天氣條件及氣團來源對青島春季大氣顆粒物數濃度譜分布的影響

李瑞芃,石金輝,2*,張代洲 (中國海洋大學環境科學與工程學院,山東 青島 26600；2.中國海洋大學海洋環境與生態教育部重點實驗室,山東 青島 26600；.日本熊本縣立大學環境共生學部,日本 熊本 862-8502)

青島地處山東半島南部,瀕臨黃海,位于東亞沙塵向東部海域輸送的通道上[1],常年以大氣顆粒物為主要大氣污染物[2].在春季沙塵多發季節,青島大氣顆粒物受內陸傳輸而來的沙塵粒子影響顯著.在 2002年春季的一次沙塵過程中,粒徑為2.0～7.0μm 的大氣顆粒物的質量濃度較沙塵發生前增加了30倍,粒徑為2.1～3.3μm的顆粒物質量濃度由沙塵發生前的0.01mg/m3增至0.13mg/m3[3].受沙塵天氣的影響,2001～2002年的3、4月份,青島大氣中＞2.1μm 顆粒物的質量濃度分別為總懸浮顆粒物濃度的80%和62%[4].每年由青島入黃海的顆粒物干沉降通量為51.3g/(m2×a),春季每天顆粒物的干沉降通量為0.20g/(m2×d)[5].

目前,大部分研究以PM10及PM2.5質量濃度來描述大氣顆粒物特征及分布情況,事實上顆粒物尤其是細粒子數濃度同人類健康的關系更為密切[6],且研究大氣顆粒物數濃度分布、數譜變化等也有助于進一步了解大氣顆粒物的性質及其環境效應[7].大氣顆粒物數濃度的粒徑分布一般呈連續多峰分布,是決定氣溶膠光學特性以及云凝結核數量的重要參數[8].迄今為止世界很多地區已開展了大氣顆粒物數濃度譜的研究[9-16].在青島開展的大氣氣溶膠研究多圍繞氣溶膠的化學組成、不同化學組分的來源、變化特征及影響因素等內容展開[17-24],對大氣顆粒物的數濃度譜分布特征,以及天氣條件、氣團來源等對其影響的研究相對較少.本文利用2010年3～5月在青島近郊采集的大氣顆粒物數濃度數據,探討了青島春季大氣顆粒物數濃度的粒徑分布,分析了不同天氣條件下數濃度譜的變化特征,并結合采樣同期氣團的后向軌跡,研究了氣團來源對青島大氣顆粒物的數濃度及數譜分布的影響.

1 觀測方法

1.1 數據采集

觀測地點位于青島近郊中國海洋大學嶗山校區內(120.49°E,36.16°N),僅臨松嶺路一條交通干道,人為活動干擾較小.觀測儀器為HHPC-6型激光粒子計數器(美國 ARTI),共分為0.3,0.5,0.7,1.0,2.0,5.0μm 6 個粒徑通道,流速為2.83L/min.觀測時間為2010年春季(3月9日～5月17日).粒子計數器安放于環境科學與工程學院辦公樓的五樓平臺上,每h測定1次數濃度.同時收集觀測期間青島地區實時的氣象資料.

1.2 數據處理

由中國氣象局MICAPS天氣圖資料可知,觀測期間青島共出現沙塵天氣9次,降雨11次,霧9次,霾3次.為分析這些特殊天氣發生前、發生時及發生后氣溶膠數濃度的變化,分別統計了這 3個時段的平均數濃度.特殊天氣發生時的數濃度為該時段采集的數濃度平均值,特殊天氣發生前、后的數濃度:對沙塵天氣統計其發生前后各12h內的平均值;對降雨統計其發生前后各2h內的平均值;對霧、霾天氣統計其發生前后各6h內的平均值.

2 結果與討論

2.1 青島近郊顆粒物數濃度譜的分布特征

2010年春季青島近郊大氣顆粒物的數濃度為28～510個/cm3,平均為211個/cm3(表1).不同粒徑的顆粒物中,以0.3～0.5μm 顆粒物的數濃度最高,平均為176個/cm-3,約為總顆粒物數濃度的84%,＞5μm顆粒物的數濃度最低,僅為0.1個/cm3,約為總顆粒物數濃度的0.05%.顆粒物數濃度隨粒徑增大,基本呈現指數遞減的變化趨勢.0.7～1.0μm、1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 這 3 個粒徑段的顆粒物數濃度數量級相同,變化因子(最大值/平均值)約為10～30,但＞5.0μm 粗顆粒物數濃度的變化因子較大,約為110.同其他地區相比(表2),春季青島大氣顆粒物的數濃度相對較低.

表1 2010年春季青島大氣顆粒物數濃度觀測數據統計結果(個/cm3)Table 1 Statistic results of particles number concentrations monitored in Qingdao during the spring of 2010 (個/cm3)

2.2 不同天氣條件對顆粒物數濃度譜分布的影響

2.2.1 沙塵天氣的影響 沙塵天氣發生前后青島大氣顆粒物數濃度的變化顯示(圖1):沙塵發生前,＜1.0μm 細粒子數濃度逐漸開始上升;沙塵發生時,＞1.0μm 顆粒物數濃度迅速上升,而＜1.0μm細粒子數濃度開始下降;之后隨著沙塵天氣的減弱,粗粒子濃度值也逐漸降低,直到沙塵結束.沙塵過后,各粒徑段顆粒物數濃度較之沙塵前均有不同程度的降低,其中＜1.0μm細粒子數濃度值降低較多,粗粒子數濃度降低較少,＞5.0μm 粗粒子數濃度值沙塵前后變化不大.綜合分析2010年春季青島 9次沙塵過程,發現同沙塵發生前相比,沙塵過程中0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm粒徑段顆粒物數濃度分別降低23%、45%和20%,而1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 以及＞5.0μm 的粗顆粒物濃度分別升高了1倍、4倍和10倍(圖2).

表2 青島與國內其他城市不同粒徑段氣溶膠數濃度對比(個/cm3)Table2 Comparison of the particle number concentrations in Beijing, Jinan, Shanghai, Nanjing, Shijiazhuang and Qingdao (個/cm3)

圖1 2010年3月12日沙塵天氣過程中顆粒物數濃度的變化Fig.1 Variations of particle number concentrations during dust event on March 12th, 2010

沙塵發生前,細粒子濃度升高可能是由于氣象因素的影響,如氣壓較低、大氣穩定等,污染物不易擴散而導致的.也有研究指出,沙塵發生前期細粒子濃度升高,除局地污染源的貢獻外,還包括沙塵傳輸過程中區域污染源的貢獻[29].根據氣象監測資料,2010年春季我國沙塵天氣頻發,受其影響青島大氣粗顆粒物數濃度較之沙塵發生前顯著升高.沙塵發生時粗粒子濃度升高除來自沙塵粒子和大風引起的局地揚塵的貢獻外,還可能是由于大氣顆粒物通過聚集或凝結等途徑改變其粒徑的緣故.沙塵發生時＜1.0μm 細粒子濃度降低,一方面可能是沙塵發生時顆粒物主要以粗粒子為主,另一方面則可能是由于粗糙的沙塵粒子提供了較大的表面積,能夠吸附氣體前體物發生非均相反應生成的二次細粒子[30].Kim 等[31]的研究指出,在沙塵天氣期間,大氣粗顆粒物數濃度升高了 10～16倍,且隨著粗粒子增多,對細粒子的吸附作用也更明顯,細粒子濃度相應降低.在沙塵過后,粗、細顆粒物經過一系列吸附、轉化、沉降等過程,其數濃度較沙塵前都有所下降[32].

2.2.2 降雨對顆粒物的清除作用 降雨對大氣顆粒物有一定的清除作用(圖3).同降雨前相比,降雨時 0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm、1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 以及＞5.0μm 顆粒物數濃度平均值分別降低了28%、46%、48%、58%、72%、87%,降雨后0.3～0.5μm、2.0～5.0μm、＞5.0μm 粒徑段顆粒物數濃度平均值分別降低了 8%、32%和39%,顆粒物的粒徑越大清除作用越明顯,但降雨對粗細粒子的清除機制不同,粒徑為0.5～1.0μm的細顆粒是由于其布朗運動和雨滴的相互碰撞而清除,而粗粒子的清除則是由于慣性沉降到雨滴表面而被清除[33].降雨后大氣顆粒物、尤其是細粒子數濃度又很快回升,且在降雨持續時間相近的情況下,降雨量相對較小時,顆粒物數濃度回升幅度大,回升速度快.

圖2 沙塵天氣發生前/中/后顆粒物數濃度的粒徑分布Fig.2 Size distributions of particle number concentrations before/in/after dust events

圖3 降雨前/中/后顆粒物數濃度的粒徑分布Fig.3 Size distributions of particle number concentrations before/in/after wet deposition

2.2.3 霧、霾天氣的影響 觀測期間,青島出現了 9次霧天氣(RH＞80%).與霧發生前相比,霧天時細顆粒物數濃度明顯升高,其中0.3～0.5μm 的顆粒物數濃度平均升高 41%左右,0.5～0.7μm 和0.7～1.0μm 的顆粒物數濃度分別升高 138%和175%(圖4).霧天結束后,細粒子數濃度較霧發生前平均下降33%～37%,粗粒子數濃度下降約22%.霾發生時同樣表現為細粒子數濃度顯著升高,其中0.3～0.5μm 顆粒物數濃度平均較霾發生前升高34%,0.5～0.7μm和0.7～1.0μm的顆粒物數濃度平均分別升高了75%和65%(圖5).霾過后細粒子數濃度較霾發生前平均下降 10%～21%,粗粒子數濃度在霾發生前后變化不明顯.總體而言,霧和霾天氣發生時＜1.0μm細粒子數濃度均明顯升高,其中霧對 0.7～1.0μm 顆粒物的影響較大,而霾對0.5～0.7μm 顆粒物的影響較大.與霾發生后相比較,霧天過后細粒子數濃度降低較多,這可能是由于霧發生時大氣相對濕度較大,細粒子間的吸附、轉化等作用更為顯著,從而導致其數濃度的降低.

圖4 霧發生前/中/后顆粒物數濃度粒徑分布Fig.4 Size distributions of particle number concentrations before/in/after the fog events

圖5 霾天氣前/中/后顆粒物數濃度的粒徑分布Fig.5 Size distributions of particle number concentrations before/in/after the haze events

2.3 氣團來源對顆粒物數譜分布的影響 利用美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的后向軌跡模式(HYSPLIT_4,Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory,http://www.arl.noaa.gov/)及美國國家環境預報中心(NCEP) /國家大氣研究中心(NCAR)再分析資料(NCEP/NCAR Reanalysis Data,ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/ reanalysis/),計算在青島觀測期間每小時距離地面100m處48h的后向軌跡,并利用 HYSPLIT進行聚類分析[34].結果顯示氣團的后向軌跡可大致分為3類(圖6),第1簇占總觀測時數的53%,氣團主要來自黃海及其鄰近海域,部分來自黃、東海沿岸地區,近似認為是海洋源;第2簇占總觀測時數的16%,氣團主要起源自蒙古國,是相對污染較少的沙漠地區,且傳輸的路徑明顯長于其他兩簇,為東亞沙塵的遠距離輸送,故近似認為是沙塵源;第3簇占總觀測時數的31%,氣團的傳輸路徑相對較短,在到達青島前24h主要途經山東半島,受到局地污染的影響,近似認為是局地源.

圖6 2010年春季青島近郊區氣團后向軌跡聚類分析結果Fig.6 Cluster analysis of the air mass back trajectories arriving at suburban area of Qingdao during the spring of 2010

不同簇所對應的顆粒物數濃度譜分布不同(圖7).第1 簇所對應的0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm 細粒子的數濃度高于第2、3簇,1.0～2.0μm、2.0～5.0μm、＞5.0μm 粗粒子數濃度低于第2簇,但高于第3簇,這與第1簇氣團主要來自海上,且部分氣團途徑沿海經濟發達地區有關,顆粒物數濃度譜分布顯示了海鹽氣溶膠對粗粒子的貢獻,以及沿海地區人為活動對二次細粒子的貢獻.第2 簇所對應的0.3～0.5μm、0.5～0.7μm 細粒子數濃度低于其他2簇,而粒徑1.0μm以上的粗粒子、尤其是＞5μm的粗粒子數濃度明顯高于其他2簇,這與第2簇氣團起源自蒙古沙地,受人為活動影響較小有關,顆粒物數濃度譜分布顯示了沙塵源特征.第3簇所對應的＞0.7μm顆粒物數濃度較其他2簇均低,顆粒物中＜0.7μm細粒子的相對貢獻明顯高于第1、2簇,第3簇氣團在到達青島前在山東半島遷移的時間較長,顆粒物數濃度譜分布顯示了局地源的影響.

圖7 不同類型氣團對應的顆粒物平均數濃度譜分布Fig.7 Size distributions of average particle number concentrations in different back trajectory clusters

3 結論

3.1 青島春季大氣顆粒物(＞0.3μm)數濃度為28～510個/cm3,平均為211個/cm3.顆粒物數濃度隨粒徑增大基本呈現指數遞減的變化趨勢,0.3～0.5μm 細粒子對總顆粒物數濃度的相對貢獻最大,為84%.

3.2 沙塵發生前12h,大氣中＜1.0μm的細粒子數濃度逐漸小幅升高;沙塵發生時,＞1.0μm 的粗顆粒物數濃度較之沙塵前升高了 1～10倍,而0.3～1.0μm的細顆粒物數濃度則降低了20%～45%.沙塵過后,各粒徑段顆粒物數濃度較之沙塵前均有不同程度的減小.

3.3 降雨使大氣顆粒物、尤其是＞1.0μm的粗粒子數濃度降低,與降雨前相比,粗粒子數濃度一般降低＞50%.降雨后大氣顆粒物、尤其是細粒子數濃度又很快回升.

3.4 霧和霾發生時＜1.0μm 細粒子數濃度較之霧、霾發生前明顯升高,霧天時 0.7～1.0μm 顆粒物數濃度升高幅度最大,為175%,而霾天時 0.5～0.7μm顆粒物升高幅度最大,為75%.與霾相比較,霧過后細粒子數濃度降低幅度更大.

3.5 氣團來源對青島大氣顆粒物的數濃度及其譜分布有一定影響.氣團起源于蒙古沙地時,大氣中＞1.0μm的粗粒子數濃度較高;氣團來源于黃、東海及其沿岸地區時,大氣中細粒子和粗粒子的濃度均較高.氣團來自于局地源的貢獻時,粗粒子數濃度較低,＜0.7μm細粒子的相對貢獻較高.

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