顏擁軍,孟冶成,王喜宗
(南華大學 核科學技術學院,湖南 衡陽 421001)
鐳是一種重要的示蹤核素,主要用于研究海洋新生產力以及河口對近岸水質的影響[1]。1963年,美國的Giffin最早提出了利用延遲符合法分辨氡同位素測量海水樣品中的鐳[2]。而Moore等[3]利用220Rn/219Rn的符合測量法測量海水中的223Ra/224Ra,Grasshoff等[4]在 1999年對該方法用于海洋水分析作了系統論述,闡明了利用該測量法以Ra作示蹤劑,通過對河口沉淀物中放射性同位素分布特征的研究,探討相關海洋學過程及沿岸地下水對河口及近岸水質的影響。
目前,國內還未見到關于利用該方法測量分辨氡的短壽命同位素220Rn和219Rn的研究報道。延遲符合都是利用硬件邏輯電路實現符合延遲的時間控制。本工作擬以MATLAB仿真產生氡及其子體的仿核脈沖序列數據,通過軟件的方式延遲符合測量,研究開門、關門及延時對220Rn和219Rn符合計數的影響,探索采用軟件的方式延遲符合分辨低水平活度氡的同位素的可行性。
符合法是研究時間上相互關聯的事件,如果出射粒子(相同的或不同的)在一定時間內先后接連放出或同時放出,則認為它們是符合事件,如圖1所示。對于相繼發生的事件只需將第一事件的脈沖延遲一段時間,便可與第二個事件同時到達符合電路,產生符合脈沖輸出,這種符合稱為延遲符合。

圖1 符合脈沖示意圖
依據氡同位素的衰變綱圖(圖2),美國的Giffin利用延遲符合分辨氡同位素法測量鐳氡同位素,所用裝置中有3個計數道,b通道為延遲符合前所有經過濾波整形后的總脈沖計數,c通道為經過延遲符合測量后219Rn的脈沖計數,a通道為經過延遲符合測量后220Rn的脈沖計數,延遲符合是利用進入符合窗口的脈沖觸發門電路,引起符合脈沖記錄器的計數。符合時間是固定的,并且記為 T g。當一個220Rn或219Rn核發生衰變時會放出一個α粒子,α粒子的脈沖首先觸發延遲電路,經延時 T d時間(消除自觸發)后打開符合窗口(開門)電路。220Rn或219Rn發生α衰變后將產生子體216Po或215Po,釙在很短的時間內發生衰變放出一個α粒子,當釙衰變產生的α脈沖在 T d到(T d+T g)時間內觸發延遲符合電路時,脈沖將被記錄并增加一個符合計數。219Rn道的延遲時間為 a(μs),符合時間為b(ms)。220Rn通道的延遲時間為c(ms),符合時間為d(m s)。在設置220Rn道的延遲時間時還需考慮盡可能減少219Rn的干擾,以及220Rn道的計數損失。其原理示于圖3和圖4。

圖2 氡同位素的衰變綱圖

圖3 延遲符合測量裝置示意圖

圖4 延遲符合原理
利用延遲符合法分辨氡的同位素在國外已取得一定成果[1-2],相關方面的研究在國內還未見到報道。本工作提出的軟件延遲符合法的思路是先記錄脈沖序列的波形信息,然后用軟件方式實現延遲時間控制,產生符合計數。該方法可對同一脈沖序列的波形數據進行符合、反符合、延遲符合多種處理,可以重復測量,延遲時間控制使實際操作具有靈活方便、成本低、容易調試的優勢。仿真原理示于圖5。

圖5 軟件方式的仿真模型
采用軟件方式產生氡的仿核脈沖數據,其脈沖特點是:符合氡的衰變規律,能量單一,滿足指數分布,即在時間上具有統計分布特性的氡的仿核脈沖數據。其原理如下。
指數分布隨機數的原理:要產生指數分布的隨機數,首先要產生均勻分布的隨機數,然后在均勻分布隨機數的基礎上產生指數分布的隨機數。
均勻分布的概率密度函數為:


可以產生(a,b)區間的隨機數yi。其中,k、c為任意常數,M為任意整數,在計算機中通常取2乘冪。
指數分布的概率密度函數為:

指數分布的均值為β,方差為β2,指數分布的隨機數采用逆變換方法計算,先產生均勻分布的隨機數 μ,μ∈U(0,1),通過 x=-βln(βμ)即可得到指數分布的隨機數。
根據上述原理,通過MATLAB編程的方式得到氡的仿核脈沖數據,結果示于圖6。圖6分析了2 000個222Rn核數。由圖6可以看出,所得數據滿足指數分布的規律。

圖6 氡的仿核脈沖數據分布圖
如果改變程序參數,還可以得到不同數目的原始氡及其子體的仿核脈沖數據。
根據上述軟件延遲符合法,編寫相應的符合測量程序,仿真延遲符合測量分辨220Rn和219Rn。程序框圖示于圖7。該程序可以對同一脈沖進行多次多種方法的處理,可以重復測量。通過改變程序中的延遲時間和開門時間的設定,對上述MA TLAB軟件產生仿核脈沖序列中分辨并測量出氡的短壽命同位素仿核脈沖計數。然后,根據不確定度的定義:一組數據 A1,A2,...,An,他們的平均值為 A,則不確定度為:m ax{|A-Ai|/A,i=1,2,...,n},得到在不同開門時間和延遲時間情況下的不確定度,從而確定最佳延遲時間和開門時間。
假如設定222Rn、220Rn、219Rn的原子核數分別為1 800、200、20個,總數為2 020個仿核脈沖數據,經過軟件延遲符合法測量,得到在不同開門時間和延遲時間情況下的不確定度,結果分別示于圖8、圖9、圖10和圖11。
通過上述仿真數據(圖8~圖11),對不確定度進行分析,可以確定數字延遲符合分辨氡同位素219Rn和220Rn的最佳開門時間和延遲時間。對于220Rn道的延遲時間和開門時間分別設定為24m s和540m s(約為216Po半衰期150 m s的3倍),對于219Rn的分別設定為50μs和7 m s(約為215Po半衰期1.78 ms的3倍),當理論計算核素的3倍半衰期時,衰變達95%基本符合。設定222Rn、220Rn和219Rn的原子核數分別為1 800、200和20個,即總計數為2 020個,經過符合測量后可以從氡的脈沖序列中得到符合計數分別為178和14個。

圖7 延遲符合測量程序框圖
延遲符合法分辨氡同位素219Rn和220Rn是可行的,以軟件方式產生多種分布的仿核脈沖數據,仿真研究延遲符合法分辨219Rn和220Rn,可以有效地減少科研工作量,降低研究成本。本工作研究了在低水平活度氡的情況下,對于220Rn和219Rn的延遲時間和開門時間分別為24 m s、540m s和50、7m s具有較好的分辨效果。從理論上講,在220Rn道中可以過濾掉 99.96%219Rn,220Rn損失8.9%,在219Rn道中219Rn損失0.4%。通過上面的數字仿真研究表明,用軟件延遲符合法可以分辨海水樣品中低水平的氡的同位素,同時簡化電路結構,節約成本,有一定的應用價值。

圖8 220 Rn符合道中開門時間對不確定度的影響

圖9 220 Rn符合道中延遲時間對不確定度的影響

圖10 219 Rn符合道中開門時間對不確定度的影響

圖11 219 Rn符合道中延遲時間對不確定度的影響
[1] 杜金洲,張經.同位素海洋學的新動態和展望[C]//第八屆全國核化學與放射化學學術研討會.北京:中國核學會核化學與放射化學分會,2007:142.
[2] Char les Giffin,Aaron Kaumanand,Wallace Broecker.Delayed coincidece counter for the assay of action and thoron[J].Journal of Geophysical Research,1963,68:1 749-1 757.
[3] Moore Willard S,Ralph A rnold.Measurement of223Rn and224Rn in coastal waters using a delayed coincidence counter[J].Journal of Geophysical Research,1996,101(C1):1 321-1 329.
[4] Grasshoff,Eh rhardt,K rem ling.Methods of sea water analysi[M].3rd edition.Weinheim Germany:Verlag Chemie,1999.