基于穩(wěn)態(tài)電熱法的石墨烯膜導(dǎo)熱系數(shù)的精確可靠測量

摘要：高導(dǎo)熱石墨烯膜是近年來備受關(guān)注的高功率電子器件用散熱材料。導(dǎo)熱系數(shù)作為一項評價其基礎(chǔ)性能的重要參數(shù)，實現(xiàn)其精確測量對于理解材料基礎(chǔ)物性、優(yōu)化制備工藝以及實際工程應(yīng)用都具有重要意義。然而，現(xiàn)有的商業(yè)化導(dǎo)熱測試設(shè)備，囿于測試原理、樣品尺寸等因素，難以同時實現(xiàn)高效、準(zhǔn)確、可靠的測量。開發(fā)操作簡便、測試快捷、精度優(yōu)異、可跨尺度的測量方案仍是一個重要挑戰(zhàn)。本文提出基于穩(wěn)態(tài)電熱法的石墨烯膜導(dǎo)熱系數(shù)的精確可靠測量方法，結(jié)合實驗測試與仿真模擬，基于原理分析、測試優(yōu)化、數(shù)據(jù)處理等三個方面，顯著提升導(dǎo)熱測量的精度與效率。測量結(jié)果的準(zhǔn)確性受到熱損校正、樣品尺寸、系統(tǒng)設(shè)計以及數(shù)據(jù)處理等四方面因素影響。實驗結(jié)果表明，熱輻射和熱對流引起的熱損失會影響樣品的溫度分布和測量結(jié)果，可通過控制樣品尺寸和溫升來控制。對實驗數(shù)據(jù)進行篩選和預(yù)處理也可以有效提高測量精度。通過實驗與仿真結(jié)合，我們提出了可行的操作指南與標(biāo)準(zhǔn)化的測試方案。通過優(yōu)化，該方法測量誤差低于3.0%，不確定性降至0.5%，響應(yīng)時間達毫秒級。本工作為準(zhǔn)確評估材料導(dǎo)熱性能提供有益指導(dǎo)，也為導(dǎo)熱材料的熱管理工程應(yīng)用提供技術(shù)支撐。

關(guān)鍵詞：石墨烯膜；導(dǎo)熱系數(shù)；穩(wěn)態(tài)技術(shù)；有限元模擬

中圖分類號：O642

1 引言

人工智能時代隨著對電子設(shè)備集成度和性能需求的不斷提升[1，2]，散熱問題逐漸成為大功率便攜式電子器件可靠運行和跨代發(fā)展的瓶頸[3–5]。石墨烯膜材料作為一種兼具耐彎折、低密度且可規(guī)模化制備的柔性高導(dǎo)熱材料備受研究人員青睞[6–10]，是一種解決高功率高熱流密度電子器件散熱難題的理想材料[11–13]。導(dǎo)熱系數(shù)作為評價石墨烯膜的關(guān)鍵性能之一，其測量結(jié)果的準(zhǔn)確性將直接影響實際工程應(yīng)用的產(chǎn)品設(shè)計優(yōu)化[14–16]。

導(dǎo)熱系數(shù)測量的常見方法根據(jù)測試原理可以分為穩(wěn)態(tài)法和非穩(wěn)態(tài)（瞬態(tài)）法[17，18]。穩(wěn)態(tài)法如熱流法、保護熱板法等，信號分析相對簡單且符合實際應(yīng)用場景，可信度高。然而，所需樣品尺寸大，測試時間長，受到接觸熱阻的影響，使得測試范圍受限[19，20]。相對而言，非穩(wěn)態(tài)法如激光閃射法、平面熱源法等，所需樣品尺寸小，具有測試效率高、測量迅速等優(yōu)點，但數(shù)據(jù)處理復(fù)雜，不確定度更高，并且難以準(zhǔn)確測量厚膜的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)[21，22]。總之，現(xiàn)有的商業(yè)化熱測量技術(shù)囿于測試原理、樣品尺寸、裝置結(jié)構(gòu)等因素，導(dǎo)致測試過程復(fù)雜、測試周期長、結(jié)果重現(xiàn)性差等問題，并且適用范圍有限。

穩(wěn)態(tài)電熱法作為一種常用的微納材料導(dǎo)熱測量技術(shù)[23，24]，其基本原理是施加電流產(chǎn)生焦耳熱，并通過樣品的穩(wěn)態(tài)溫度分布計算出導(dǎo)熱系數(shù)[25]。宏觀樣品的溫度常用接觸式測溫裝置如熱電偶等測量，但接觸熱阻的存在使得測試精度與導(dǎo)熱系數(shù)測量范圍受限，特別是在測量高導(dǎo)熱、小尺寸樣品時受限更加明顯[26]。近年來非接觸式測溫裝置如紅外顯微鏡或拉曼光譜等備受關(guān)注[27]。基于碳基材料G峰隨溫升藍移的特性，可以通過拉曼位移來確定微納材料的穩(wěn)態(tài)溫度分布。Balandin等人[28]采用共聚焦微拉曼光譜測量單層石墨烯的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)，高達5300 W?m?1?K?1，不過結(jié)果偏差達到±9%。Li等人[29]采用此方法測量碳納米管的導(dǎo)熱系數(shù)，結(jié)果偏差也達到16.7%–17.9%。此外，輻射、對流等熱損的存在也會導(dǎo)致導(dǎo)熱測試精度下降。Zhang等人[30]在非真空封閉環(huán)境下測量碳納米管膜面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)，結(jié)果偏差高達10.1%–14.4%。真空環(huán)境中不存在熱對流，可以根據(jù)Stefan-Boltzmann 公式計算懸浮樣品的熱損失[31]。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)樣品溫升低于60 K時，熱量損失比熱傳導(dǎo)的熱量低2–3個數(shù)量級[25]，此時可忽略熱損[32，33]。熱量損失也受樣品形貌尺寸影響，Wang等人[34]通過迭代法估算自然對流下的熱損占比，研究發(fā)現(xiàn)，熱損占比隨著樣品長度增加而迅速上升，換熱系數(shù)甚至高達4150 W?m?2?K?1。針對穩(wěn)態(tài)電熱法目前尚無詳細的研究，需厘清影響其測量準(zhǔn)確性的因素，從而實現(xiàn)高效穩(wěn)定、偏差可控、重復(fù)性好的測量。

本文以石墨烯膜作為測試對象，結(jié)合實驗和有限元仿真，對穩(wěn)態(tài)電熱法開展系統(tǒng)的研究，形成可靠的穩(wěn)態(tài)電熱法導(dǎo)熱系數(shù)測量方案。從測試原理分析、測試優(yōu)化、數(shù)據(jù)處理等三個方面進行分析與誤差修正，將測試誤差降低至3.0%，測試不確定性降低至0.5%。該測試方法在準(zhǔn)確性、重復(fù)性和測試效率方面表現(xiàn)良好，為高導(dǎo)熱碳材料研究提供重要的導(dǎo)熱測試技術(shù)支撐。