不同溫度下超細晶銅的準靜態壓縮力學行為

謝 奎，索 濤，李玉龍，趙 峰

(西北工業大學 航空學院，西安 710072)

不同溫度下超細晶銅的準靜態壓縮力學行為

謝 奎，索 濤，李玉龍，趙 峰

(西北工業大學 航空學院，西安 710072)

利用電子萬能實驗機對超細晶銅(UFG-Cu)進行溫度范圍為77~573 K的準靜態壓縮實驗(應變率為1×10?3s?1)，研究溫度對材料流動應力和應變硬化行為的影響。結果表明：與退火粗晶銅相比，超細晶銅在壓縮過程中的流動應力顯著增大，但是由于材料的位錯密度已經飽和，其應變硬化能力卻幾乎喪失，應變硬化率對應變和溫度的依賴性也顯著低于退火粗晶銅的；同時，由于晶粒細化導致材料的激活體積減小，超細晶銅的流動應力對溫度的敏感性與粗晶銅相比，顯著增大。

超細晶銅；力學性能；應變硬化；溫度敏感性；激活體積

由于超細晶(UFG)材料表現出獨特的性能，關于超細晶材料的制備方法和力學性能的研究已經成為當今材料科學領域的研究熱點[1?5]。在很多制備超細晶材料的方法中，等徑角擠壓技術(ECAP)被公認為是制備大塊超細晶材料的有效方法之一[5]。關于超細晶材料力學性能的研究近幾年也獲得了一定的成果[4?11]。

通常，由劇烈塑像變形(SPD)方法制備的超細晶材料的內部位錯密度很高，且存在著大量不平衡晶界，所以，超細晶材料在外加應力的作用下不穩定[12?13]。因此，研究超細晶材料在不同溫度下變形過程和力學性能對全面了解超細晶材料的力學行為十分重要。盡管對超細晶材料的力學性能的研究已經很多，但關于溫度對超細晶力學性能的影響的研究較少。GRAY等[14]分別研究超細晶鎳和超細晶鋁合金在不同溫度下的壓縮力學性能，實驗的應變率范圍為 0.001~4 000 s?1。盡管GRAY等得出超細晶鎳、鋁等面心立方金屬(FCC)材料的溫度敏感性明顯高于退火粗晶材料的，但他們的實驗溫度范圍僅為77~298 K。基于應變率跳動法測試技術，MAY等[13]研究認為，材料的應變率敏感性隨著溫度的升高而增大。最近YU等[15]研究了溫度范圍為298~573 K、應變率為10?2s?1下超細晶銅的壓縮力學性能。但當環境溫度達到試驗溫度后，試樣在進行壓縮前將在保溫爐里保溫10 min。也就意味著在YU等的試驗中，在高溫壓縮實驗前材料的微觀組織可能由于 10 min的保溫已經發生了顯著的變化。因此，他們的實驗結果值得商榷。

鑒于超細晶材料的溫度依賴性的研究尚不完善，對材料晶粒細化后流動應力溫度敏感性、應變硬化行為對溫度的依賴性等問題缺乏系統的研究。因此，本文作者研究了超細晶銅在不同溫度下準靜態壓縮力學性能，以期獲得溫度對超細晶材料力學性能的影響，其中包括溫度對超細晶材料流動應力和應變硬化行為的影響。

1 實驗

本文實驗所用超細晶銅采用等徑角擠壓技術(ECAP)制備。實驗所選原材料為純度99.9%的工業純銅。擠壓銅棒的直徑為10 mm，長度為60 mm。擠壓時用含有 MoS2的潤滑脂作潤滑劑，擠壓速度約為 3 mm/s。擠壓實驗在常溫下進行，所用ECAP模具的外交角Φ=120°、內交角ψ=20°。根據IWAHASHI等[16]的理論，采用這樣的擠壓模具，每道次試樣承受的等效應變約為0.635。在本實驗中，采用Bc擠壓路線，即試樣每擠一道次后繞其軸向向相同方向旋轉 90°進行下一次擠壓，此工藝路線已經被很多學者證明是制備大塊均勻超細晶材料的最佳路徑[17?19]。為了使晶粒充分細化，每根原材料均擠壓8道次。

材料的微觀組織觀察分別利用 Hitachi H?800透射電子顯微鏡(TEM)和 Nikon金相顯微鏡進行。采用HVS?1000數字顯微硬度測量儀分別對粗晶銅以及經不同溫度退火處理的超細晶銅進行顯微硬度測試。

利用 CSS44100 電子萬能實驗機對超細晶銅(UFG-Cu)進行了準靜態(應變率為 1×10?3s?1)壓縮力學試驗。為了便于比較，也在相同的溫度和應變率范圍內對退火粗晶銅(CG-Cu)進行了壓縮力學實驗。實驗最低溫度為77 K，最高溫度為573 K。其中，最高實驗溫度是通過熱穩定性分析確定的。用于準靜態壓縮實驗的試樣直徑和長度均為 4 mm，加載方向與試樣的軸向相同，也與擠壓銅棒的軸向相同。為了盡可能地避免用等徑通道擠壓制備的超細晶銅棒材的不均勻性對試驗結果的影響，所有試樣均在擠壓棒材中心取樣。

2 結果與討論

2.1 超細晶銅的熱穩定性

由于采用ECAP法制備的超細晶材料位錯密度很高，在高溫環境下微觀組織不穩定。因此，為了避免高溫力學性能實驗過程中晶粒由于受長時間高溫影響而顯著長大，在進行力學性能實驗前首先對超細晶銅進行了熱穩定性測試。測試時，先將超細晶銅在373~773 K環境下進行了短時等溫退火處理。退火后采用光學顯微鏡、TEM和顯微硬度儀分別對材料的微觀組織和顯微硬度進行了測量。圖1和2所示分別為經不同溫度等溫退火后超細晶銅的微觀組織和顯微硬度的變化。從圖1和2可以看出，超細晶銅在373和473 K下退火10 min后，微觀組織和顯微硬度均未發生明顯的變化，經573 K退火5 min后，顯微硬度也沒有發生明顯變化。而經573、673和773 K退火10 min后，金相照片上可以觀察到較大的晶粒，材料的顯微硬度也顯著降低，這說明在573 K以上退火10 min時有再結晶發生。由此可見，在對材料進行高溫下的力學性能測試時，如果試樣在高溫環境下的時間過長將會導致試樣的微觀組織結構發生顯著的變化，從而影響實驗結果。因此，在高溫實驗時，應選擇合適的實驗溫度和控制實驗時間在合理的范圍內，盡可能地避免由于溫度導致的微觀組織變化。

進行高溫力學性能實驗時，如果在試樣放入高溫爐前預先使爐內溫度達到實驗的預定溫度，再放入試樣，待試樣溫度達到預定溫度時開始實驗，這樣就可以縮短試樣的受熱時間，以避免由于高溫導致晶粒尺寸的顯著變化。由于銅的熱傳導性很好，1 min的保溫時間可以確保直徑和長度均為4 mm的銅壓縮試樣的溫度達到預定的實驗溫度。在本壓縮實驗中，若將實驗變形量設為20%，則準靜態(應變速率1×10?3s?1)壓縮 實驗的用時約為3 min，所以整個實驗過程包含試樣加熱時間在內的總時間不超過 4 min。因此，根據退火后超細晶銅的微觀組織觀察和顯微硬度測試，可確定最高實驗溫度為573 K。在該溫度范圍內進行準靜態壓縮實驗，能夠確保材料的微觀組織不會因為高溫的作用而發生顯著變化。

圖1 在不同溫度下退火10 min后超細晶銅的微觀形貌Fig.1 Micrographs of UFG-Cu annealed at different temperatures for 10 min: (a) Unannealed; (b) 373 K; (c) 473 K; (d) 573 K;(e) 673 K; (f) 773 K

圖2 經不同溫度等溫退火后超細晶銅的顯微硬度Fig.2 Microhardness of UFG-Cu annealed at different temperatures

2.2 溫度對超細晶銅應變硬化行為的影響

圖3所示分別為退火粗晶銅和超細晶銅在不同溫度下壓縮時的應力應變曲線。由圖3可以看到，隨著溫度的降低，兩種材料的流動應力均逐漸增大。其中，退火粗晶銅表現出明顯的應變硬化(見圖3(a))，而超細晶銅的流動應力在開始階段急劇增大并很快達到屈服，之后其值基本不隨變形的增大而變化(見圖3(b))。這是由于超細晶銅初始的位錯密度很高，在塑性變形過程中位錯密度很快趨于飽和，此后位錯的增殖與回復速率達到動態平衡，材料不再表現出顯著的應變硬化，即表現出近似的“彈性?理想塑性”變形行為。對退火粗晶銅而言，由于其內部初始位錯密度很低，在塑性變形過程中，位錯的增殖速率遠遠高于位錯回復速率，因而在整個試驗過程中材料均表現出明顯的應變硬化。

為了比較材料進入穩定塑性變形階段后流動應力受溫度的影響，定義應變硬化率(θ)為

圖3 不同溫度下退火粗晶銅與超細晶銅的真實應力—應變曲線Fig.3 True stress—true strain curves of annealed CG-Cu(a)and UFG-Cu(b) at different temperatures

式中：σ和ε分別表示真實應力和真實應變。圖4(a)和(b)所示分別為不同溫度下退火粗晶銅和超細晶銅的應變硬化率隨應變的變化曲線。由圖4可以看出，在給定的實驗溫度范圍內，退火粗晶銅的應變硬化率都隨著應變的增大而降低，超細晶銅的應變硬化率在塑性變形的初始階段雖然較大，但隨應變的增大急劇下降。當應變超過約 5%時，超細晶銅的應變硬化率隨著應變的增加基本保持不變，進入一個穩定塑性變形階段。僅在低溫(如77 K)時，由于極低的溫度嚴重抑制了位錯回復，超細晶銅才表現出一定的應變硬化；而在室溫(293 K)時，應變硬化率基本趨于零值，超細晶銅表現出近似的“理想的彈塑性變形”行為；在高溫(≥373 K)時，超細晶銅的應變硬化率甚至變為負值，即材料表現出應變軟化。有學者認為：超細晶材料發生應變軟化行為可能是由于位錯的動態回復、動態再結晶和殘余內應力所引起的[20?24]。通常，粗晶材料再結晶行為只能在達到材料的再結晶溫度時才能發生。而對于超細晶材料，曾有學者觀察到，在外力的作用下，其在常溫下就有可能發生動態再結晶[12?13]。在本文實驗中，盡管超細晶銅在溫度小于573 K的退火處理過程中，未觀察到明顯的晶粒長大，但在外加應力的作用下，動態再結晶也有可能發生。因此本文作者認為，在高溫實驗時，超細晶銅的應變軟化行為很可能是動態再結晶行為所致。

圖4(c)分別給出了 3種應變(0.05、0.10、0.15)下退火時粗晶銅和超細晶銅應變硬化率隨溫度的變化。由圖4(c)可以看出，由于退火粗晶銅初始的位錯密度比較低，即使在較高溫度下，位錯的增殖速度也遠大于位錯的回復速度，所以在較高溫度下也表現出很明顯的應變硬化。而超細晶銅初始的位錯密度很高且幾乎達到飽和，在塑性變形過程中位錯的增殖空間不大，即使在77 K時，超細晶銅的應變硬化率也遠小于退火粗晶銅在573 K時的應變硬化率。值得注意的是：雖然兩種材料的應變硬化率都隨溫度的升高而降低，但超細晶銅的應變硬化率對溫度和應變的依賴性均明顯低于退火粗晶銅的。

2.3 晶粒尺寸對超細晶銅溫度敏感性的影響

圖5所示為應變速率為1×10?3s?1、應變為10%時退火粗晶銅(GC-Cu)與超細晶銅(UFG-Cu)在準靜態下的流動應力隨溫度的變化。從圖5中可以看出，隨著溫度的升高，晶粒越細材料的流動應力變化越顯著，這說明在此應變下，超細晶銅的流動應力對溫度的變化更敏感。為了定量地分析晶粒尺寸的變化對材料流動應力溫度敏感性的影響，定義溫度敏感性因子(ST)為

式中：σ表示真實應力；T為絕對溫度。根據式(2)，材料的溫度敏感性因子隨應變發生改變，所以在使用式(2)時必須指明對應的應變。如果用差分運算代替式(2)的微分運算，則可得

圖4 不同溫度下退火粗晶銅和超細晶銅的應變硬化率的變化Fig.4 Change of strain hardening rate of materials annealed at different temperatures: (a) CG-Cu; (b) UFG-Cu; (c) CG and UFG Cu at fixed strains of 0.05, 0.10 and 0.15

圖5中擬合線的斜率就是材料的溫度敏感性因子ST，即可得到退火粗晶銅(GC-Cu)與超細晶銅(UFG-Cu)的在真實應變為 10%時的溫度敏感性因子分別為?0.21和?0.58(負號表明隨溫度的升高流動應力降低)。由此可見，晶粒細化不但會使流動應力顯著增大，也會導致材料流動應力的溫度敏感性升高。事實上，材料在塑性變形過程中流動應力對溫度的敏感性隨晶粒尺寸的變化規律與應變率敏感性隨晶粒尺寸的變化規律類似。很多學者利用熱激活理論解釋了超細晶材料在不同應變率下力學性能的變化規律[4,11]，眾所周知，由于溫度和應變率對材料力學行為的影響均可采用熱激活理論來解釋，因此，本文作者也基于此來解釋超細晶銅流動應力對溫度的敏感性與退火粗晶銅不同的原因。

圖5 應變速率1×10?3 s?1、應變10%時退火粗晶銅和超細晶銅流動應力隨溫度的變化Fig.5 Change of flow stress with temperature of CG-Cu and UFG-Cu annealed at strain rate of 1×10?3 s?1 and strain of 0.10

根據熱激活理論[25]，流動應力可以表示為

式中：aσ表示非熱激活式勢壘(長程)項，其大小取決于材料的結構；K為波爾茲曼(Boltzmann)常數；T為絕對溫度；0ε˙為參考應變率；ε˙為應變率；V*為激活體積；FΔ表示Helmhotz自由能。若假設FΔ不隨溫度變化，將式(4)兩邊對溫度T求偏導，即

將式(5)代入式(2)可得：

式(6)即為基于熱激活理論導出的 FCC金屬塑性變形時流動應力溫度敏感性因子的表達式。由式(6)可見，在應變率一定的條件下，激活體積的變化會導致流動應力溫度敏感性的變化。實驗結果表明，利用ECAP技術制備的超細晶銅的溫度敏感性明顯高于退火粗晶銅的，這意味著超細晶銅的激活體積應顯著低于退火粗晶銅的。已有的研究結果也已經證實[5]，粗晶FCC金屬的激活體積在(102~103)b3量級(其中b表示位錯柏氏矢量的模)，超細晶 FCC金屬的激活體積要低得多，一般為(1~10)b3量級。由此可見，金屬銅溫度敏感性隨著晶粒尺寸減小而增大的現象確實與其激活體積隨晶粒尺寸減小而減小有關。

但是值得注意的是，按照上述結果，根據式(6)可以估算出超細晶銅的溫度敏感性因子約為退火粗晶銅的100倍，而本實驗所得的超細晶銅的溫度敏感性因子約為退火粗晶銅的2.8倍，遠小于采用式(6)估算的結果。其原因可能由于超細晶銅初始位錯密度很高，壓縮實驗(尤其是高溫實驗)時動態回復和動態再結晶會導致位錯密度下降。DALLA等[26]已經證實激活體積 *V 與位錯密度ρ的平方根成反比，這就意味著位錯密度的下降會導致超細晶銅激活體積的增大，因此實驗得到的超細晶銅溫度敏感性因子比估算出來的值要小。盡管如此，仍然可以用式(6)來定性地分析FCC金屬晶粒尺寸變化對流動應力溫度敏感性的影響。

3 結論

1) 晶粒的細化雖然使銅的流動應力顯著增大，但由于超細晶銅的高位錯密度，其應變硬化能力幾乎喪失，在高溫下甚至表現出顯著的應變軟化行為。與退火粗晶銅相比，超細晶銅的應變硬化率對溫度和應變的依賴性也要顯著低于退火粗晶銅的。

2) 與退火粗晶銅相比，超細晶銅流動應力的溫度敏感性顯著增大。基于熱激活理論，可以定性地解釋超細晶銅的溫度敏感性大于退火粗晶銅的，可能與晶粒細化導致的激活體積減小有關。

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卷積神經網絡中卷積層+池化層的組合，可以根據實際任務需要重復出現多次。通過多層神經網絡的特征提取，逐步由空間特征到深層語義特征，得到不同深度的特征表達能力，最終經過全連接層和輸出層得到目標檢測的結果。因此，根據每層的功能，卷積神經網絡可以劃分為兩個部分——由輸入層、卷積層和池化層構成的特征提取器以及由全連接層和輸出層構成的分類器。

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Quasi-static compressive behavior of ultrafine-grained copper at different temperatures

XIE Kui, SUO Tao, LI Yu-long, ZHAO Feng
(School of Aeronautics, Northwestern Polytechnical University, Xi’an 710072, China)

The quasi-static compression experiments of the annealed coarse-grained copper (CG-Cu) and ultrafine-grained copper (UFG-Cu) were performed at temperatures of 77?573 K and strain rate of 10?3s?1. The results show that, although UFG-Cu displays extremely high flow stress, the ability of strain hardening almost disappears due to the saturation of dislocation density. The sensitivity of strain hardening rate to strain level and temperature is observed to be lower than those of its coarse counterpart. At the same time, the reduction in activation volume due to the grain refinement is the main reason for the enhanced temperature sensitivity of UFG-Cu.

ultrafine-grained copper; mechanical behavior; strain hardening; temperature sensitivity; activation volume

O346

A

1004-0609(2011)08-1862-07

國家自然科學基金資助項目(10932008，10902090)；西北工業大學基礎研究基金資助項目(JC201001)；高等學校學科創新引智計劃資助項目(B07050)

2010-08-16；

2010-12-25

索 濤，副教授，博士；電話：029-88492371；E-mail: suotao@nwpu.edu.cn

(編輯 龍懷中)