TGS單晶電疇運(yùn)動(dòng)的微分回線譜分析

劉俊刁,何婉芬,羅勁明,沈韓

(1.惠州學(xué)院 電子科學(xué)系,廣東 惠州 516007;2.中山大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院,廣東 廣州 510275)

鐵電電滯回線是鐵電體在外加電場(chǎng)作用下電疇反轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)的表現(xiàn).但回線的測(cè)量常受到漏電電導(dǎo)、順電電容、電極和樣品表面接觸層pn結(jié)等非鐵電性的影響[1],事實(shí)上單個(gè)電滯回線一般是不閉合的[2],故不能由此精確定出鐵電參數(shù).

利用微分電滯回線譜分析方法可以克服上述問(wèn)題,將多種非鐵電效應(yīng)從總效應(yīng)中定量扣除而得到純鐵電性的貢獻(xiàn).曾用該方法將鈦酸鋇(BST)晶體中a疇和c疇的運(yùn)動(dòng)信號(hào)分開(kāi)[3],并可用來(lái)表征鋯鈦酸鉛(PZT)陶瓷的極化疲勞和損傷效應(yīng)[4].本文中采用微分回線譜分析方法研究硫酸三甘肽(TGS)單晶的鐵電疇運(yùn)動(dòng).

1 微分電滯回線譜分析

TGS單晶樣品厚l=0.50 mm,面積S=43.0 mm2,兩面濺射Au電極.測(cè)量前先將樣品兩電極短路加熱至62 ℃的順電相,保溫0.5 h去極化,再保持電極短路冷卻至室溫鐵電相進(jìn)行測(cè)量.

將周期為τ,峰值為±Um的三角波電壓U(t)直接加于樣品上,流過(guò)樣品的電流I(t)用精度為0.1 pA的補(bǔ)償式微電流計(jì)測(cè)出,其電壓輸出端口的電壓值與電流成正比.可用數(shù)字存儲(chǔ)示波器記錄I隨U變化的關(guān)系.I(t)可表示為

I=Iσ+Ip+IF

(1)

其中Iσ是電導(dǎo)的貢獻(xiàn),IP是非鐵電性電容CP的貢獻(xiàn),

(2)

扣除Iσ和IP后得到的純鐵電電流IF可表示為

(3～5)

其中,QF為鐵電電荷,Q0為可供激發(fā)的鐵電屏蔽電荷的總量,g(U)為激發(fā)dQF所需跨越位壘的歸一化分布函數(shù)[5].g(U)描述了鐵電體內(nèi)疇結(jié)構(gòu)運(yùn)動(dòng)的性質(zhì),U0為峰值位置,Δ為半高半寬.三角波電壓的(dU/dt)為常數(shù),故式(3)中IF曲線和(dQF/dU)曲線的形狀是完全一樣的,與g(U)曲線也只相差一個(gè)系數(shù)Q0,稱(Q0,U0,Δ)為微分譜參數(shù),可用來(lái)表征鐵電性.

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1疇運(yùn)動(dòng)隨外加電壓周期的變化測(cè)量了TGS單晶在峰值電壓Um=±120V而周期τ不同的三角波電壓作用下的微分回線.由于TGS單晶的矯頑場(chǎng)小于2kV/cm[6],故120V已大于樣品的矯頑電壓.圖1套圖示出了τ=5s時(shí)微分回線的一個(gè)例子,圖中只畫(huà)出了U≥0的正半支.實(shí)驗(yàn)表明,τ≥0.5s時(shí)所有回線均可用一個(gè)高斯函數(shù)精確擬合.如圖1套圖中的黑線所示,擬合曲線與實(shí)驗(yàn)點(diǎn)符合得很好.解譜得到的微分回線譜參數(shù)(Q0,U0,Δ)反映了疇結(jié)構(gòu)的運(yùn)動(dòng),其隨τ的變化示于圖1,可分別擬合為：

圖1 TGS晶體微分回線譜參數(shù)

(6)

由此可得TGS晶體的自發(fā)極化強(qiáng)度Ps=Q0/2S=2.79μC/cm2,與公認(rèn)值 相一致[6].當(dāng)τ變小時(shí),U0和Δ增大,表明此時(shí)需要更強(qiáng)的外加電場(chǎng)才能使電疇反轉(zhuǎn)[7].當(dāng)τ很小時(shí),U0趨于穩(wěn)定,Δ變得很大.當(dāng)τ很大時(shí),Δ趨于穩(wěn)定,U0變小.即隨外加電場(chǎng)頻率的升高,測(cè)得的表觀矯頑場(chǎng)逐漸增大至趨于穩(wěn)定,相應(yīng)地電滯回線變得越來(lái)越扁平.

圖2示出了在峰值電壓Um=±120V,周期τ較短的三角波作用下的一組微分回線.圖中正負(fù)支曲線不完全對(duì)稱,表明該樣品兩面的表面結(jié)構(gòu)不完全相同.根據(jù)鐵電極化子動(dòng)力學(xué)模型[8],由于電疇的反轉(zhuǎn)和生長(zhǎng)需要一定的時(shí)間,故隨著外加三角波電壓的周期τ持續(xù)變小,電疇運(yùn)動(dòng)跟不上外電場(chǎng)的變化速度,鐵電屏蔽電荷來(lái)不及被完全激發(fā),微分回線逐漸偏離高斯線型,高斯函數(shù)位壘分布失去意義.但此時(shí)仍可以扣除I(U)曲線中的非鐵電成分后積分得到QF(U)純鐵電電滯回線.

2.2疇運(yùn)動(dòng)隨外加電壓峰值的變化三角波電壓周期固定為τ=20s,改變峰值電壓Um測(cè)得的一組微分回線示于圖3,圖中只畫(huà)出了回線U≥0的正半支.當(dāng)Um足夠大時(shí),微分回線是高斯型的.隨著Um的減小,由于晶體表面受潮老化、切割等原因造成的缺陷緊緊束縛住表面屏蔽電荷,這些電荷產(chǎn)生的電場(chǎng)抵消了一部分外場(chǎng)的作用,使得電壓較小時(shí)不足以激發(fā)所有的屏蔽電荷,晶體將不能實(shí)現(xiàn)單疇化的完全反轉(zhuǎn),故微分回線表現(xiàn)為不完整的高斯曲線,電流峰值減小,峰值位置U0變小,寬度Δ變大.即隨外加電場(chǎng)峰值的減小,測(cè)得的表觀矯頑場(chǎng)逐漸減小,對(duì)應(yīng)積分得到的電滯回線不斷收縮變扁.在BaTiO3陶瓷中也曾觀察到這種現(xiàn)象[9].

圖2 不同周期的微分回線

圖3 不同峰值電壓下的微分回線

在三角波周期τ≥20s,峰值電壓Um≥60V的情況下,TGS單晶電疇的生長(zhǎng)完全跟得上外電壓的速度,故電壓增大到Um后逐漸減小至零的過(guò)程中都有I≤0,電疇立刻停止生長(zhǎng)或反向生長(zhǎng),如圖3中Um=60V和80V的曲線所示.但在τ很小(如小于0.5s)時(shí),電疇生長(zhǎng)跟不上外電壓變化的速度,U從Um開(kāi)始減小的初期仍有I>0,如圖2所示；在τ足夠大但Um較小(如小于50V)時(shí)也會(huì)出現(xiàn)類似的情形,如圖3中Um=40V和50V的曲線所示.

3 結(jié)論

利用微分電滯回線譜測(cè)量可以得到疇運(yùn)動(dòng)的許多信息.只要外加電場(chǎng)的半周期大于電疇反轉(zhuǎn)所需的臨界時(shí)間,峰值電壓大于完全激發(fā)所需的臨界電壓,就能把晶體的鐵電性質(zhì)與高斯函數(shù)的個(gè)數(shù),峰位,峰高,峰寬等微觀參數(shù)聯(lián)系起來(lái),從而可以替代電滯回線而成為研究鐵電性質(zhì)的一種新的有力手段.在不清楚被測(cè)樣品微分回線譜參數(shù)的情況下,無(wú)限制地提高電滯回線的測(cè)量頻率是沒(méi)有意義的.

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