溫度和應變速率對水合物沉積物強度影響試驗研究*

李洋輝 宋永臣 劉衛國 于 鋒

(“海洋能源利用與節能”教育部重點實驗·大連理工大學室)

0 前言

天然氣水合物作為一種極具潛質的清潔能源，具有儲量大、能量密度高、分布廣等特點，其安全開采已成為石油天然氣工業新的研究熱點[1，2]。從凍土或海底含天然氣水合物沉積層中采收天然氣會使沉積層強度降低，增加地層的不穩定性，可能引起地質塌陷，海底滑坡等災害。溢出的甲烷氣體具有很強的溫室效應，是全球氣候變暖的潛在影響因素[3-5]。在勘探與開采過程中，鉆井作業會擾動含水合物沉積層的地質結構，這可能導致水合物的分解并削弱沉積層的地質力學強度，造成鉆探設備、海底管道等基礎設施的破壞及生命財產損失。研究含水合物沉積層的機械力學強度對天然氣水合物的安全開采具有重要意義。

目前有關水合物沉積物力學性質的研究很少有報道。Parameswaran等[5]和Cameron等[7]用四氫呋喃水合物代替天然氣水合物研究了應變速率對沉積物機械強度的影響。Winters等[8,9]通過聲波測量、三軸壓縮試驗得到水合物沉積物原狀試樣和實驗室人工試樣的應力-應變曲線和強度等的初步認識。Hyodo等[10]和Vanoudheusden等[3]分別對天然氣水合物砂樣和非飽和海洋沉積土進行了一系列的室內三軸壓縮試驗，分析了水合物沉積物的力學性質與飽和度、溫度、圍壓、孔隙壓力的關系。但由于之前的研究一般采用砂土作為水合物沉積物骨架，與凍土區域或海底含水合物沉積物的粒徑分布及成份組成有很大不同。且四氫呋喃水合物與天然氣水合物相平衡條件差異較大，不適合用來研究溫度對其力學性質的影響。為了更好的模擬含水合物沉積層，評估地層的穩定性，本文采用與天然含水合物沉積物參數更接近的高嶺土和天然氣水合物混合制備試樣。通過在實驗室人工合成天然氣水合物巖芯來模擬含水合物沉積層進行三軸壓縮試驗，分析了溫度、應變速率對沉積物強度的影響。

1 實驗設備及實驗方法

試驗采用TAW-60低溫高壓三軸試驗機(圖1)。本試驗機能夠模擬水合物沉積層原位的壓力和溫度環境。溫度控制范圍-20℃～25℃，最大圍壓30MPa，最大軸向載荷60KN，試樣尺寸Φ50×100mm。壓縮實驗過程中的圍壓維持和軸向載荷由兩個擴展數字控制器(EDC，德國DOLI公司)分別自動控制。恒溫槽通過熱交換器控制液壓油的溫度，進而調節試樣溫度。通過在壓力室內布置熱電偶(精度±0.5℃)和壓力傳感器(精度0.1MPa)分別測量和反饋試驗過程中的試樣溫度和壓力參數。

原狀水合物沉積物巖芯獲取難度較大、成本高，而實驗室人工合成水合物沉積物試樣具有參數可控性、成本低[11]。研究表明合成樣和原狀樣力學特性的不同主要是由于初始孔隙比和顆粒級配的不同造成的[12]，所以只要控制合成樣的初始孔隙比和顆粒級配，可以得到與原狀樣接近的實驗結果。我國青藏高原凍土區沉積層成分主要為粘土，粒徑較小，且顆粒級配良好[13,14]。本實驗采用烘干后的高嶺土模擬凍土區含水合物沉積層骨架。所選高嶺土與目標沉積物具有相似的粒徑分布及級配，且在一定壓力下成型可以得到與目標沉積物接近的初始孔隙比。將冰粉和純甲烷氣體在高壓反應釜內混合，控制溫度、壓力條件(-5℃, 13MPa)，維持足夠長的時間，生成天然氣水合物。然后將其與高嶺土按一定比例混合，在壓力成型裝置中壓縮成圓柱試樣(直徑為50mm，高度為100mm)，控制溫度-10℃，軸向載荷10MPa。本實驗沉積物試樣水合物飽和度為30%，為水合物礦藏飽和度的平均值。采用高嶺土體積比為40%，試樣密度1.63g/cm3,干密度1.03g/cm3。在試樣表面套厚度為0.5mm的橡皮膜，用以隔絕孔隙壓力和圍壓。剪切試驗開始前，試樣固結2h，使試樣內部溫度分布均勻。試驗采用UU剪切，根據SL 237-017-1999土工試驗規程，選取試驗參數(表1)。

圖1 TAW-60低溫高壓三軸試驗機

表1 天然氣水合物三軸壓縮試驗參數選取

2 結果和討論

三軸壓縮試驗過程中，水合物沉積物試樣都表現出明顯的塑性變形現象，圓柱試樣中部凸起呈鼓狀，沒有出現斷面現象(破壞面)。本文主要分析溫度和應變速率對沉積物試樣力學性質的影響。

2.1 溫度對天然氣水合物沉積物力學性質的影響

天然氣水合物在自然界處于亞穩定狀態，對溫度變化比較敏感。在一定壓力下，溫度的變化不僅能決定天然氣水合物的生成與分解，還能改變沉積物的膠結狀態、含水量、孔隙結構等，從而改變其力學性質。

從沉積物試樣在圍壓5MPa，不同溫度條件下的應力應變曲線(圖2)。可以看到偏應力隨著軸向應變的增大而增大，并逐漸趨于穩定，期間并未出現明顯峰值。在壓縮試驗初期，不同溫度條件下的應力應變曲線基本重合，說明試樣在小應變階段的變形特性受溫度影響不大。在壓縮試驗的末段，試樣有明顯的硬化現象。此外，溫度對試樣的破壞強度有顯著的影響，溫度越低，試樣強度越大。

圖2 不同溫度條件下水合物沉積物試樣應力應變曲線

最大偏應力定義為軸向應變到達15%之前偏應力的峰值，從試樣最大偏應力隨溫度發生變化的關系曲線(圖3)，可以看到最大偏應力隨著溫度的降低而增大，在一定溫度范圍內可用線性表示。隨著溫度的進一步降低，最大偏應力的增加趨勢有所減小，在溫度足夠低時，將趨于定值。Hyodo[10]等利用粒徑較大的豐浦砂模擬含水合物沉積層，研究了5℃、-10℃、-30℃條件下的破壞強度，得到了類似的實驗結果。在0℃以下時，含水合物沉積層強度隨著溫度的降低線性增加，且在實驗過程中，試樣應力應變曲線未出現明顯峰值。本文通過增加實驗組，進一步分析了溫度對沉積層破壞強度及變形特性的影響。

剛度是材料抵抗變形的能力，一般可用初始彈性模量E0表示材料的剛度。但是由于E0比較難測定，且受實驗誤差的影響較大，試樣在變形過程中的切線模量也不是定值，因此一般用割線模量E50作為試樣的平均剛度。從溫度與沉積物割線模量的關系曲線(圖4)，可以看到割線模量隨著溫度的降低線性增大。

大量的實驗研究結果顯示，凍土中的液態水在凍結過程中并沒有全部轉化為固態冰，始終保持一定數量的未凍水[15]。且由于壓融現象的存在，在高壓下固結時，顆粒間的冰粒會出現部分融化，導致冰點以下仍可能存在液態水。這種現象同樣在水合物沉積物試樣中存在。研究表明未凍水含量與負溫絕對值呈冪函數關系，未凍水含量隨著溫度的降低而減小。當溫度低于-15℃時，未凍水含量隨溫度的減小速率減慢，并逐漸趨于定值[16]。液態水在顆粒間能起到潤滑的作用，降低剪切過程中的摩擦阻力，進而使沉積物試樣強度降低。固態冰能夠增加顆粒間的膠結作用力，且固態冰作為試樣骨架能夠承受外部載荷，固態冰的存在，能夠增加試樣強度。溫度對水合物沉積物強度的影響主要是由于溫度變化改變了試樣中的未凍水含量及固態冰含量。當溫度降低時，含水量降低，降低了水在土顆粒間的潤滑作用，增加了摩擦阻力。同時，含水量的減少增加了冰與土顆粒的膠結面積，增加了試樣顆粒與冰粒間的膠結作用力。且冰的結構也隨著溫度的降低向更緊密堅硬的有序結構發展，增大了試樣抵抗變形的能力。正是由于未凍水含量與溫度的冪函數關系，造成了圖4曲線斜率隨著溫度的降低而逐漸減小的現象，在-15℃時斜率變化尤其明顯。

圖3 溫度對水合物沉積物強度的影響

圖4 溫度對水合物沉積物割線模量的影響

剛度受顆粒間相互作用、顆粒接觸面積以及摩擦阻力的影響。溫度的降低增加了土顆粒、冰、水合物之間的膠結作用力，增加了顆粒間的膠結面積以及摩擦阻力，因此割線模量E50隨著溫度的降低而增大。

2.2 應變速率對天然氣水合物沉積物力學性質的影響

應變速率會影響材料的屈服強度和失效模式(圖5、圖6)，試樣的強度隨應變速率的增加有較明顯的增加趨勢，而在軸向應變達到0.5%之前，試樣的應力應變曲線幾乎重合。另外，應變速率可明顯的改變材料的塑性性能。當應變速率為1.0%/min和0.5%/min時，偏應力隨著應變的增大而增大，期間沒有峰值出現，呈現明顯的硬化趨勢。當應變速率為0.1%/min時，偏應力隨著應變先增大后減小，并逐漸趨于定值，表現出軟化現象。這種現象與Baker[17]、馬巍等[18]在冰和凍土方面的實驗研究結果一致。Parameswaran等[6]和Cameron等[7]用四氫呋喃水合物代替天然氣水合物研究應變速率對沉積物破壞強度的影響，也得到類似的實驗結果。但是含四氫呋喃水合物沉積物的應力應變曲線呈現明顯的峰值，存在軟化和屈服現象，這可能是四氫呋喃水合物和天然氣水合物自身物理性質的不同造成的。

圖5 應變速率對合物沉積物應力應變曲線的影響

圖6 應變速率對水合物沉積物強度的影響

Grady[19]基于巖石動態力學特性的實驗研究，認為材料內部存在的裂紋擴展和聚合是材料破壞的主要原因。應變速率較低時，只有那些能在低應力水平下被激活的裂紋發生擴展，這些裂紋的擴展和聚合使得材料在應力水平達到能使其他裂紋擴展之前已經發生破壞，因此材料具有較低的強度。而在高應變速率下，在低應力水平下被激活的裂紋聚合之前，應力已經達到一個較高的水平，這時需要更多的裂紋參與擴展，消耗外力功，從而導致材料強度的增加。

3 結論

(1)溫度對水合物沉積物試樣的破壞強度有顯著影響，溫度越低，試樣強度越大，在一定溫度范圍內可用線性表示。隨著溫度的進一步降低，破壞強度的增加趨勢有所減小，在溫度足夠低時，將趨于定值。

(2)水合物沉積物試樣的破壞強度隨著應變速率的增大而增大。另外，應變速率可明顯的改變材料的塑性性能。當應變速率為0.5%/min和1.0%/min時，試樣的應力應變曲線有明顯的硬化現象，而當應變速率為0.1%/min時，存在軟化現象。

(3)割線模量E50隨著溫度的降低線性增加。

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