收集效率。

溫度主要影響粒子的擴散系數，根據愛因斯坦的推導，擴散系數與溫度成正比[1]。當溫度高時，粒子的運動能力增強，因此形成氣溶膠的概率增加，從而影響氡子體的收集效率。

溫濕度影響因素不可避免地存在。對于本系統，由于采用了干燥裝置，腔體內部濕度有較好的一致性，因此可降低濕度對測量結果的影響。而濕度又是引起溫度對測量結果影響的主要因素之一，因此降低濕度也有利于減弱溫度對測量結果的影響。

為進一步降低溫濕度對測量結果的影響，須用標準氡室在不同溫濕度條件下對儀器系統刻度，獲得相應的刻度系數，進而獲得相應的刻度曲線。

4 實驗數據

4.1 穩定性和精確度測試數據

將239Pu標準α固體面源置于探測器表面，探測器靈敏面積為Φ20 mm，每次測量2 min，連續測量10次，計數值分別為4106、4074、4023、4110、4081、3985、4121、4086、3963和 4060。相對 α面源的計數，本底計數可忽略，測量精度為1.32%，測量穩定性為2.41%。

4.2 探測器面積對測量靈敏度影響實驗

實驗采用靈敏面積為Φ20 mm和Φ12 mm的探測器，氡氣收集腔為0.2 L，在保護裝置保護下一起置于土壤中進行連續累積測量工作，此時可簡單認為兩個測量裝置的測量狀態相同。每天連續累積測量1次，共獲得4個土壤測點的同步實驗數據，為保證每次實驗數據是在氡及其子體處于平衡狀態下獲得，取測量儀器放入土壤中4 h后的實驗數據。實驗結果如表2，計數值表示218Po每小時平均計數。由表2明顯看出Φ12 mm探測器測量計數率較低。

表2 探測器面積對測量靈敏度的影響Table 2 Detector area influence on measuring sensitivity.

4.3 電場對測量靈敏度影響實驗

為說明電場對探測器靈敏度的影響，進行未加電場和加電場同樣面積探測器對比實驗。實驗采用靈敏面積Φ20 mm探測器，氡氣收集腔為0.2 L，其中兩個數據氡氣收集腔上加了+500 V高壓，一個氡氣收集腔上不加高壓。在儀器放入標準氡室4 h后啟動測量，每小時累積測量1次，連續累積測量14 h。數據結果如圖2，其中 No.2、No.3表示加電場的氡氣測量裝置測量結果，No.1表示未加電場的氡氣測量裝置的測量結果，計數值表示218Po峰每小時計數值。由圖2看出增加電場可大大增加探測系統的計數率，從而提高測量靈敏度。

圖2 電場對測量靈敏度的影響Fig.2 Electric field influence on measuring sensitivity.

4.4 氡氣收集腔容積對測量靈敏度影響實驗

為驗證氡氣收集腔容積對測量靈敏度的影響，實驗采用靈敏面積Φ26 mm的探測器，用1 L和1.5 L氡氣收集腔，及靈敏面積為Φ20 mm的探測器，用0.18 L和0.26 L氡氣收集腔在標準氡室內對測量系統進行刻度。在相對0.037 Bq/L氡濃度下218Po的計數率為：Φ26 mm、1 L 為 0.517 min?1；Φ26 mm、1.5 L為0.684 min?1、Φ20 mm、0.18 L為0.063 min?1、Φ20 mm、0.26 L為0.083 min?1。同時為對比不同測氡儀的測量靈敏度，還對目前應用較廣泛的RAD7型泵吸式測氡儀進行刻度，其對218Po的計數率為0.244 min?1。

從實驗結果看出，增加氡氣收集腔容積可增加218Po的計數率，從而提高系統的測量靈敏度。同時也可看出，本系統的靈敏度優于RAD7的測量靈敏度。

4.5 能量分辨率及不確定度

圖3為在標準氡室內實測的一條α能譜譜線，圖中橫坐標反應α粒子能量關系，縱坐標反應被探測到α衰變核素量的多少。通過能量刻度后，計算出218Po的能量分辨率優于2%。同時由標準氡室標定給出了儀器的不確定度優于±15%。

圖3 氡室中實測譜線Fig.3 Alpha particle spectrum measured in radon chamber.

5 結語

從實驗數據看出，增大探測器面積、增加氡氣收集腔電場、增大收集腔體體積都能有效增加氡氣測量靈敏度。同時也看出，該方案設計的空氣測氡儀滿足國家相關法規規定的室內空氣氡濃度的測量穩定性、不確定度及靈敏度等要求，可適用在民用建筑工程室內輻射環境氡水平監測及污染控制領域，因此有一定推廣價值。

1 盧正永. 氣溶膠科學引論[M]. 北京: 原子能科學出版社, 2000 LU Zhengyong. Aerosol science introduction[M]. Beijing:Atomic Energy Publishing Company, 2000

2 吳慧山. 氡的測量方法與應用[M]. 北京: 原子能出版社, 1995 WU Huishan. Measurement methods of radon and its application[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1995

3 樂仁昌, 賈文懿, 吳允平. 氡運移實驗研究與氡團簇運移機理[J]. 輻射防護, 2002, 22(3): 175?181 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Experimental study on migration and its mechanism[J]. Radiat Prot,2002, 22(3): 175?181

4 章曄, 華榮洲, 石柏慎. 放射性測量方法勘查[M]. 北京: 原子能出版社, 1990 ZHANG Ye, HUA Rongzhou, SHI Baishen. Measurement of radioactive prospecting[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1990

5 賈文懿, 方方, 唐紅, 等. 核地球物理儀器[M]. 北京:原子能科學出版社, 1998 JIA Wenyi, FANG Fang, TANG Hong, et al. Nuclear geophysical apparatus[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1998

6 GBZ/T182-2006, 室內氡及其衰變產物測量規范[S].2007 GBZ/T182-2006, Specification for measurement of indoor radon and its decay products[S]. 2007