油-壁相互作用力對近壁懸浮油滴捕獲脫附動力學的影響

Abstract：Near-wall suspended oil droplets are a common state of residual oil in high water cut oil reservoirs during extraction. To understand their capture and detachment dynamics is crucial for enhancing residual oil recovery. Current research primarily utilized contact angle to characterize wall properties but failed to describe the important feature of reservoirs—the complex interaction between oil droplets and walls.This study employed the extended Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek （EDLVO） theory to establish an oil-wall interaction system and coupled it with computational fluid dynamics to further explore the capture and detachment dynamics of near-wall suspended oil droplets in microchannels. The results indicated： under different wall wettability，capillary numbers，and EDLVO forces，near-wall suspended oil droplets exhibit five typical dynamic states; on neutral surfaces，EDLVO forces suppress the transition of droplet dynamics from capture to sliding and promote droplet pinching； on oleophobic surfaces，EDLVO forces facilitate droplet detachment； EDLVO forces lead to increased deformation of oil droplets. This study contributes to understanding the role of oilwall interaction forces in near-wall suspended oil droplet dynamics and transport laws，offering valuable insights for enhancing crude oil recovery.

Key words：near-wall suspended droplets; capture and detachment; oil-wall interaction; highwater cut oil reservoir

0 引言

隨著油田的不斷開采，其含水量顯著增高.在高含水油藏條件下，油井產出的液體中含有大量的水，進一步提高采收率的難度增大1].但是在高含水油藏中仍然存在大量殘余原油，這些原油主要以油滴的形式存在于油藏孔隙結構中.通過巖心掃描實驗發現，殘余油滴多以吸附在儲層壁面、限制在盲端或堵塞在孔喉處等方式存在2.其中，儲層壁面吸附油滴被采出時極易出現近壁懸浮狀態，例如油滴在外力驅動下通過不規則孔喉時[3-5]；在升力作用下，油滴產生垂直于主流方向的遷移至近壁態時[]；油滴由壁面吸附態至脫附狀態轉變瞬間[7]等，這些形式存在的殘余油滴對提高采收率至關重要.油滴被有效驅出儲層的關鍵是提高殘余油滴在儲層孔隙中的運移能力.因此，探究近壁懸浮油滴在油藏孔隙結構中的動力學行為具有重要意義.

油藏孔隙中近壁面懸浮油滴的動力學行為主要表現為油滴的捕獲與脫附[8-10]，其受到表面張力、壁面粗糙度、潤濕性、流體粘度、孔隙結構以及流動條件等多種因素的影響.油滴脫附行為與油滴和通道的尺寸密切相關，對于長度小于孔喉收縮長度的油滴，其脫附臨界毛細數隨油滴長度增加而增加[11，12].通過調整壁面粗糙度和潤濕性梯度[13]，可以控制油滴固定、移動、擴散等不同的運動方式[14].粘度比也影響油滴在壁面的運動速度，高粘度比減少了油滴濕潤面積，在高毛細數下有助于油滴運動[15].總之，連續相流體流動產生的剪切力與壁面產生的附著力相互作用，影響油滴的捕獲和脫附動力學行為[16].

復雜的油壁相互作用是油藏儲層的重要特征，其決定了油滴能否成功從油藏中驅出[1.在高含水油藏環境下，壁面和油滴表面常呈現負電荷，壁面吸引溶液中正電荷離子在其表面形成緊密層，油滴易受到雙電層力作用被壁面吸引[18].原油中存在如瀝青質等復雜大分子，其長鏈可以同時吸附在壁面多個位置，形成具有強吸引力的橋接效應[19].

地層水中的離子濃度也會影響油壁相互作用.當水中堿性離子和羧酸鹽濃度升高，原油中有機酸會因此離子化，可以使油壁相互作用減弱[20].油藏中溫度的變化也會導致壁面和油滴表面電荷改變，從而影響脫附發生條件21].所以，在極性作用、酸堿作用、表面沉淀等因素下，油壁相互作用十分復雜且不可忽視[22-24].

目前研究主要以接觸角為指標來衡量油壁間相互作用，進而描述油滴在不同接觸角下的動力學狀態[25，26].油滴的前進速度和粘度都顯著影響前進接觸角的大小.當速度較低時，前進接觸角隨速度的增加而增加，而當速度較高時，前進接觸角不會隨著前進速度的增加而改變，高粘度油滴比低粘度油滴出現這一轉變所需的速度更高27].油滴在壁面上運動的阻力與前進和后退接觸角的差值有關，同時接觸線區域也影響油滴的運動28.另外，還可以通過掃描接觸點、控制流動、數字圖像建模等手段使測量的接觸角更為精確[29].然而，僅僅依靠接觸角的變化來研究壁面油滴附著行為是片面的，其只能反映三相接觸線區域的特征，無法描述整體的油壁相互作用區域.

為了克服這些限制，本文使用基于擴展的DL-VO 理論（extended Derjaguin-Landau-Verwey-Over-beek），即EDLVO理論，描述油滴與壁面間的各種相互作用力.通過EDLVO理論與計算流體動力學（CFD）結合，對近壁懸浮油滴在微通道中的運動情況進行了模擬.分別在不同壁面潤濕度、EDLVO力和毛細數下研究了油滴的捕獲脫附動力學行為.探究了EDLVO力對近壁懸浮油滴捕獲脫附動力學的影響，為深入理解油滴動力學機理和了解真實油藏采油環境中對油滴驅替情況提供了參考.

1數值建模

1. 1 幾何模型

為了模擬油藏條件下近壁懸浮油滴的動力學狀態，本文建立了微通道模型，通道內存在水和油兩種流體.微通道的高度為 H=40μm ，水為連續相，油為液滴相，油滴的初始位置與壁面相距 d= 0.5μm .水為連續相從 x 軸正方向持續流入.油滴受到來自壁面的EDLVO力，方向朝向 y 軸負方向.油滴的初始形狀并不影響油滴隨主流流動后的油滴動力學狀態，為了簡化模型，故取油滴的初始形狀為球形，初始半徑 R=10μm .油滴在壁上的接觸角為 θ

為了表達油滴在流動過程中的變形，引入了無量綱參數 D ，變形參數 D 可由式（1）計算，測量方法見圖1所示.

根據本文中油滴的動力學狀態， D 共有3種測量方式.當油滴為捕獲和滑動狀態時，如圖1（b）中① 所示，此時油滴附著在壁面上， a 與 b 分別為油滴在 x 軸和 y 軸上的最大長度.當油滴為脫附（滑動脫附與直接脫附）狀態時，如圖1（b）中 ② 所示，此時油滴不與壁面接觸， a 與 b 的取值與捕獲和滑動類似.當油滴出現夾斷狀態時，如圖1（b）中 ③ 所示，油滴由原來的一個整體分裂成兩個子油滴，其中一部分油滴會脫離壁面進人到連續相流體中隨主流漂浮流動，另一部分油滴仍然吸附在壁面上，此種動力學狀態的 ?_a 和 b 是指殘留在壁面上部分油滴的 x 軸和 y 軸上的最大長度.

1.2 控制方程

在該模型中，微通道的油滴流動可視為層流.通過采用不可壓縮的Navier-Stokes方程來求解速度和壓力場.

abla?u=0

式（2）、（3）中： u 是速度， ρ 是密度， ? 是壓力， μ 是動力粘度， F_g 是重力， F_st 是表面張力， F_EDLVO 是油壁相互作用力. F_EDLVO 的方程表示為[30]：

F_EDLVO=F_vdW+F_EDL+F_H+F_HY+F_S+F_B

式（4）中： F_vdW 是范德華力， F_EDL 是靜電雙層力， F_H 是疏水力， F_HY 是水合力， F_s 是空間力， F_B 是橋接力.

組成EDLVO力的6種相互作用力分別可以通過以下公式計算[17，18，31，32]：

式 （5）～（10） 中： A 是Hamaker常數， h 是壁面與油滴間距， ε 是油的介電常數， κ^-1 是Debye長度， ζ₁ 和 ζ₂ 分別是油與壁面的電位， K 是表面疏水經驗常數， ?λ_s 和 λ_P 分別是結構力與主要水合力的衰減長度， φ 為相移， σ_S 是結構水合層間距， δ 是補償偏移量， A_s 和 A_P 分別是結構力和主要水合力的大小， T 是單位面積接枝鏈數， k 是Boltzmann常數，T 是當地溫度， l 是接枝段長度， τ 是能量.

油藏儲層中不同環境條件會影響上述方程參數值發生改變，導致作用在油滴上EDLVO力的大小變化.根據不同的油藏條件， H 的取值范圍為0.2～40nm，A 的取值范圍為 9×10^-21～1×10^-19 J，κ 的取值范圍為 和 ζ₂ 的取值范圍為 0～1V，K 的取值范圍為 1× 10^-20～1×10^-19J， T 的取值為 1×10¹⁶m^-2，τ 的取值范圍為 4×10^-22～4×10^-20J，l 的取值為0.4nm.油滴與壁面間的EDLVO力的大小會隨著分離距離的變化而變化，一般來說，隨著分離距離增加，EDLVO力所能產生的作用減小.當分離距離在 0.2～1nm ，EDLVO力中所有的力都能產生作用，EDLVO力的取值范圍為一904. 04～ -7.64mN/m ，當分離距離在 1～10nm ，EDLVO力中能產生作用的力有 F_{vdW?FEDL?FS?FB，EDI} ！、VO力的取值范圍為一 69.63～-3.78mN/m ，當分離距離在 10～40nm ，EDLVO力中能產生作用的力有 F_EDL 、 F_S 一 F_B ，EDLVO力的取值范圍為一38.14～-1.26×10^-5mN/m. 與已有原子力顯微鏡（AFM）測量的EDLVO力的范圍一致[17.33.34]，具體的參數選取及驗證詳見已發表的論文[35]

采用兩相流相場法追蹤分散相與連續相之間的界面[36，37]，實現Navier-Stokes 方程與EDLVO的耦合：

式（11）、（12）中： ? 是相場變量， γ 是遷移率，ω_mix 是混合能量密度， τ_pf 是界面厚度控制參數， ψ 是相場輔助函數， f 是自由能.詳細的模型見我們前期發表的論文[8.35].

1.3 邊界和初始條件

微通道壁面為無滑移潤濕性壁面，通道兩側為連續相人口和出口，并設置為周期性流動條件，通道內流動由入口和出口之間的壓差驅動.通過改變壁面潤濕性模擬油藏中典型的中性和疏油性壁面，將油滴在壁面上的靜態接觸角設置為 和135^° .本文采用毛細數 Ca 衡量驅動力的大小：

的變化，如圖2所示. t^* 和 U 分別由公式（15）、（16）計算，其中 χ_t 代表時間， u₂ 表示油滴移動速度.

式（13）中： u₁ 是單相流中連續流體的平均 速度.

本文毛細數范圍為 Ca=2.40×10^-4～2.20 ×10^-1 ，進出口壓差范圍為 ΔP= 10～8 000Pa 原油的物性采用長慶原油[38表征，其粘度與密度分別是 與 ρ₀=812.60kg/m³. 水的粘度與密度分別為 μ₁=1.0046mPa 與 ρ₁= 997.92kg/m³ .油水界面張力 σ=42.95mN/m 在兩相流中，為了量化連續相水和液滴相油之間的粘度差異，本文引人無量綱粘度比 λ ，其表達式為：

1.4 無關性分析

選取黏度比 λ=9.2 ，接觸角 θ=90^° ，毛細數Ca=0.35×10^-1 的工況進行網格獨立驗證.選取43666、68028、120066、173378、274868網格數規格分別進行模擬，計算了不同網格數下，油滴形變參數 D 和無量綱移動瞬時速度 U 隨著無量綱時間 t^*

結果發現，對于形變參數 D ，網格數從68028到274868誤差均不超過 2.9% ；但是對于油滴滑動速度 U，120 066 網格數對于274868網格數誤差達到了 6.4% ，而173378網格數誤差僅有 2.8% .因此，在保證誤差不超過 5% 的前提下，為了節約計算機資源，本模型最終選擇了173378的網格數量.

1.5模型準確性驗證

我們之前進行了關于Seevaratnam等人液滴分離過程實驗的模型驗證.實驗和模型模擬結果表明，隨著時間推移，液滴會受到連續相驅動力作用，導致液滴有向流動方向運動的趨勢，并且逐漸靠近通道中心，液滴底部與壁面接觸面積減少，最終脫附.實驗中觀察到的液滴瞬時狀態和結果與模擬結果一致，并且定量比較了實驗和模擬中液滴的形變參數 D ，結果顯示兩者之間的差異不超過 17% .詳細的驗證結果見我們之前的論文[8].

2 結果與討論

本文研究發現，近壁懸浮油滴的捕獲脫附主要有五種典型動力學狀態，如圖3所示.選取的五種典型工況的 Ca.θ 和 EDLVO力分別為：（1）捕獲：Ca=2.50×10^-4，θ=90^°，F_EDLVO=0mN/m （2）滑動： 。， F_EDLVO= 0mN/m ;（3）夾斷： Ca=1.59×10^-1，θ=90^° ，F_EDLVO=5mN/m ；（4）滑動脫附： Ca=4.63× （20 10^-2，θ=135^° ， F_EDLVO=0mN/m ；（5）直接脫附：Ca=2.37×10^-2 θ=135^° F_EDLVO=10mN/m. 在圖3（a）、（b）、（c）、（d）中，油滴受到壁面作用力和壁面潤濕性質影響，由近壁懸浮狀態轉變為被壁面吸附狀態.連續相驅動力較弱時，油滴形狀時間推移逐漸穩定且與壁面無相對位移，表現為捕獲狀態，如圖3（a）所示.隨著驅動力的增加，此時驅動力大小不足以支持油滴脫離壁面，同樣被壁面約束，油滴被壁面吸附后出現前傾，達到接觸角滯后的臨界點后使得其與壁面發生相對位移，表現為滑動狀態，如圖3（b）所示.繼續增大驅動力，油滴前傾角度繼續增加，如果油滴形變變化速率顯著快于接觸線移動的速度時，則會出現夾斷現象，導致部分油滴滯留在壁面上，如圖3（c）所示.如果油滴形變的速度和接觸線移動的速度相匹配時，油滴受到升力作用，與壁面的接觸面積減小，直至出現脫附現象，表現為滑動脫附，如圖3（d）所示.在圖3（e）中出現了直接脫附狀態，這是由于受到較強的油壁相互作用力影響，油滴被壓向壁面，此時處于油滴和壁面間的水被兩者擠壓形成薄液膜，油滴難以突破薄液膜與壁面形成接觸，因此油滴的下部始終與壁面保持距離，不與之產生接觸，而是整個油滴開始隨連續相運動，

為了全面探究近壁懸浮油滴捕獲和脫附動力學的動力學行為，定量分析了包括靜止、滑動、夾斷、滑動脫附和直接脫附五種典型動力學狀態下的關鍵參數瞬態變化，即變形參數 D 和移動速度 U .如圖4所示.液滴在捕獲和滑動動力學狀態運動過程中均一直與壁面接觸，未曾出現與壁面分離情況，隨著時間的推移，液滴的運動趨于穩定，測量的數值為穩定值，液滴的 D 和 U 在穩定狀態取值；液滴在夾斷和滑動脫附狀態運動過程中，隨著時間的推移，液滴在通道壁面上運動后會出現與壁面分離的現象，出現此現象的瞬時時刻，就定義為臨界狀態，此時測量的值為臨界數值，此時液滴的 D 和 U 在臨界狀態取值.

在捕獲狀態中，油滴 a 增大，使得變形參數 D 增大，隨時間推移，油滴形狀逐漸穩定， D 趨于平穩， U 始終為0.在滑動狀態中，油滴發生前傾，導致產生一個由形變引起的油滴質心移動速度， U 突增，被壁面吸附后因油壁相互作用影響下 U 有所減小，被壁面吸附后，由于連續相驅動作用，油滴前傾， D 增大，油滴與壁面發生相對位移后， U 逐漸增加，當運動穩定后， D 和 U 都趨于恒定.在夾斷狀態中，油滴由于被連續相過度拉長， D 明顯增加，其所受到的油壁相互作用更大，故 U 更小，在出現夾斷現象后， D 變化不明顯，這種趨勢是由于在計算油滴的 U 和 D 時，僅考慮了油滴仍然附著在壁面上的部分.在滑動脫附狀態中，由于 增加，導致 D 值不會發生劇烈變化， U 不斷增加.完全脫附后，油滴由于表面張力作用， D 迅速減小，而 U 因更接近于通道中部受到更強剪切力而增加.油滴發生直接脫附行為時，由于受到薄液膜的影響，油滴的下部開始收縮， D 增加，由于沒有與壁面直接接觸， U 開始就有一個較高的值.隨時間推移，油滴與壁面的距離增加，油滴回彈并受到更大的連續相剪切作用力， D 減小， U 持續增加

為了統一探究EDLVO力對五種典型油滴動力學狀態的影響，建立了EDLVO力、 Ca.θ 下的油滴捕獲脫附動力學行為相圖，如圖5所示.在沒有EDLVO力的情況下，隨著 Ca 的增加，油滴在中性壁面（ θ=90^° 和疏油壁面 （θ=135^°） 都會從被壁面捕獲轉變為滑動， θ=90^° 時滑動及脫附行為發生得更早， θ=90^° 和 135^° 時發生滑動行為的臨界Ca 值分別為 和 0.10×10^-2 ： Ca 繼續增加，如果油滴處于中性壁面，油滴不易全部脫附，會出現夾斷情況，而油滴處于疏油壁面時，油滴更易整個脫離壁面，發生夾斷與脫附行為的臨界 Ca 值分別為 16.65×10^-2 和 3.62×10^-2 ，其原因是由于較小的 θ 導致油滴接觸線運動滯后于油滴變形速率，導致低 θ 時難以發生分離.當對近壁懸浮油滴施加較低的 EDLVO力，即 F_EDLVO=5mN/m 時，觀察到兩個主要現象.油滴受到EDLVO力的影響后，中性壁面上，油壁相互作用會抑制油滴從捕獲態到滑動態，所需的毛細數 Ca 增加，臨界 Ca 變為0.10×10^-2 ，而對于疏油壁面的影響不大.對于油滴發生夾斷與脫附行為的臨界 Ca 值，中性壁面和疏油壁面分別為 15.78×10^-2 和 3.39×10^-2 .對近壁懸浮油滴施加較高的 EDLVO力，即 F_EDLVO=10mN/ m 時，對于 θ⁼90^° ，滑動和夾斷臨界 Ca 對比于較低EDLVO力的情況均沒有發生變化.但是對于 θ= 135^° ，最初觀察到的捕獲、滑動、滑動脫附狀態沒有出現，而是出現了直接脫附動力學狀態.

為了進一步探究不同 EDLVO力、 Ca.θ 對近壁懸浮油滴捕獲脫附動力學行為的影響，本文分析了油滴穩態或臨界態下形變參數 D 和無量綱特征速度 U^* ，如圖6、圖7所示.當油滴處于捕獲和滑動狀態時， D 和 U^* 選取穩態情況，當油滴處于夾斷、滑動脫附和直接脫附狀態時， D 和 U^* 選取臨界態情況.從圖6可以觀察到，在中性壁面（ ?θ=90^° ）處，施加EDLVO力會使捕獲態油滴形變參數 D 增加.在滑動狀態，無論是否施加EDLVO力，油滴在Ca=4.63×10^-2 左右都會出現形態上的轉變.這是因為隨著 Ca 的增大，出現轉變前，油滴逐步受到更大的驅動力作用，油滴朝前進方向變形，導致D 減小，轉變后液滴形變變化速率顯著快于接觸線移動的速度，導致油滴被拉長， D 增加，如圖6（a）所示.在油滴出現夾斷現象的瞬間，油滴附著在壁面上的部分受到連續相剪切作用大幅度減小，此時油滴受到的EDLVO力和表面張力占據主導地位，使得油滴收縮， D 減小.在疏水壁面（ θ= 135^° ）處，EDLVO力會明顯使油滴拉長，形變 D 增加.油滴處于滑動態時，隨著 Ca 的增加，由于表面張力作用，在油滴出現脫附行為之前 D 達到最小值.繼續增大 Ca ，在滑動脫附前瞬時時刻，由于油滴受到升力，使得其靠近管道中心，油滴在垂直方向上被拉長， a 值增加， D 值變大，EDLVO力會增加這一趨勢.油滴出現直接脫附行為時，其 D 也有相似的變化狀態.總之：（1）增加 EDLVO力，會使油滴的 D 增加；（2）無論是中性壁面還是疏油壁面，油滴的 D 都存在先減小后增大的現象.

從圖7可以觀察到，在中性壁面 （θ=90^° ）處，油滴處于滑動態時，無論是否施加EDLVO力，油滴在毛細數 Ca=4.63×10^-2 左右都會出現特征速度 U^? 變化趨勢上的轉變，這與圖6中所得到形變參數 D 出現轉變的 Ca 吻合.這是由于油滴被拉長，其更貼近于壁面，所受到連續相剪切作用減小，導致 U^* 減小，EDLVO力會明顯抑制在轉折處的 U^* ，越大的EDLVO力抑制作用越明顯.在油滴出現夾斷現象時， U^? 僅有微弱減小，這是因為測量油滴僅為壁面上的部分，油滴瞬時形態變化對U^* 瞬時影響較小.在疏水壁面 （θ=135^°） 處，油滴處于滑動態時，隨著 Ca 的增加，油滴逐步靠近通道中心，所受的連續相剪切作用增大， U^* 有增大趨勢.當 Ca 達到滑動脫附條件時，油滴遠離壁面，U^? 突增.然而繼續增加 Ca ，由于 D 增大，油滴在連續相中所受阻力也增加，故 U^* 有下降趨勢.油滴出現直接脫附行為時，沒有脫附臨界速度，即沒有特征速度.油滴的動力學參數 D 與 U^* 有相關性.油滴 D 值變小時， U^* 值變大； D 值變大時， U^* 值變小.同樣的，除了直接脫附狀態， U^* 都存在先增大后減小的現象.

總結EDLVO力對油滴捕獲脫附動力學的影響，最有趣的現象是在疏油壁面上，增加EDLVO力會使油滴發生直接脫附.為了解釋直接脫附動力學狀態發生的原因，本文分析了油滴在 θ= 135^° 時，同一毛細數 Ca 和不同EDLVO力下的壓力分布，如圖8所示.由于直接脫附是在油滴處于近壁懸浮狀態就開始發生，所以選取油滴剛開始發生運動的時間點，即 t^*=0，027 .近壁懸浮油滴與壁面間存在一層薄液膜，該液膜中的壓力顯著高于周圍.在沒有EDLVO力或EDLVO力較小時，油滴變形產生的表面能釋放可以克服薄液膜中的高壓，從而突破這層薄液膜，使其與壁面接觸，進一步釋放表面能形成液膜排液現象.而在EDLVO力較大時，薄液膜中的高壓更高，表面能釋放不足以克服其高壓，導致油滴不能與壁面接觸，進而出現直接脫附現象.

3結論

本文研究了油壁相互作用對近壁懸浮油滴捕獲脫附動力學行為的影響，采用了油壁相互作用力與CFD耦合的方法，分析了EDLVO力影響下近壁懸浮油滴的動力學特性，得到以下主要結論：

（1）通過改變壁面潤濕性、毛細數和EDLVO力，近壁懸浮油滴共呈現了五種典型的動力學狀態，即捕獲、滑動、夾斷、滑動脫附和直接脫附.

（2）在中性壁面處，EDLVO力抑制了油滴由捕獲向滑動轉變；在疏油壁面處，EDLVO力使油滴形變增加，更易出現脫附行為，更大的EDLVO力反而促進了油滴的脫附.

（3）在EDLVO力的影響下，幾乎所有油滴的形變都增加，并且降低了油滴的速度；EDLVO力對油滴從滑動狀態到夾斷或脫附狀態的速度影響較小；越大的EDLVO力對油滴形變和速度影響都越大.

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【責任編輯：陳 佳】