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(1.中國石油大學資源與信息學院盆地與油藏研究中心 北京 102249; 2.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249)
流體包裹體微量元素在油氣勘探中的應用①
——以塔里木盆地塔中地區為例
王 祥1,2呂修祥1,2張艷萍1,2白忠凱1,2
(1.中國石油大學資源與信息學院盆地與油藏研究中心 北京 102249; 2.中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室 北京 102249)
采用電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)測試分析技術,對塔中地區10口井16個志留系瀝青砂巖包裹體微量元素進行了分析,探討了包裹體微量元素分布特征及變化規律,并深入分析了其所指示的地質意義。結果表明,所測得的微量元素豐度差異明顯,同一井區內或不同井區之間,各井主要的微量元素分布規律表現出從構造低部位向構造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢。較低的V/Ni比值和較高的Fe含量指示一種強還原的沉積環境;單個微量元素與微量元素組的變化規律表現出較好的一致性,反映出塔中志留系油氣向構造高位置或地層尖滅方向的運移,在平面上從西北向東南方向運移。因此,包裹體微量元素在研究油氣運移方向時可以提供有效的依據。
流體包裹體 微量元素 油氣勘探 塔中地區 塔里木盆地
在原油及巖石有機質中廣泛存在著以金屬元素為主的微量元素,它們除直接來源于動、植物體外,更普遍的情況是與生烴有機質或石油圍巖的介質條件有關。隨著分析測試技術水平的不斷提高,對微量元素的研究日漸深入,因而越來越為石油地球化學工作者所重視。國外學者Hitchon等曾報道過加拿大Alberta原油中的微量元素分布,并對其原油進行過成功地分類[1],國內對原油和生油巖中微量元素的研究也多見報道[2~12],主要集中于沉積環境判識、油氣演化過程以及油源對比等方面。盡管如此,原油和生油巖中微量元素的研究仍然處在探索之中。
流體包裹體在油藏地球化學研究中有著重要的應用價值,有著許多其他方法無法比擬的優勢。包裹體形成后沒有外來物質的加入和自身物質的溢出,作為原始的成礦液體來研究,可提供大量地質信息。筆者采用電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)測試分析技術對塔中地區10口井16個志留系瀝青砂巖有機包裹體微量元素進行了分析,探討了包裹體微量元素分布特征及變化規律,并深入分析了其所指示的地質意義,且取得了初步的認識,以期為進一步擴大微量元素在油氣勘探領域的應用前景起到推波助瀾的作用。
塔中地區位于塔里木盆地的中央隆起部位,包括塔中低凸起、滿加爾凹陷南部和塘古孜巴斯凹陷北部(圖1)。經歷了塔里木、加里東、海西、印支、燕山、喜瑪拉雅運動的多期改造,其中最明顯的是早奧陶世末的加里東早期、晚奧陶世末的加里東中期、志留紀末期的加里東晚期、泥盆紀末的海西早期等構造運動[13~16]。由北而南主要的大型斷裂有塔中I號斷裂帶、塔中10號斷裂帶和中央背沖斷裂帶。整個斷裂體系在平面上向西撒開、向東收斂,總體上具有呈帚狀或“鳥足”狀的展布特征。主體構造走向為北西、北西西向,并具右旋壓扭特征。
結合區域構造背景,通過地震和鉆井資料研究表明,塔中地區地層發育比較齊全,除了缺失侏羅系和大面積缺失震旦系外,寒武系至第三系均有分布[17]。許多層系由于受構造運動影響,有不同程度地剝蝕,主要發育3大區域不整合,即Tg5″(中上奧陶統/下奧陶統)、Tg5'(上奧陶統顆粒灰巖頂面)、Tg5(志留系底面反射)(圖2)。塔中地區不整合界面上下巖性接觸關系主要有碎屑巖/碎屑巖、碎屑巖/灰巖和碎屑巖/白云巖等幾種主要的巖性接觸類型。塔中北部地區,志留系不整合于桑塔木組泥巖之上,下伏的上奧陶統桑塔木組泥巖段仍有發育;塔中中部地區,志留系直接覆于良里塔格組顆粒灰巖段之上;至塔中南部,志留系、泥盆系和中上奧陶統也被剝蝕殆盡,石炭系直接覆于下奧陶統上丘里塔格群之上,不整合界面上下地層產狀基本相同。這些不整合是構造運動的產物,反映了塔中隆起演化具有多期構造活動的特點。

圖1 塔中地區構造位置與樣品分布Fig.1 Map showing structural location of Tazhong area and distribution of samples

圖2 塔中地區主要不整合特征Fig.2 The stratigraphic position of themain unconformities in Tazhong area
本次研究的樣品主要采自塔中地區10號構造帶志留系地層中具有油氣顯示的下瀝青砂巖段(圖1,表1),主要測試對象是石英礦物中的有機包裹體。
考慮到巖芯樣品大部分經歷了碳酸巖化階段,樣品在加酸處理過程中可能會對微區的測定產生影響,故將16個樣品分別進行了加酸和清水處理。測試的樣品粒級為60~40目,樣重2.5~5 g,單礦物樣品純度>99%。先用2∶1的稀鹽酸浸泡并低溫加熱半小時,促進鹽酸與碳酸鹽礦物的反應,以去除樣品裂隙中的次生碳酸鹽礦物。然后每天用蒸餾水沖洗4~5遍,大約10 d,以清洗除去吸附在表面的污染物及鹽酸。在80℃烘箱中烘干后進行稱樣。

表1 研究區樣品概況及微量元素組成Table1 Sample description and com positions of partial trace elements of oil-bearing fluid inclusion
ICP-MS測試的實驗儀器為Finnigan MΑT生產的ELEMENT型等離子質譜儀,分辨率300,RF功率1.25 kW.ICP條件為:樣品氣流速1.04 L/min,輔助氣流速0.96 L/min,冷卻氣流速14.0 L/min,分析室真空6 X10-6Pa,玻璃同心霧化器,帶水冷的玻璃霧室,帶膜去溶進樣裝置.S條件:鎳錐,孔徑0.8 mm;雙聚焦磁質譜系統;分辨率300~10 000。
清洗干凈的樣品放入石英管中,260℃爆裂15 min,冷卻后加3 ml、1 X10-12Rh的5%HNO3溶液,超聲震蕩10 min,進行離心,然后進行等離子質譜(ICP-MS)測定。
ICP-MS分析測試結果表明,在具有油氣顯示的石英砂巖中共檢測出Ni、Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等60多種微量元素,與采用發射光譜法和中子活化分析法所列舉的石油灰分元素數量基本一致[18],各微量元素豐度差異明顯,表現為極強的非均一性,其中Ni、 Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等元素豐度較高,對于同一樣品,各元素之間豐度相差倍數小至1個數量級以內,大至上百數量級,不同樣品之間,同一元素豐度相差一般在一個數量級以內,個別元素豐度相差倍數達1個數量級以上,如Ni和Ti等。在同一個井區內,不同井樣品的部分元素豐度分布呈現出很好的規律性,如Ni、Fe、Al、Cu、Ti、Mg、Cr等元素,其中Ni、Cu和Ti元素豐度的分布規律較為一致(圖3a),Cr、Al、Mn和Mg元素豐度分布規律較為相似(圖3b,c,d)。而在不同井區之間各元素豐度之間也存在著一定規律的變化趨勢,如圖4所示,塔中11井區各井微量元素變化趨勢較為平緩,而從塔中11井區至塔中12井區的塔中12井,變化趨勢呈現出明顯的“翹起”現象,說明塔中12井區的塔中12井的微量元素豐度明顯高于塔中11井區各井,而且個別元素(Mg)的豐度甚至達到了10-2級別,與塔中11井區相差倍數最大達4個數量級。因此,無論是在同一井區內,還是不同井區之間,各井微量元素分布規律都存有一個共同的特點,即從塔中11井向構造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢,在某種程度上,這種變化趨勢是否具有某種指示意義呢?
3.2.1 沉積環境的指示意義
原油和生油巖中微量元素含量及分布,常可以用來推測其沉積環境,尤其是一些相關元素比值的研究,如Fe含量、V/Ni,Sr/Ba比值等.、Ni同屬鐵族元素,在海水中,V和Ni主要被膠體質點或黏土礦物等吸附沉淀,但V易于在氧化環境及酸度較大的條件下被吸附富集,Ni則在還原環境、堿度較大的條件下更易于富集。因此,較低的V/Ni比值可以用來指示還原性強、堿度高的沉積環境。本次研究分析的16件樣品中,V/Ni比值普遍較低,介于0.044~ 0.683之間(表1),有15件樣品V/Ni比值小于0.5,反映其形成于強還原的沉積環境。此外,樣品中Fe元素含量較高,Zn/Fe比值介于0.001~0.006,Fe/ Cu比值介于175.8~2208.1,Ca/Fe比值介于0.0194 ~1.56(表1),高含量的Fe元素很可能與地層巖石中含有大量的黃鐵礦有關,這也正反映了沉積環境的強還原性。方孝林等(1999年)曾用正負電子對撞機的同步X射線熒光分析技術,系統研究了塔里木盆地不同類型原油中微量元素組成和分布,本次研究所測定的微量元素的分布和組成特征基本上具有海相原油I2的特征。

圖3 塔中11井區包裹體微量元素分布特征Fig.3 Distribution characteristics of inclusion trace elements in TZ11 well field

圖4 塔中10構造帶北斜坡包裹體微量元素分布特征Fig.4 Distribution characteristics of inclusion trace elements in the northern slope of TZ10 structureal belt
3.2.2 油氣運移
利用微量元素進行油氣運移示蹤研究一直是國內外學者努力研究的方向。多數學者認為,微量元素的地球化學特征在油氣運移方面的應用具有很大前景,鑒于其受多種因素影響,很少有學者真正將這一技術應用到烴類運移規律方面.en Baihong和Putikov[19]已用物理化學實驗和數學模擬證實了油氣藏中的微量元素可以在油氣水界面張力的作用下被吸附在微泡表面,與微泡一同滲漏遷移機制的可行性。研究表明,油氣雜環和芳環化合物中廣泛存在未配對的電子或未成鍵電子及各種功能團,常與過渡金屬元素雜化形成以配位鍵結合的金屬有機化合物[20]。油氣微滲漏中的微量元素通常以揮發性或具有表面活性的金屬有機化合物的形式,存在于油氣微泡中和吸附在微泡壁膜上,在浮力作用下在巖石孔隙中作近垂向或側向遷移[19]。由于物理化學作用,部分微量元素(特別是微量金屬元素)以多種形態被分配到巖石和土壤組分中賦存[21]。國內學者周景田早在上世紀80年代就曾利用原油中微量元素的含量和某些元素的比值的變化規律對松遼盆地南部原油的運移方向進行了研究,認為原油中微量元素的含量、某些元素比值及元素間相關關系產生差異的原因主要取決于其生油母質及石油運移過程中層析作用的影響[22]。俄國學者К。И。Степанов等通過對普里庫姆斯克-蘇霍姆庫斯克含油氣區10個油田的石油灰分進行了半定量光譜分析,認為原油在側向運移過程中,Ni、Cu、Cr、Al、Mg、Mn和Ti等微量元素的濃度增大[23]。鑒于微量元素在油氣運移過程中所表現出來的規律性特征,作者根據本次研究所分析的包裹體微量元素的分布特征對塔中地區的油氣運移規律進行了嘗試性的研究。
前已述及,從塔中11井向構造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢,反映出塔中10號構造帶北斜坡的油氣從西北向東南方向運移。由于樣品中烴類包裹體多屬于含瀝青質包裹體,因此,其微量元素的變化趨勢基本反映出塔中志留系古油藏中油氣的運移方向。此外,塔中16井區的單個微量元素Ni、Cu、Αl和Ti的含量變化規律也比較明顯,分別從距離塔中I號構造帶的塔中69井和塔中10號構造帶隆起處的塔中15井向志留系地層尖滅線方向的塔中16、161井增加(圖5),從而證實了油氣向地層尖滅方向的運移。

圖5 塔中16井區包裹體單個微量元素的變化趨勢Fig.5 Variation characteristics of single inclusion trace element in Tazhong16 well field
К。И。Степанов等人還結合側向運移中的元素習性的共生性,根據運移距離和微量元素、石油組分和油藏地質參數之間的相關性,建立了11個元素組,這11個元素組在側向運移中依次聚集和降低,或者一些元素組在加里寧格勒長垣一些個別油藏中形成聚集的最大值,具體參數如下:Ni+B、V+I、Na+Li +Ca+Mg+Sr+Ba、Ce+La+Pr+Nd、Ti+Zr+Hf+Nb+Y、Fe+Mn+Mo+Αs+Ge、P+Ci、Si+Sn、S+ Cr、K+Cd、Αg+Ir等[23]。這些規律性認識對于本區借助微量元素手段研究運移方向,提供了有效的參考和指導。由于有些元素在塔中地區并未檢測到,故本文根據所檢測到的元素主要對以下幾個元素組:Ni+B、Na+Li+Ca+Mg+Sr+Ba、Ce+La+Pr+Nd、Ti+Zr+Hf+Nb+Y、Fe+Mn+Mo+Αs+Ge進行了分析,結果表明,這些元素組的變化特征與單個微量元素所表現的規律基本一致(圖6和圖7),進一步佐證了油氣向構造高位置或地層尖滅方向的運移。

圖6 塔中10構造帶北斜坡包裹體微量元素組變化趨勢Fig.6 Variation characteristics of inclusion trace elements suite in the northern slope of TZ10 structureal belt

圖7 塔中16井區中包裹體微量元素組的變化趨勢Fig.7 Variation characteristics of inclusion trace element suite in Tazhong16 well field
上述包裹體微量元素和和元素組所反映出的規律,與前人對于塔中地區借助干瀝青中咔唑類含量所指示的志留系早期(古油藏)油氣運移方向基本相同,即塔中地區在志留紀末第一期成藏時,烴類在志留系的運移平面上有從北西向南東方向向志留系尖滅線附近運移的趨勢[24]。因此可以認為,塔中地區早期充注的油藏基本以側向運移為主,經過長距離的搬運到達塔中地區,受油氣運移規律的控制,塔中10號構造帶北斜坡的志留系地層仍然是現今塔中地區志留系油氣勘探的有利方向。
(1)塔中地區同一井區內或不同井區之間,各井微量元素分布規律都存有一個共同的特點,即從構造低部位向構造高部位方向,微量元素豐度總體上呈增大的趨勢。
(2)V/Ni比值普遍較低,反映出強還原的沉積環境.e元素含量較高,高含量的Fe元素很可能與地層巖石中含有大量的黃鐵礦有關,進一步反映出沉積環境的強還原性。
(3)包裹體單個微量元素與微量元素組的變化規律表現出明顯的相似性,反映出塔中志留系油氣向構造高位置或地層尖滅方向的運移,在平面上從西北向東南方向運移,與前人的所得結論是一致的。可見,包裹體微量元素在研究油氣運移方向時可以提供有效的依據。
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Application of Inclusion Trace Elements in Oil and Gas Exp loration: A case from central Tarim Basin
WANG Xiang1,2LüXiu-xiang1,2ZHANG Yan-ping1,2BAIZhong-kai1,2
(1.Research Center of Basin and Reservoir,Faculty of Resources and Information,China University of Petroleum,Beijing 102249; 2.State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting,China University of Petroleum,Beijing 102249)
Trace elements of oil-bearing fluid inclusion in sixteen Silurian oil-containing sandstones from ten wells in Tazhong areawere performed by inductively coupled plasmamass spectroscopy(ICP-MS),the distribution characteristicswere analyzed,and their demonstrative geological significance were furthermore discussed.The results show that for the same sample,each trace element abundance is small to one order ofmagnitude,and large to hundreds orders ofmagnitude,but for the different samples,the difference times of the same element abundance is ordinarily lower than one order ofmagnitude,some element(Niand Ti)may reach up to one order ofmagnitude ormore.In the same well field,the abundance distribution of part trace elements of samples from differentwells present preferable regularity,such as Ni,Fe,Al,Cu,Ti,Mg,Cr and so on,and the distribution rules of Ni,Cu and Ti show a certain similarity,whereas the distribution of Cr,Al,Mn and Mg are similar to each other.As a whole,the distribution rule of main trace elements is that the abundance is increasing from downstructure location to structural high.Of all the samples,the ratios of V/Ni is generally low,range from 0.044 to 0.683,most of samples are less than 0.5,lower V/Ni ratio and high Fe content represent a strong reductive depositional environment.Variation characteristics of the single trace elements,such as Ni,Cu,Αl and Ti,obviously disappear a noticeable rule and indicated that oilmigrated from Well Tazhong 69 and Well Tazhong 15 to Well Tazhong 16 and Well Tazhong 161,namely Silurian hydrocarbons in Tazhong areamigrated towards structural high or stratigraphic pinch out direction,from northwest to southeast on the plane,which also reflected by the trace element suite.Therefore,trace elements of oil-bearing fluid inclusion can provide effective evidence for studying oil and gasmigratory direction.
oil-bearing fluid inclusion;trace element;oil and gas exploration;Tazhong area;Tarim Basin
王祥 男 1980年出生 博士研究生 石油地質 E-mail:wangxiang_1980@163.om
P593
A
1000-0550(2011)05-0986-08
①國家重點基礎研究發展規劃973項目(編號:2005CB422108)和國家重大專項(編號:2008ZX05004-004)資助。
2010-09-05;收修改稿日期:2011-01-15