鈉氣溶膠粒子尺寸分布參數(shù)的數(shù)學(xué)模型研究

孫大杰，張東輝，任麗霞

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京102413）

在快中子增殖堆的安全分析領(lǐng)域，對(duì)由冷卻劑泄漏引起鈉火導(dǎo)致的氣溶膠的釋放的研究是一個(gè)重要的環(huán)節(jié)。在對(duì)鈉氣溶膠的行為研究中，對(duì)其粒子尺寸分布、濃度的研究無(wú)疑是最基礎(chǔ)的內(nèi)容，而目前國(guó)內(nèi)相關(guān)的文獻(xiàn)很少。

在大氣氣溶膠研究領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用的是負(fù)冪指數(shù)分布、Gamma分布和對(duì)數(shù)正態(tài)分布這三種典型的數(shù)學(xué)模型。而經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，無(wú)論是池式鈉火還是霧狀鈉火，其釋放的鈉氣溶膠粒子尺寸分布均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布。本文即以對(duì)數(shù)正態(tài)分布的數(shù)學(xué)模型為出發(fā)點(diǎn)，對(duì)鈉氣溶膠尺寸分布的某些特性予以探究。本文的工作有利于對(duì)鈉氣溶膠可能攜帶的放射性對(duì)人員及周圍環(huán)境影響進(jìn)行深入研究。

1 理論推導(dǎo)

我們知道，鈉燃燒時(shí)會(huì)釋放出鈉氣溶膠，經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鈉氣溶膠粒子尺寸分布成對(duì)數(shù)正態(tài)分布（Lognormal Distribution）[1］，其概率密度函數(shù)為：

其中，為氣溶膠粒子的半徑，是氣溶膠粒子數(shù)量中值半徑，是氣溶膠粒子尺寸標(biāo)準(zhǔn)偏差，其物理意義后面再予以討論。顯然，

如果我們把lnr看作一個(gè)新的變量，則該變量服從正態(tài)分布（Normal Distribution）。

在描述鈉氣溶膠粒子的分布特殊參數(shù)時(shí)，我們要經(jīng)常用到幾個(gè)定義的名詞：

MMD：Mass Median Diameter of aerosol particle，氣溶膠粒子質(zhì)量中值直徑，它的含義為：直徑超過(guò)該值的所有粒子的質(zhì)量和占?xì)馊苣z總質(zhì)量的50%，直徑低于該值的粒子總質(zhì)量也占?xì)馊苣z總質(zhì)量的50%。用公式表達(dá)即為：

其中，ρ為氣溶膠粒子的材料密度。

CMD：Count Median Diameter of aerosol particle氣溶膠粒子數(shù)量中值直徑，它的含義為：直徑大于該值的粒子數(shù)目占?xì)馊苣z粒子總數(shù)目的50%，直徑小于該值的粒子數(shù)目占?xì)馊苣z粒子總數(shù)目的50%。用公式表達(dá)即為：

在圖1中，分布曲線與交點(diǎn)對(duì)應(yīng)的橫坐標(biāo)316即為CMD值，從后面的證明我們知道，該值也等于2rg（t）。

圖1 rg（t）＝1.0μmσg（t）＝1.6時(shí)的氣溶膠粒子累積分布圖Fig.1 The cumulative grain－size distribution curve of sodium aerosol when rg（t）＝1.0μmσg（t）＝1.6

SMD：Surface Median Diameter of aerosol particle，即氣溶膠粒子表面積中值直徑，它的含義為：直徑大于該值的所有粒子的表面積之和占所有氣溶膠粒子表面積之和的50%，直徑小于該值的所有粒子的表面積之和占所有氣溶膠粒子表面積之和的50%。用公式表達(dá)為：

下面，我們利用其定義，求解MMD、CMD、SMD的各自解析形式，為了便于在概念上進(jìn)行理解，我們先求解CMD。

由前面的公式（4）知，CMD滿足：

令x＝lnr代入，作變形得：

（7）式中被積函數(shù)為對(duì)稱函數(shù)，顯然，ln（CMD／2）＝lnrg（）t，即

對(duì)于MMD，由（3）式之定義得：

同理，由于被積函數(shù)的對(duì)稱性，我們可得ln（MMD／2）＝lnrg（t）＋3ln2σg（t），即：

同樣，由于公式（5）我們可得：）

由式（8）、式（10）、式（11）可得，三者之間的關(guān)系為：

下面，我們來(lái)說(shuō)明鈉氣溶膠粒子標(biāo)準(zhǔn)偏差σg（t）的物理意義。在圖1中的分布曲線在CMD附近近似為一條直線，在實(shí)驗(yàn)測(cè)量中，我們得到的分布曲線也近似為一條直線。

其中，N（t）是單位氣體空間氣溶膠粒子的數(shù)量密度，將（1）式代入（14）式中，可得出C（t）的解析形式：

不難證明，（13）式中進(jìn)一步展開(kāi)，其二階展開(kāi)項(xiàng)為0，因此該曲線中近似直線的部分，線性度非常好，因此，即為該直線的斜率，可以看出，σg（t）越大，直線的斜率越小，粒子的尺寸越分散；σg（t）越小，直線的斜率越大，粒子的尺寸分布越集中。因此，σg（t）物理意義表示氣溶膠粒子尺寸分散的程度。在不少文獻(xiàn)中，σg（t）被稱為幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差（Geometric Standard Deviation，GSD）[2］，不 難 證 明，GSD＝ （d84／d50）＝ （d50／d16），其中，d84表示，直徑小于該直徑值的粒子數(shù)目份額為84%，d50、d16意義類似。

實(shí)際測(cè)量表明，在鈉燃燒產(chǎn)生的氣溶膠的濃度約為克每立方米的量級(jí)時(shí)，MMD約為4～9μm，偏差σ＝1.4～2.1μm[3］。

在氣溶膠傳輸過(guò)程中，凝集和沉降是氣溶膠尺寸分布發(fā)生變化的主要機(jī)理。布朗運(yùn)動(dòng)、兩微粒的速度不同、湍流的影響，是造成氣溶膠凝集的主要原因[4］。Gelbard and Seinfeld對(duì)凝集的過(guò)程有詳細(xì)的模型描述[5］。氣溶膠的凝集和沉降可能會(huì)導(dǎo)致其尺寸分布隨時(shí)間的變化，因此，rg（t）、σg（t）都是時(shí)間t的函數(shù)，不過(guò)，為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)，實(shí)際處理時(shí)，我們假設(shè)其分布曲線形狀不隨時(shí)間而變化，即rg（t）、σg（t）不隨時(shí)間變化。

此外，氣溶膠粒子的尺寸還會(huì)受到空氣相對(duì)濕度的影響，空氣相對(duì)濕度增加時(shí)，分布曲線會(huì)向右方平移，平均半徑增大。Hajime YAMAMOTO、Yoshihiko SATO的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)空氣相對(duì)濕度從0%增加到70%時(shí)，數(shù)目中值直徑CMD從1.2μm增加到2.7μm，但是其標(biāo)準(zhǔn)偏差則基本保持在1.6左右不變[6］。

設(shè)單位氣體空間的氣溶膠質(zhì)量密度C（t）為：

由式（10）、式（15）聯(lián)立消去rg（t）可得，兩者結(jié)果很相似。

Susumu KITANI，Hiroshi MATSUI等的通過(guò)實(shí)驗(yàn)擬合出的結(jié)果：

可以看出，公式（19）與公式（20）基本相一致。兩曲線的對(duì)比如圖2所示。

2 和實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比

Na2O、Na2O2和NaOH純凈物的密度分別為2.77g／cm3、2.805g／cm3、2.15g／cm3，但實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)當(dāng)以氣溶膠形式存在時(shí)，粒子的物質(zhì)密度明顯要比上述的密度小很多[3］。同時(shí)，粒子的物質(zhì)密度與粒子的半徑也有一定關(guān)系。因此，（17）式中，密度ρ嚴(yán)格來(lái)說(shuō)只是個(gè)有效近似值。先前描述氣溶膠在地面上的沉降系數(shù)時(shí)，用到密度與半徑的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式為[7－9］：

圖2 MMD與C0的關(guān)系曲線理論與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比Fig.2 The contrast of the theoretical curve of relationship between MMD and C0to experimental result

圖2中，紅色直線表示公式（19）；黑色直線為周圍實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)的擬合，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)自參考文獻(xiàn)[10］。

3 結(jié)論

為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)，我們作了如下處理：（a）公式（16）中用一等效的ρ來(lái)代替；（b）σg（t）、C（t）、N（t）均取t＝0的初始時(shí)刻值σg（0）、C0、N（0）。根據(jù)實(shí)驗(yàn)，密度的有效值ρ＝1g／cm3＝10－9mg／μm3。

將ρ＝10－9mg／μm3，σg（0）＝1.6，N（0）＝1012m－3代入（16）式中得

注意，（19）式中，C0的單位已經(jīng)轉(zhuǎn)換成mg／m3，MMD的單位已經(jīng)轉(zhuǎn)換成μm。

將我們由理論推導(dǎo)出的公式（19）與經(jīng)驗(yàn)公式（18）可以發(fā)現(xiàn)，兩公式中C的指數(shù)項(xiàng)接近，此外，量綱也基本一致。注意到公式（18）中，r與ρ都是為了計(jì)算氣溶膠在地面的沉降系數(shù)而定義的，由于用處的不同，導(dǎo)致其與公式（19）中用到的ρ意義并不一樣。公式（18）中r隨C0.3成正比，與公式（19）中的 CMD隨成正比，

這里，r的單位是μm，C的單位是g／m3，ρ的單位是g／cm3。V.D.Kizin，I.G.kobzar and Yu.V.Chechetkin通過(guò)實(shí)驗(yàn)給出更為可信的結(jié)果[1］：

本文從對(duì)數(shù)正態(tài)分布的概率密度函數(shù)出發(fā)，依據(jù)氣溶膠各特征參數(shù)最原始的定義，推導(dǎo)出了各特征參數(shù)的解析形式，闡明了其物理意義。進(jìn)一步結(jié)合鈉氣溶膠相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)論，部分參數(shù)取經(jīng)驗(yàn)值后，給出了鈉氣溶膠質(zhì)量中值直徑MMD與氣溶膠質(zhì)量密度C的關(guān)系式：MMD＝0.172 81C1／30，該理論值與實(shí)驗(yàn)值基本符合。

[1]Seiji KAWAHARA.Description of Aerosol Release Associated with Sodium Burning [J］.Journal of NUCLEAR SCIENCE and TECHNOLOGY，1977，14（5）：343－350.

[2]向曉東.氣溶膠科學(xué)技術(shù)基礎(chǔ)[M］.北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2012.

[3]Kizin V D，Kobzar I G，Chechetkin Y V.Aerosol Behavior for Sodium Burning in an Industrial Building[J］.Atomnaya Energiya，1975，39（2）：115－116.

[4]Akira YAMAGUCHI， Yuji TAJIMA . Response Surface Modeling of Aerosol Release Fraction in Sodium Pool Combustion[J］.Journal of Nuclear Science and Technology，2003，40（10）：862－870.

[5]Gelbard F，Seinfeld J H.Simulation of Multicomponent Aerosol Dynamics[J］.J.Colloid Interface Sci，1980，78（2）.

[6]Hajime Y，Yoshihiko S.Determination of Sodium Aerosol Depletion Rate in Circular Conduits[J］.Journal of Nuclear Science and Technology，1985，22（11）.

[7]Koontz R，Nelson C，Baurmach L.in：Proc.IAEA Symposium－Treatment of Airborne Radioactive Wastes[C］.Vienna（1968），SM－100／19.

[8]Koontz R.Transaction of the American Nuclear Society[M］.1967.

[9]Koontz R，et al.Transaction of the American Nuclear Society[M］.1969.

[10]Susumu KITANI，Hiroshi MATSUI，Seiichiro UNO.Behavior of Sodium Oxide Aerosol in a Closed Chamber [J］.Journal of Nuclear Science and Technology，1973，10（9）：566－573.