基于確定性和隨機性原理的復合材料二維孔隙模型比較

張 翔， 林 莉， 陳 軍， 郭廣平， 李喜孟

(1.大連理工大學無損檢測研究所，遼寧大連116024;2.北京航空材料研究院，北京100095)

孔隙是復合材料最常見且對使用性能有重要影響的缺陷［1～3］。由于孔隙會導致復合材料的層間剪切強度、彎曲強度、縱/橫向拉伸強度等性能下降，因此對孔隙率的鑒定是判斷復合材料質量的重要手段。依據構件重要程度不同，復合材料孔隙率通常控制在1%～2.5%，準確可靠的孔隙率(1%～5%)無損檢測技術成為航空航天領域的迫切工程需求［2］。

目前受到廣泛認可的孔隙率檢測方法是超聲衰減法，即通過測量超聲衰減系數的大小來確定層壓板內部的孔隙含量。此研究的核心內容是孔隙的超聲散射衰減數學模型和物理機制，其重要前提是建立合理的孔隙形貌特征描述模型。二十世紀七十年代，沿用傳統的金屬材料超聲檢測的思想和模式，Martin借鑒Hashin提出的含孔隙均勻、各向同性固體介質的彈性理論［4］，研究了含有離散分布球形孔隙復合材料中的超聲縱波和橫波散射情況，率先建立了孔隙率超聲散射衰減模型［5，6］。此后，Hale和Ashton假定孔隙為球狀或圓盤狀且尺寸符合不同函數的分布［7］，對 Martin提出的模型作了改進。Jeong，Hsu等人在利用超聲頻域法檢測時，又將孔隙假設為具有橢圓截面的長圓柱形狀進行了實驗和理論研究［8］。浙江大學周曉軍等人對孔隙形狀與分布做了更為細致的假設和描述，對模型進行了完善［9］。盡管上述各模型中對孔隙形狀、尺寸的假設有所不同，但它們的理論依據都是Martin所采用的含孔隙各向同性均勻介質彈性理論，都假設孔隙具有某種確定的、規則的幾何形狀，且超聲波波長遠大于孔隙尺寸，即超聲波散射與孔隙形狀無關。然而，上述理論模型與實驗結果之間僅在部分孔隙率范圍和某些特定頻率下取得定量對應關系，至今尚未建立具有普遍意義的復合材料孔隙超聲衰減檢測模型以及完善的孔隙超聲衰減機理。

最近的研究發現，盡管孔隙率在孔隙與各種場(如超聲場)的相互作用以及與復合材料性能相關的研究中起到重要作用，然而，孔隙形狀、尺寸、取向及數量等形貌特征因素也不能忽略［10］。在研究孔隙對復合材料性能的影響時，僅僅考慮孔隙率的變化并不全面，還必須考慮孔隙微觀形貌的影響。然而，由于制備工藝的特點，導致復合材料構件的組織結構及性能具有明顯的隨機性和不確定性。真實孔隙形貌十分復雜，它們不但尺寸變化范圍大，從幾微米到幾十、甚至幾百微米，而且無序分布，同時孔隙形狀還很不規則，邊界粗糙，從數學和物理角度都很難處理。

針對上述問題，本課題組率先將隨機介質理論引入到復合材料孔隙的描述中，依據統計學原理，基于顯微觀察法獲得不同孔隙率試樣中的大量孔隙形貌照片及對孔隙形狀、尺寸及分布等進行統計分析和數據處理的結果，建立了二維隨機孔隙模型［11，12］。本研究通過比較以Martin為代表建立的確定性孔隙模型與隨機孔隙模型的建模思想和研究結果，試圖找到更為合理的孔隙形貌特征描述原理和方法，建立有效的復合材料孔隙率超聲衰減法檢測模型。

1 基本原理

超聲波的散射強烈依賴于介質的彈性特性，為了準確表征復合材料孔隙率及其變化情況，必須研究孔隙引起的彈性參數變化對超聲波傳播的影響，其外在表現之一則是超聲衰減系數的變化。

1.1 確定性模型

Martin借鑒Hashin提出的含孔隙均勻、各向同性固體介質的彈性理論，研究了含有離散分布球形孔隙復合材料中的超聲縱波和橫波散射情況，基于基體為含孔隙的各向同性介質，所有孔隙為半徑相等、均勻分布的球形，超聲波波長遠大于孔隙尺寸等假設條件，率先建立了孔隙率超聲檢測模型。此后，Hale和Ashton對Martin提出的模型作了改進，給出了超聲衰減系數的表達式［7］:

式中，αV是超聲衰減系數，P是材料的體積孔隙百分含量，ρt是無孔隙材料理論密度，f是超聲頻率，E是彈性模量，a是孔隙半徑，g是材料常數，g值由下式決定:

1.2 隨機孔隙模型

隨機介質模型是針對非均勻介質提出的統計學描述方法，它由大、小兩種尺度的非均勻性所組成。大尺度的非均勻性描述介質的平均特性，而小尺度的非均勻性是加在上述平均值上的隨機擾動。以二維隨機介質為例，在空間點(x，z)處的彈性參量M (x，z)(密度、拉梅常數等)可分解為［13］:

式中:M0為大尺度非均勻性參數，假設為常數或隨二維空間坐標(x，z)緩慢變化;x和z分別為二維直角坐標系的水平與垂直方向坐標;δM為加在前者之上的小尺度非均勻擾動量，并假設其為具有零均值、一定方差及某一自相關函數的空間平穩隨機過程，于是介質的彈性參數在小尺度上的空間擾動就可以用空間自相關函數、相關長度、均值及標準差等幾個統計量來描述。對于含孔隙復合材料而言，反映背景介質彈性特性的超聲縱波、橫波速率及密度均可以通過實驗直接測得;用于描述孔隙帶來的彈性參數隨機擾動的統計參量，則可根據由顯微照相法對孔隙形態特征進行觀測、統計得到的數據，借助數學手段獲得。

依據上述原理和方法，可以建立適合于描述復合材料孔隙形貌的隨機孔隙模型［14］。為了計算不同孔隙率條件下的超聲衰減系數，需要對彈性波方程進行求解。彈性固體中聲場問題只有對簡單幾何形狀才可能有解析解，隨機孔隙模型較為復雜，因此采用時域有限差分法求解固體中的波動方程，進而計算超聲衰減系數。具體計算方法請參考其他文獻，此處不予贅述。

2 實驗

實驗樣品為16層預浸料熱壓成型碳纖維單向增強環氧樹脂基復合板，厚度2mm，纖維體積含量(69±3)%。該復合板面積大于200 mm×250mm。通過控制熱壓成型過程中的壓力，得到孔隙率變化范圍為0.03%～4.62%的試件。

超聲衰減系數的測量選用底板反射回波法［15］，超聲檢測儀器為USIP40超聲探傷儀，所用探頭為MATEC-ISO504GP平探頭，晶片直徑12.5mm，頻率5MHz。采用MeF4A金相顯微鏡進行孔隙率統計及孔隙形態的顯微分析。

3 模擬結果

3.1 孔隙幾何相似性

比較由Martin提出的確定性模型和隨機孔隙模型所模擬的孔隙形貌的幾何相似性。圖1為孔隙率P=1.5%和P=4.62%時，由兩種模型模擬的含孔隙復合材料物理模擬結果與金相照片的對比情況。觀察發現，Martin提出的確定性模型假設孔隙全部為大小相等、離散均勻分布的球形，與實際孔隙的幾何相似性差別較大。而由隨機孔隙模型模擬的孔隙，在形狀、尺寸、取向及分布等特征方面均表現出明顯的隨機性，與實際孔隙之間的幾何相似性較好。

圖1 確定性模型和隨機孔隙模型得到的孔隙形貌與孔隙顯微照片比較Fig.1 Comparison of void morphology from deterministic model and random void model (a)deterministic model(P=1.5%); (b)void morphology from microscope(P=1.5%);(c)random void model(P=1.5%);(d)deterministic model(P= 4.62%);(e)void morphology from microscope(P=4.62%);(f)random void model(P=4.62%)

3.2 孔隙引起的超聲衰減

3.2.1 孔隙率與衰減系數對應關系

以孔隙率1.5%為例，比較利用Martin提出的確定性模型和隨機孔隙模型計算超聲衰減系數的差異。由公式(1)和(2)，可以計算出Martin模型對應的超聲衰減系數α=0.029dB/mm。隨機孔隙模型由于考慮到孔隙形貌特征的隨機性，因此，即使在同一孔隙率下，也可以得到若干不同的孔隙形貌分布圖，此處隨機選取其中的12幅含孔隙復合材料物理模擬結果，如圖2所示。進一步利用時域有限差分正演方法，計算得到相應的超聲衰減系數，如圖3所示。觀察發現，孔隙率不變的情況下，孔隙形貌特征的隨機性會引起超聲衰減系數的波動，P=1.5%時，α的波動范圍為3.62～4.17dB/mm，相對波動約為13%。即，對于給定的復合材料，利用確定性的Martin模型，每一個孔隙率對應一個確定的超聲衰減系數;而依據隨機孔隙模型，一個孔隙率對應著一個衰減系數的變化范圍。

圖2 利用隨機孔隙模型得到的含孔隙復合材料物理模擬結果Fig.2 Modeling results of composites containing voids from random void model(void content P=1.5%)

3.2.2 衰減系數理論預測值與實驗結果對比

圖3 對應圖2模擬結果(a～l)的超聲衰減系數變化情況Fig.3 Ultrasonic attenuation coefficient(f=5MHz)of simulation results for a～l in Fig.2

圖4為5MHz下，復合材料孔隙率與超聲衰減系數理論預測和實驗測試對比結果。觀察發現，隨著孔隙率增加，衰減系數實驗值不斷增加。且對于孔隙率小于0.5%的試樣，衰減系數增加的速率要小于孔隙率大于0.5%的試樣。如將本實驗研究的復合材料孔隙全部看做是大小相等、均勻分布的球體，則折算過來的球形孔隙平均半徑為21.2μm，按此數據，依據Martin模型可以算出相應的衰減系數理論值。可以看出，利用此模型得到的衰減系數隨著孔隙率的增加變化不大，尤其在孔隙率小于2%階段，衰減系數幾乎保持不變，整體上的理論衰減系數遠遠小于實驗測試結果。為了使Martin模型的預測結果與實驗結果接近，只能進一步增加孔隙的平均半徑。研究發現，當球形孔隙半徑增加到60μm時，對應的超聲衰減系數計算值與實驗測試結果相當，表明Martin的確定性模型大大低估了實際孔隙造成的超聲衰減。對于利用隨機孔隙模型得到的理論預測值，可以看出，隨著孔隙率的增加，相應的衰減系數計算結果不斷增加，二者之間的符合程度遠遠優于Martin的確定性模型。另外值得關注的是，對于孔隙率3.8%，實驗測試得到的衰減系數顯示出異常高值(金相分析發現有長度超過300μm的異常大孔隙存在)，此時，Martin模型對應的計算結果未顯示衰減系數有“跟隨性”的升高，但此時由隨機孔隙模型得到的衰減系數卻與實驗值同步增加，這充分表明隨機孔隙模型能夠靈活跟蹤、準確捕捉孔隙形貌變化及其對超聲衰減的影響。

圖4 超聲衰減系數模型預測結果與實驗結果比較(5MHz)Fig.4 Comparison of measured and theoretical ultrasonic attenuation coefficients using random void model and Martin model(at 5MHz)

4 分析與討論

由上述比較可知，以Martin為代表提出的確定性模型將含孔隙復合材料看做各向同性均勻介質，假設孔隙形狀規則、分布離散均勻，因此，對于給定的材料，在孔隙率確定的條件下，孔隙的形貌是固定不變的。隨機孔隙模型依據隨機介質理論，采取統計學原理和方法，將基體看做是大尺度上具有平均特性的背景介質，將孔隙看做是小尺度上的隨機擾動，由此得到的隨機孔隙模型能夠得到與真實孔隙幾何相似性良好的孔隙形貌。此外，隨著孔隙率增加，基于此模型得到的超聲衰減系數明顯增加，模型預測結果和實驗結果之間具有較好的一致性和跟隨性。與傳統的確定性模型相比，隨機孔隙模型顯示出較好的靈活性和適應性。同時，由隨機孔隙模型構建原理可知，其還具有良好的“可塑性”，即，可以根據實際復合材料中孔隙形貌特征數據統計分析的結果對模型進行反復優化，使其更為準確地反映實際孔隙形貌。

利用隨機孔隙模型能夠解釋經典的確定性孔隙模型無法解釋的一些現象。例如，大量資料表明［16～18］，孔隙的存在會導致復合材料力學性能下降，眾多研究結果從定性角度均取得很好的一致性，但定量結果卻有很大差異。孔隙率每增加1%，不同報道給出的層間剪切強度下降的幅度在5%～15%之間變化［10］。又如，對于樹脂傳遞模塑成型工藝或熱壓罐法等不同復合材料體系或加工方法，對于同樣的孔隙率，復合材料性能差異卻很大。以上現象產生的主要原因，即在于孔隙形貌特征的差異，即對于給定的材料，盡管孔隙率相同，但孔隙形狀、尺寸、取向和分布等微觀形貌特征的差異，導致含孔隙復合材料介質的局部密度、彈性模量等物理及力學性能的差別，宏觀上即表現為復合材料力學性能數據具有明顯的離散性。

5 結論

(1)隨機孔隙模型適合于描述碳纖維增強復合材料中孔隙的幾何形貌特征。

(2)孔隙率相同時，孔隙形貌的變化對超聲波衰減系數產生影響。

(3)基于隨機孔隙模型和有限差分法獲得的超聲波衰減系數的模擬結果與實驗測量結果更為接近。

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