光外差－速度調制光譜技術在等離子體參量診斷中的應用

陳海波

（巢湖學院物理與電子科學系，安徽巢湖238000）

光外差－速度調制光譜技術在等離子體參量診斷中的應用

陳海波

（巢湖學院物理與電子科學系，安徽巢湖238000）

光外差－速度調制光譜技術是一種高靈敏的非侵入光譜診斷方法，本文以CO+為例，研究了不同壓強工作氣體條件下，CO+慧尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）帶中R11（11.5）的譜線強度，優化得到了電場強度、電離系數等參數值，并計算出CO/CO2放電生成CO+的相對電離量子效率。

光外差－速度調制光譜技術，電離量子效率

1 引言

等離子體作為物質的第四態，廣泛存在于自然界。實驗室獲得等離子體最常用方法是氣體放電。氣體放電物理是等離子體物理的一個重要組成部分，其中溫度、電場和電離量子效率是等離子體中的幾個重要參量。通過這些參量的診斷，可以獲知等離子體中有關等離子體物理、化學反應等動力學過程。光譜診斷作為一種不介入診斷方法，具有十分重要的意義。

光外差－速度調制光譜技術（OH-VMS）[1]是一種高靈敏的測量分子離子光譜的方法，具有線型簡單、易于區分正負離子、高測量靈敏度等優點，適合于各種分子離子（順磁性或抗磁性）的轉動分辨光譜研究，可廣泛應用于光譜測量及相關應用工作。本文通過光外差－速度調制光譜技術開展放電等離子體參量的診斷[2]，獲得了譜線強度的解析表達式。實驗測量了工作氣體不同壓強下，CO+慧尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）[3]帶中R11（11.5）的譜線強度，得到了電場強度、電離系數等參數值，并計算出CO、CO2放電生成的CO+電離量子效率。

2 實驗裝置與基本原理

OH-VMS實驗方框圖如圖1所示，文獻[4]中已有該裝置的詳細描述。半導體激光器泵浦的固化倍頻激光器（Coherent Verdi 10@532 nm），泵浦的連續環行鈦寶石/染料單模激光器（Coherent Ring 899-29）作為激勵光源。采用鈦寶石作為增益介質，可在700~900 nm范圍內實現連續掃描，激光線寬小于500 kHz.經過MgO:LiNbO3晶體構成的電光調制器（EOM）進行位相調制（調制頻率為480 MHz）后的激光束通過一水冷樣品池。該樣品池（L=40cm）內兩端分別有一圓柱體電極，由高壓交流（37 kHz）電源驅動以實現對樣品池內流動的混合氣體進行交流輝光放電產生分子離子。混和氣體為少量分子離子的母體分子（如CO2，20Pa）和大量緩沖氣體氦氣（530Pa），放電電流由示波器監測串聯在放電回流中取樣電路兩端電壓監控。通過樣品池的激光束入射到PIN（Hamamatsu S5973）探測器上，輸出拍頻光電流信號。該信號通過低通濾波器并放大后送雙平衡混頻器（DBM）進行480 MHz同相解調出光外差信號（外差檢測），再經鎖相放大器在37kHz上對速度調制進行解調，獲得分子離子光譜信號，中性分子信號則被極大地抑制了，最后由計算機系統進行數據采集和處理。

圖1 光外差速度調制分子離子吸收光譜實驗裝置示意圖

由于實驗混合氣體中含有大量的緩沖氣體氦氣，且亞穩態的氦與CO/CO2的碰撞截面大于電子與CO/CO2的碰撞截面，所以電子直接與母體氣體CO/CO2的碰撞幾率很小，因而CO/CO2解離為CO+主要為Penning解離過程：

依據湯生（Townsend）理論作如下假設[5]，在電場方向上：

（1）每兩次電離碰撞之間，電子的能量從零開始，每次電子發生電離碰撞時，損失全部動能。

（2）電子動能等于或大于He*（21S0，23S0）的勢能時，碰撞激發的平均幾率為η1，0＜η1≤1；電子動能小于He*（21S0，23S0）的勢能時，碰撞激發的幾率為0.

（3）He*（21S0，23S0）使CO/CO2碰撞電離的平均幾率為η2，0＜η2≤1.

根據以上假設，只有那些電子在自由程中從電場獲得的能量大于或等于He*（21S0，23S0）的勢能時，才可以發生有效的碰撞激發。以λ表示電場方向的自由程，則電離的必要條件為

其中，E是正柱區電場強度，為均勻電場。因此碰撞激發所必需的最小自由程可以近似的表示為

設λ是電子在電場方向的平均自由程，由粒子按自由程分布的規律可知，電子的自由程大于或等于λi的幾率為

又設m0是單位長度內的自由程的總數，m是自由程大于或等于λi的數目，由

用p1、p2分別表示CO/CO2和He的壓強，r1、r2為CO/CO2和He的有效半徑，r1＝1.51/2.3×10-10m、 r2＝0.53×10-10m。考慮到m個自由程中電子與He碰撞的幾率為

則單位長度內電子與He碰撞自由程大于或等于λi的數目為以T表示電子溫度，則電子與CO/CO2、He的碰撞頻率分別為

其中n1、n1分別為CO/CO2、He的分子數密度；分別為電子與CO/CO2、He得有效碰撞截面分別為電子與CO/CO2、He的相對速度，因為電子速度遠大于CO/CO2、He的速度，所以可近似認為就等于電子的速度

則電子在電場方向的平均自由程

在單位長度內，電子與He碰撞產生的He*的次數，即激發系數

這里對CO忽略正氦和仲氦的勢能差，用eUi＝20eV表示，對CO2用eUi＝20.6eV表示。He*與CO/CO2的碰撞幾率

用η表示He*與CO/CO2碰撞發生電離的量子幾率，故每個He*可產生的CO+（或電子數）為α·η.我們把單位長度內由于Penning效應產生的電子數定義為Penning電離系數μ，則

實驗中保持總的氣壓不變，僅在小范圍內改變痕量母體氣體氣壓，因此，可以假設從陰極位降區進入正柱區中的電子數濃度n0為一常數。同時，分子離子主要來源于Penning效應，通過長度為d的樣品池到達陽極附近的電子或CO＋數濃度為

于是樣品池內的平均CO＋數濃度為

又譜線強度與CO+平均數濃度成正比，則譜線強度

因此，利用上文實驗測量不同氣壓下的譜線強度的實驗結果，即可擬合獲得等離子體中的電場強度和電子溫度。

由于譜線強度正比于分子離子的生成濃度，為了在較低的電壓下獲得較高濃度的分子離子，我們利用潘寧效應[6-8]（Penning effect），采用痕量母體分子與大量惰性氣體He混合氣體放電產生所需的分子離子。實際He還有利于提高速度調制的調制度，增強分子離子的光譜信號。本實驗以CO、CO2放電生成的CO+分別作為研究對象，研究了工作氣體不同壓強下，CO+的譜線強度，得到了電場強度、電離系數等參數值，并計算出CO、CO2放電生成的CO+電離量子效率。

3 實驗結果與討論

保持混合氣壓為5Torr、放電電流為350mAPP不變，實驗分別測量了CO＋分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）帶R11（11.5）支帶譜線強度隨CO、CO2氣壓的變化關系，如圖2，3.

圖2 譜線強度隨母體氣體CO氣壓的變化關系

圖3 譜線強度隨母體氣體CO2氣壓的變化關系

由圖中可以看出，當工作氣體CO、CO2的氣壓較低時，CO+的濃度隨著母體氣體的氣壓的增加而增加，譜線信號強度隨著增強，這是因為絕大部分亞穩態的He*都能與CO、CO2分子碰撞產生CO+，但隨著母體氣體濃度的增加，不僅增加了電子與母體氣體分子的碰撞幾率，從而減少了電子與緩沖氣體碰撞產生He*的幾率，還使得CO+的遷移速率減小，調制度降低，譜線信號減弱。

由圖2，3比較可知，同樣條件下，母體氣體為CO2時CO+譜線信號下降得快。

圖4為保持混合氣壓5Torr、放電電流為350mAPP保持不變時，CO+分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+（1，4）帶R11（11.5）支帶譜線強度隨CO、CO2氣壓變化關系圖，圖中點為實驗觀測值，曲線為理論擬合結果。

圖4 譜線強度隨母體氣體CO/CO2氣壓的變化關系

由擬合結果知，CO放電過程中，電子溫度為T＝4356±682K，正柱區電場E＝637±74V·m-1.CO2放電過程中，電子溫度為T＝10588±984K，正柱區電場E＝531±29 V·m-1.這是因為CO2較CO的分子半徑、質量較大，在相同氣壓、相同溫度下電子的平均自由程相對較大，可知CO2放電過程中的電場小，電子溫度大。

取信號最強處（PCO=26pa，PCO2=20pa），代入數據可得ηCO/ηCO2≈2.8.即He*與CO碰撞電離的量子幾率約是CO2的2.8倍。

[1]陳光龍，楊曉華，應許屏，劉剛，黃云霞，陳揚骎.光外差-速度調制光譜技術[J].科學通報，2004，49:2354.

[2]楊曉華.速度調制與磁旋轉光譜技術及其應用（博士論文）[D].上海：華東師范大學，1999.

[3]李偉.CO＋分子離子彗尾帶系（A2Πi－X2Σ+）在近紅外區域的光譜研究（碩士論文）[D].上海：華東師范大學，2004.

[4]陳光龍.基于光外差的靈敏激光光譜技術及應用（碩士論文）[D].上海：華東師范大學，2005.

[5]龔天林，楊曉華，李紅兵，等.分子離子光譜強度與母體分子氣體壓強的關[J].物理學報，2004，53（2）:418~422.

[6]楊津基.氣體放電[M].北京：科學出版社，1983.

[7]高樹香，陳宗柱.氣體導電[M].南京：南京工學院出版社，1988.

[8]徐學基，諸定昌.氣體放電物理（第一版）[M].上海：復旦大學出版社，1996.

Abstract:OH-VMS is a good non-intrusive spectral diagnosing method,will play an important role in the plasma diagnosis. CO+is taken as an example to study the influence of the OH-VMS spectral intensity on the Penning discharging current and the partial gas pressure of the mixture which comprises minimal parent gas CO/CO2and vast buffer gas helium.After optimized, some plasma parameters,e.g.the temperature,the electric field intensity in the positive column and ionization quantum efficiency of CO+were determined.

Key words:OH-VMS;ionization quantum efficiency

責任編輯：宏彬

APPLICATION OF OH-VMS IN THE DIAGNOSIS OF PLASMA PARAMETERS

CHEN Hai-bo
（Physics and Electronics Department Chaohu College,Chaohu Anhui 238000）

O433

A

1672－2868（2010）03－0047－05

2010－03-06

安徽省高校省級自然科學研究項目（項目編號：KJ2009B232Z）.

陳海波（1976-），男，安徽巢湖人。巢湖學院物理與電子科學系講師，碩士。研究方向：原子與分子物理。