長江口沉積物碳氮元素地球化學特征及有機質來源分析

吳丹丹, 葛晨東, 高 抒, 呂艷美, 楊 旸

(南京大學 海岸與海島開發教育部重點實驗室, 江蘇省海岸與海島開發重點實驗室, 江蘇 南京 210093)

0 引 言

海岸和河口地區是陸海相互作用強烈的地區,是陸地碳的集中輸入地。這一地區對研究全球碳循環有著重要的意義。在海岸和河口地區, 有機質主要有兩個來源, 陸源和海源。長江年輸沙量達 0.5×109t, 其中顆粒有機碳的年輸送量是12×106t, 約占世界河流對海洋顆粒有機碳年輸送量的1/15[1]。在全球氣候變化和人類活動雙重影響下, 目前長江入海沉積物呈減少趨勢, 而營養物質通量則持續上升[2]。長江對入海物質通量的響應有明顯的空間分異特征, 這對堆積速率和有機質埋藏格局造成了很大影響[3–4]。

關于長江口碳氮生物地球化學過程及有機質的來源等已有許多研究。 吳瑩等對長江口懸浮顆粒態有機質中 C、N穩定同位素的地球化學特征進行了研究, 發現穩定碳同位素值的季節變化趨勢與陸源輸入和現場浮游植物的組成和生長狀況有關[5]; 蔡德陵等采用穩定碳同位素法與C/N比值兩種方法對長江口區的顆粒有機物分別進行了判斷, 兩種方法結論一致[6]; 宋金明對東海沉積物的研究認為有機碳含量主要受控于粒度大小、適合細顆粒沉積的沉積動力環境以及海底物理化學條件等[7]。Millimanet al.[8]采用 C/N比值研究了冬季長江口區有機物的來源,將C/N比值大于12的劃分為陸源有機物, 小于8的劃分為海源有機物, 沉積物中有機質的 C/N比值大于5或8常被認為是受到兩種物源的影響。

以往的研究多是關于長江口及其近岸海域表層沉積物和懸浮顆粒物的研究, 而對底部沉積物的垂直分布特征及生物地球化學過程研究甚少, 底部沉積物是長江徑流輸送的陸源有機物的最終歸宿, 但在輸運過程中及沉降后的一段時期內, 一方面要經受波浪、潮流和洋流的動力分選作用, 另一方面還要經歷分解、礦化和生物作用[9], 且不斷和其他來源的有機物相混合。因此, 底部沉積物中的有機物必然有著不同分布特征和生物地球化學特性。本文研究長江口區的兩根柱狀樣沉積物的碳氮元素特征及粒度特征, 可以補足關于底部沉積物的相關信息,探討兩者對長江口底部沉積物中有機物來源的指示意義, 通過 C/N比值(本文中 C/N比均為 TOC/TN)和δ13C(有機碳同位素)值估算長江輸入的陸源有機物的貢獻, 以研究長江口區的有機物循環過程和有機質埋藏量, 有助于分析長江口及鄰近海域環境演化趨勢。

1 研究區概況

長江是中國第一大河, 全長 6300 km, 懸沙輸運量巨大, 以大通水文站為例, 多年(1923至 2004年間共 62年數據)平均徑流量為 9156×108m3,多年(1951至 2004年間共 53年數據)平均輸沙量為4.175×108t[10]。長江河口平面形態呈喇叭型(圖 1),進口徐六涇河寬5.17 km, 口門啟東嘴至南匯嘴擴展為90 km, 具有洲灘發育的多汊入海形態。長江口自徐六涇向下, 被崇明島分割為南支和北支, 南支在吳淞口以下由長興島和橫沙島分為南港和北港, 南港又被九段沙分為北槽和南槽, 形成三級分汊、四口入海的河勢格局[11]。長江河口發育了我國最大的沖積三角洲, 周圍又受到了蘇北沿岸流、浙閩沿岸流、潮汐和波浪的共同影響, 地理和水文條件十分復雜。

2 材料和方法

2.1 沉積物樣品

2009年4月在長江口進行柱狀樣的采集, 利用兩套重力采樣器在31個站位共采集62個柱狀樣(圖1), 每個站位各兩套柱狀樣, 選取其中一套用以各項指標測定。樣品采樣區域為長江口外 122°00′～122°50′E, 30°40′～31°50′N 的水域, 水深為 2～50 m。采樣站位分布如圖1, 對采集的柱狀樣以2 cm間隔分樣, 分好的樣品儲存于冰柜中冷凍, 之后用冷凍干燥機 (ALPHA-1-4 型, 德國Martin Christ公司生產)進行低溫凍干, 凍干好的樣品用研缽磨細攪勻,裝入樣品袋中以備分析。本文選用了 2根柱狀樣(CJ16、CJ19: 圖1中站位標記為灰色五角星)和全部柱樣的表層樣(表層 6 cm)進行詳細分析, CJ16柱柱長166 cm, 水深15 m, 位于水下三角洲上部, 離岸較遠; CJ19柱沉積柱長130 cm, 水深2 m, 位于口門淺灘, 離岸較近。選擇這兩根柱樣在空間位置上進行對比, 說明陸源物質對河口地區的影響。

圖1 研究區位置和樣品采集位置圖Fig.1 Location of the study area and the distribution of sedimentary cores

2.2 沉積物樣品測定

對樣品進行了粒度、總有機碳、總氮和有機碳同位素(δ13C)含量的測定。粒度數據利用英國Mastersizer2000型激光粒度儀對沉積物樣品進行分析; 樣品中總有機碳的含量是將總碳的含量減去無機碳的含量得出的。沉積物中總碳、總氮的測定由Thermo electron公司生產的FLASH EA 1112 Series CNS元素分析儀測得, 無機碳的測量通過碳庫侖儀測得, 以上實驗均在南京大學海岸與海島開發教育部重點實驗室完成。樣品中有機碳同位素含量在中國科學院南京地理與湖泊研究所湖泊與環境國家重點實驗室測定, 所用儀器為美國 Thermo Finnigan公司生產的Delta plus Advantage氣體同位素質譜儀。測定前需先用10%鹽酸除去樣品中無機碳。

3 結果與討論

3.1 TOC、TN、C/N比值和δ13C的垂向分布特征

長江口CJ16和CJ19沉積柱TOC、TN、C/N比值和δ13C隨深度的變化曲線如圖2所示。

CJ16和 CJ19柱的有機碳的垂向分布均表現得比較穩定, 隨深度變化較小。CJ16柱有機碳含量在0.19%和 1.17%之間, 平均含量在 0.55%左右, 維持在較為穩定的水平, 在表層和 22 cm處分別達到了1.02%和1.17%, 在68 cm和132 cm處達到最低值0.26%和 0.19%; CJ19柱有機碳含量在 0.19%和0.68%之間, 平均含量為0.40%左右, 比CJ16柱的有機碳含量低。兩根柱的 TN的垂向曲線變化也較穩定, 只有小幅度變化, TN的含量都比較少, 主要分布在0.01%～0.10%之間, CJ16柱的TN平均含量為0.08%, CJ19柱的TN平均含量為0.04%, CJ16柱的TN含量略高。CJ16柱TOC含量與TN含量的相關性為0.6542, CJ19柱的TOC含量與TN含量的相關性達到了0.8207, 兩者之間的相關性顯著, 由圖2上也可以看出兩者的垂直分布曲線變化趨勢較為一致。呂曉霞等[12]在長江口相近的4個站位中測得的TOC的平均含量相差不大, 均在 0.55%左右, 有 3個站位TN含量與TOC含量之間也呈現出顯著的正相關關系, 與本文的研究結果較一致。

長江口CJ16和CJ19柱的有機質C/N比值在垂向分布上總體變化波動不大。CJ16柱在22 cm和96 cm處分別達到了最大值17.83和最低值5.06, C/N比值平均為6; CJ19柱在86 cm處和16 cm處分別達到了最大值17.30和最低值5.53, C/N比值平均為10,從圖 2上可以看出, 總體上 CJ19柱的 C/N比值比CJ16柱高, 初步判斷 CJ19柱的陸源有機質比例比CJ16柱大, 這可能與CJ19柱較靠近陸地有關。

CJ16柱的δ13C 值變化范圍為?24.70‰～?22.86‰, 垂向分布變化不大, 在16 cm處和132 cm處分別達到最低值和最高值, 整個柱樣的δ13C值平均為?23.20‰; CJ19柱的δ13C 值變化范圍為?24.88‰～?22.37‰, 在12 cm處和130 cm處分別達到最高值和最低值, 整個柱樣的δ13C值平均為?24.00‰, 自36 cm向上, 沉積物的δ13C值明顯增大,說明有機質來源起了很大的變化。根據Pb-210年代測定結果, CJ19處近20年的沉積速率約為1.04 cm/a[13],本區互花米草的引種是在 20世紀 70年代, 所以柱樣上部很可能受到了來自互花米草有機碳的影響。因此, 我們初步推測這可能與南匯邊灘互花米草的引種有關, 因互花米草是一種C4植物, 它的δ13C值平均為?13‰, 其地下凈生產力很高, 絕大部分輸入潮灘[14], 故對靠近南匯邊灘 CJ19柱沉積物的δ13C值影響明顯, 而對遠離口門處在水下三角洲區域的CJ16柱的δ13C值幾乎看不出影響。

圖2 長江口CJ16和CJ19沉積柱TOC、TN、C/N比值以及δ13C隨深度的變化曲線Fig.2 Variation profiles of TOC, TN, C/N ratios and δ13C values in CJ16 and CJ19 of the Changjiang estuary

3.2 長江口表層沉積物TOC分布情況

TOC的含量范圍為 0.17%～1.16%, 平均值為0.52%。由圖3可以看出, 長江口表層沉積物中TOC的含量由陸向海存在由低到高再降低的變化趨勢,CJ16柱相對CJ19柱的TOC含量較高, 與這一趨勢相符, 并且在北漕和南漕及崇明島靠海方向形成了兩個TOC高值分布區, TOC含量為0.8%～1.2%之間。據王華新等[15]的研究, 長江口及其鄰近海域表層沉積物 TOC含量為 0.012%～1.589%,平均 0.524%, 與本文的測定結果相近。

3.3 沉積物粒度特征

CJ16、CJ19柱沉積物主要以粉砂和粘土為主,粉砂約占60%～70%, 粘土約為15%～25%, 砂含量較少, CJ16柱的平均粒徑在6Φ～8Φ的區間內擺動,CJ19柱相對前者較粗, 平均粒徑為 4.5Φ～6.5Φ,兩個柱的平均粒徑和粘土含量曲線呈現良好的正相關關系[13]。前人研究[16]發現長江口主要以粉砂為主,粘土次之,絕大多數樣品不含砂質, 僅長江口門處的懸浮物中含極少量的砂, 與本文結果較為一致。對兩根沉積柱進行相關性分析得出, CJ16柱的TOC、TN、C/N比值和δ13C值與中值粒徑、砂、粉砂和粘土之間不具有相關性, CJ19柱的C/N比值、δ13C值與粒度也一樣不具有相關性, 但由圖 4可以看出,CJ19柱 TOC與中值粒徑、粘土之間的相關系數分別為0.5686和0.6144, TN與其的相關系數也分別為0.6138和 0.6532, 均具有較好的相關性。據高建華等[17],長江口表層沉積物的 TOC與中值粒徑的相關性顯示, 兩者相關關系顯著。說明在沉積物中, 粒度對碳氮元素的含量雖然不是主要的控制因素, 但也具有一定的影響, 長江口復雜的沉積環境造就了長江口沉積物中碳氮元素特征也受到了不同因素的影響, 這種影響還需要進行更細致深入的研究。

圖3 長江口表層沉積物TOC分布Fig.3 Spatial distribution of the TOC in the Chanjiang Estuary

圖4 CJ19柱沉積物平均粒徑、粘土含量和TOC、TN含量的相關性分析Fig.4 Correlationship between mean, clay and TOC, TN in the core CJ19

3.4 沉積物有機質來源分析

在對有機質進行來源分析研究中, C/N比值和穩定碳同位素示蹤被認為是兩種判別有機質來源的行之有效的方法[18–21]。不同的有機質類型, 有不同的 C/N比值和碳同位素值。通常情況下, 海洋藻類的C/N比值為3～8, 而陸生植物的C/N比值較高,可達20或者更高[22]; Fontugneet al.[23]給出了典型的海洋有機碳同位素值為?19‰～?22‰,典型的陸源 C3植物有機碳同位素值為?26‰～?28‰[24], C4植物有機碳同位素平均值為?14‰[25]。

3.4.1 C /N比值定量研究不同來源有機質貢獻率

通過C/N比值和穩定碳同位素的方法來區分沉積物的有機質來源已經越來越多地被研究和應用,通過研究碳和氮元素之間的關系, 可獲取沉積物的物質來源信息[26]。不同的沉積環境和有機質類型,C/N 比值也不同[27]。作為世界第三大河, 長江每年向東海輸入了巨量的陸源物質, 對東海有機碳的生物地球化學特征的影響不可忽視, 長江口沉積物有機質來源主要有兩個方面: (1)來自海洋自生的藻類,(2)陸源輸入。在假定海洋藻類有機質中富含大量的蛋白質, 而纖維素的含量極低, 陸生高等植物富含纖維素而蛋白質含量較低的基礎上, 可以根據沉積物中有機質的 C/N比值來判定沉積物中有機質的來源[28]。長江口CJ16柱C/N比值在5～17之間變化, 平均分布在 6左右, 有機質來源表現為陸源和海源相混合, 但以海洋有機質來源為主; CJ19柱C/N比值沒有太大的波動, 沉積柱C/N比值在6～17之間變化, 平均在10左右, 有機質來源也表現為陸源和海源相混合, 但以陸源有機質來源為主, 這可能與CJ19柱位于南匯岸外淺灘, 來自陸源的有機質供應較多有關。CJ16柱遠離陸地, 可能因為藻類有機質所占比例比CJ19柱更高, 所以海相特征較為明顯。薛斌等[29]在長江口相近位置測得的C/N比值為8～25,沉積物中有機質同樣受到海源和陸源物質的共同影響, 且認為積物中有機質的 C/N比值與樣品站位的地理位置密切相關。

假設海洋自生有機質和陸源有機質的C/N比值分別為 5和 20(作為零級近似), 則上述參數存在如下關系[30–31]:

Cs為海洋自生有機質, Cl為陸源有機質, 在不考慮其他因素影響的基礎上, 運用上述公式對 CJ16柱和 CJ19柱兩個柱狀沉積物樣中海洋自生有機碳和陸源有機碳的含量進行計算,QC/N表示用 C/N比值方法估算的陸源有機碳的比例,QC/N=Cl/TOC, 結果如圖 5, 顯示在不同深度層次沉積物樣品中陸源有機碳占樣品中總有機碳的比例。從圖上看, CJ16柱較CJ19柱變化大,QC/N垂向分布趨勢由表層先降低再升高, 在22 m處達到最高值, 之后再緩慢下降,至96 m處降到最低再緩慢升高, 這與C/N比值的垂向分布相一致。整個柱樣的陸源有機碳占總有機碳的比例平均為 40%, 則海洋自生有機碳占總有機碳的比例平均為 60%, 顯示了以海洋自生來源略高的兩種物源混合類型。CJ19柱在86 m處和16 m處QC/N值分別達到了最大值 94.81%和最低值 12.87%,垂向分布趨于穩定, 與 C/N比值垂向分布特征也較一致, 陸源有機碳占總有機碳比例平均為 60%, 顯示了以陸源為主的兩種物源混合類型。

圖5 長江口CJ16和CJ19沉積柱陸源有機碳占總有機碳比例隨深度的變化曲線Fig.5 Contribution of terrestrial organic carbon in CJ16 and CJ19 cores from the Changjiang estuary

3.4.2δ13C值定量研究不同來源有機質貢獻率

在河口自然環境系統內, 不同來源的有機質中,其化學組成成分和穩定同位素組成特征會存在顯著差異。早在20世紀60年代, Parket al.就發現有機質中的碳穩定同位素δ13C的含量與其來源有關[32], 特別是陸源和海源的δ13C值差別很明顯, 即δ13C值具有反映有機質來源的能力, 因此有機碳同位素組成就常被用來作為海洋或河口環境中有機物來源的示蹤劑。Parket al.計算出產生于海洋的有機碳δ13C的統計值為?20‰, 來自陸地的有機碳的δ13C 的統計值為?27‰。

海岸地區有機質組成既來自藻類, 又來自陸生的C3和C4植物, 這使同位素來源信號可以變得非常復雜。因此, 在這些地區, 除了δ13C外, 還應該結合其他地球化學指標來提高區別有機質來源的分辨率[33]。陸源C3植物的δ13C含量為?22‰～?31‰,C4植物的為?10‰～?16‰, 同一地區的 C3植物的δ13C 值要比海洋浮游植物的約低 5‰～10‰[34]。Meyers對來自不同地區的不同有機物來源進行了研究[35], 將δ13C和C/N比值結合區分出了海洋藻類、湖泊藻類、陸生C3植物和陸生 C4植物這4種類型來源的有機質(圖6)。將長江口CJ16和CJ19柱樣的C/N比值和δ13C值數據投影在Meyers研究類型圖上,可以看出本區沉積物中含有的有機碳是陸源有機碳和海洋有機碳的混合, 顯示長江口海陸交互作用特征, 有機質主要由海洋藻類、C3植物和C4植物混合組成, 且反映出兩根沉積柱樣的C/N比值和δ13C值變化不大, 數據恒定在一個小區域范圍內, 且有較大的重合區。

圖6 利用C/N比值和δ13C值識別海洋藻類、湖泊藻類、陸生C3植物和C4植物產生的有機質(據Meyers研究類型[35])Fig.6 Elemental (C/N ratio) and isotopic (δ13C value) indicators of bulk organic matter produced by marine algae, lacustrine algae, C3 land plants and C4 land plants (from Meyers[35])

δ13C值判定海洋沉積物中有機質來源已經得到了廣泛的應用, 并得出了經驗公式。Wuet al.[36]根據有機碳的δ13C值來大致判斷有機碳的大致來源, 來自陸源的有機碳占有的比例和來自海洋自生的有機碳占有的比例, 并得出了經驗公式, 此法與二元模型類似:

式(4)中δ13C沉積物為沉積物中δ13C值, 取δ13C陸源為–27‰,δ13C海生為–20‰[32],Q陸源為沉積物中陸源有機碳的比例,Q海生為沉積物中海洋自生的有機碳的比例。運用上述公式對CJ16柱和CJ19柱兩個柱狀沉積物樣中陸源有機碳占總有機碳的比例進行計算,表示用δ13C值方法估算的陸源有機碳的比例,=Q陸源×100%, 結果示于圖7中, 顯示沉積物樣品中陸源有機碳占樣品中總有機碳的比例隨深度的變化曲線。

圖7 長江口CJ16和CJ19沉積柱陸源有機碳占總有機碳比例隨深度的變化曲線Fig.7 Contribution of terrestrial organic carbon with depth in cores CJ16 and CJ19 of the Changjiang estuary

CJ16柱中陸源有機碳比例較穩定, 在50%左右波動, 說明了陸源和海洋來源幾乎是各占一半的比例, 而用 C/N比值法得出的陸源有機碳來源比例平均值約為40%, 對比圖5和圖7, 可以看出CJ16柱用C/N比值法得出的陸源有機碳比例垂向分布曲線變化較劇烈。相較于 C/N比值,δ13C值更不易受沉積物粒度影響[18], 同時也不易受生物活動的影響[37],因此它更適合指示不同來源的有機質, C/N比值法判斷沉積物中有機質來源是根據生物體內碳氮含量在陸地和海洋生物體中的比值范圍不同而建立的,是經驗的總結, 準確性低于δ13C法[38]; CJ19柱值36 cm以下部分比較穩定, 在60%左右波動, 與用C/N比值法測得的結果較一致, 顯示CJ19柱有機質來源于陸源和海洋自生的混合來源, 而陸源的居多。36 cm以上δ13C值由于受到互花米草引種的影響, 關系式(4)中δ13C陸源仍取?27‰就不確切, 因此其估算結果不能反映實際情況。

4 結 論

(1)長江口CJ16柱和CJ19柱的有機碳、總氮垂向變化幅度都不大, CJ16柱有機碳含量在 0.19%和1.17%之間變化, 平均在0.55%左右, 比CJ19柱有機碳含量略高, CJ19柱有機碳含量在0.19%和0.68%之間; CJ16柱和CJ19柱的總氮含量均比較小, 且變化幅度小, TOC含量和TN含量間有著良好的相關性,與前人的研究結果較一致; 兩根柱C/N比值在5～17之間, CJ16柱總體上比CJ19低; CJ16柱的δ13C值變化范圍為?24.70‰ ～ ?22.86‰, 總體穩定, CJ19 柱的δ13C值變化范圍為?24.88‰ ～ ?22.37‰, 36 cm深度以下δ13C值較穩定, 比 CJ16柱輕, 但在 36 cm以上部分δ13C值明顯變重, 認為與互花米草的引種有關。

(2)長江口表層沉積物TOC含量范圍為0.17%～1.16%, 平均值為0.52%, 與前人研究結果相近。

(3)對CJ16、CJ19柱沉積物的粒度分析顯示, 兩根柱主要以粉砂和粘土為主, 粉砂約占 60%～70%,粘土約為 15% ～ 25%, 砂含量較少, 與前人對長江口粒度的研究結果相符。沉積柱的C/N比值和δ13C值與粒度之間不具有相關性, 但CJ19柱的TOC、TN含量與粒度之間具有較好的相關性。

(4)用C/N比值法和δ13C值估算出處于水下三角洲上部的 CJ16柱陸源有機碳占總有機碳的比例分別約為40%和50%, 而口門淺灘處CJ19柱陸源有機碳占總有機碳比例均約為 60%。說明更多的陸源有機質在長江口門處就沉積下來, 離口門越遠, 沉積物中陸源有機質的比例逐漸減少。相較于C/N比值,δ13C值法更不易受粒度、生物活動等的影響, 故用δ13C值估算的結果更為可信。

南京大學海岸與海島開發教育部重點實驗室謝文靜等參與了樣品的采集工作; 趙寧、趙欽等在實驗分析中提供了幫助; 寫作過程中得到劉興健和黎剛等人的幫助, 在此一并表示感謝。

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