薄層介殼灰巖中方解石沉淀模式及致密儲層成因

摘 要 【目的】川北地區侏羅系自流井組東岳廟段為典型湖相致密頁巖油儲層，富有機質頁巖中發育多套薄層介殼灰巖夾層，其間發育多期裂縫、方解石膠結以及溶蝕作用，儲層致密化過程及富集規律不清。亟需進一步揭示介殼灰巖夾層歷經的埋藏—成巖序列，探討方解石形成與頁巖油氣關系?！痉椒ā拷Y合詳細巖心觀察、鑄體薄片、電子探針成分分析及埋藏史—熱演化史等，針對方解石礦物產狀、主/微量元素及共生礦物特征開展深入分析。【結果】川北地區東岳廟段介殼灰巖夾層中發育細—中粒介殼重結晶方解石、脈狀—透鏡狀纖維方解石、交代—溶蝕狀微—亮晶方解石、含介殼泥巖中纖維狀方解石、泥質介殼灰巖及含泥介殼灰巖中微晶粒狀方解石、介殼灰巖孔縫中充填亮晶方解石等六種類型方解石，并對應于（1）早成巖A期沉積物重結晶成因、（2）早成巖B期與富有機質頁巖生排烴有關的纖維狀方解石、（3）中成巖A期溶蝕—再沉淀方解石及（4）中成巖B期方解石共四期膠結作用，方解石中Fe、Mn、Sr等元素含量與其形成時間及期次關系密切?！窘Y論】多期方解石膠結是導致東岳廟段介殼灰巖儲層致密化的主要原因，流體超壓形成的纖維狀方解石既引起儲層致密化亦為后期溶蝕作用奠定一定基礎，成巖中期的方解石沉淀則進一步降低孔隙度。方解石沉淀導致的儲層致密化約束了頁巖油時空分布。

關鍵詞 川北地區；侏羅系；東岳廟段；頁巖油；方解石膠結物

第一作者簡介 馮明友，男，1981年出生，博士，副教授，非常規油氣儲層，E-mail： fmyswpu@163.com

通信作者 劉小洪，女，博士，副教授，儲層成巖作用，E-mail： liuxiaohong_swpu@163.com

中圖分類號 P588.24+5 文獻標志碼 A

0 引言

四川盆地侏羅系湖相介殼灰巖儲層為典型特低孔致密儲層，發育厚層—塊狀介殼灰巖、介殼灰巖與泥頁巖互層、泥頁巖夾薄層介殼灰巖、泥頁巖夾粉砂巖等巖石類型及巖相組合。前期主要針對介殼灰巖開展沉積相、儲層特征等系統研究，明確了高能介殼灘的演化及分布規律，指出油氣分布不受構造圈閉的控制、呈現“大面積含油”的特征，高產與裂縫溝通及天然氣驅動關系密切[1?2]。隨著薄層介殼灰巖上萬噸原油的陸續產出，侏羅系勘探思路逐漸向非常規致密頁巖油氣轉變[3?5]，并就沉積環境、保存條件、天然裂縫及熱演化程度對有機質富集、頁巖油氣成藏、高產及油氣藏類型控制機理開展深入研究[6?7]。其中，不同沉積相帶巖性變化頻繁，湖相頁巖—介殼灰巖多尺度互層配置復雜，導致微—納米級孔隙類型及分布差異明顯，且后期構造—成巖事件導致共生礦物組合及油氣運移機理復雜[8]。因此，針對薄層介殼灰巖開展系統元素地球化學特征、孔縫充填物的巖石—流體作用及成巖序列研究，可為剖析形成環境[9?13]、揭示油氣形成—運移等關鍵事件[14?17]及約束致密油儲層成儲—成藏時空耦合[18]等提供重要證據。

四川盆地侏羅系發育自流井組東岳廟段、大安寨段及涼高山組上段三套優質頁巖層系，具有“源儲一體、就近成藏”的特征，是典型的非常規頁巖油氣發育層系[19]，近年來油氣勘探成果顯著[20?22]。其中，川北地區下侏羅統自流井組東岳廟段暗色泥頁巖厚度大、總有機碳（TOC）含量高、油氣顯示好，但總體勘探程度低[23]。目前針對川北地區東岳廟段陸續開展了沉積環境、頁巖油氣富集主控因素和規律等研究，明確了該段沉積相類型及泥頁巖孔隙及裂縫系統，并針對沉積相、巖相組合、裂縫和隔層與頁巖油氣富集高產的耦合關系等進行了探討[24?25]。前期勘探成果表明，富有機質頁巖與介殼灰巖互層為四川盆地侏羅系致密頁巖油氣富集的有利巖性組合，然而富有機質頁巖中的介殼灰巖夾層巖性多致密，膠結作用、溶解作用及破裂作用等成巖過程—構造事件復雜。本次圍繞東岳廟段泥頁巖地層中薄層介殼灰巖段開展研究，聚焦多類型方解石的巖石學—礦物學及元素地球化學特征，進而探討其成巖序列及致密化成因，以期揭示該區頁巖油氣富集規律、為下步勘探開發提供依據。

1 區域地質背景

川北地區北至廣元—南江，東至達州，南至三臺—蓬安，西至梓潼。米倉山—大巴山一帶構造復雜，表現為一系列緊閉的線性褶皺。受燕山運動對四川盆地擠壓隆升作用影響，區內構造抬升、水平面下降形成內陸湖泊；后受晚白堊世喜山運動北西—南東向應力影響形成系列北東向構造帶；喜山運動晚期受北東—南西向應力影響，早期構造進一步改造，形成一系列北西向分布的斷層及褶皺帶。

川北地區下侏羅統自流井組自下而上可劃分出珍珠沖段、東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段共四段。其中，東岳廟段由盆地邊緣向盆地中心依次發育沖積平原—三角洲平原、三角洲前緣、前三角洲—湖泊相環境（圖1a），其沉積厚度大（平均厚度大于70 m），巖性分布穩定，可分為上、下兩個亞段。東岳廟段下亞段主要發育深灰色砂巖、深灰色泥頁巖夾砂巖；東岳廟段上亞段以暗色泥頁巖為主，夾有多個薄層泥灰巖和介殼灰巖透鏡體，富含淡水雙殼類化石。區內除廣元—南江—通江—元壩一帶東岳廟段以砂泥巖碎屑沉積為主外，區內重點探井以淺湖—半深湖及介屑灘沉積為主，局部發育濱—淺湖沉積[25]（圖1b、圖2）；巖性以灰黑色頁巖為主，由下往上具有逐漸增高的TOC值；黑色頁巖中見介殼夾層或頁巖與介殼灰巖互層分布，局部發育水平層狀方解石脈體（圖2）。

2 樣品及分析

樣品主要采自川北地區東岳廟段上亞段，巖性主要為灰黑色頁巖，具有全井段中較高的巖心實測孔隙度及測井解釋具最高的TOC值，同時發育薄層介殼灰巖夾層。首先，選取黑色頁巖中介殼灰巖夾層磨制成普通薄片（圖2），并利用鐵氰化鉀+茜素紅-S的混合試劑對薄片進行染色（混合液配方見石油行業標準SY/T 5368—2000），根據染色后方解石呈現的不同顏色區分不同的方解石：無鐵方解石（0～0.5%FeO）呈粉紅—紅色；鐵Ⅰ方解石（0.5%～1.5% FeO）—紅紫色；鐵Ⅱ方解石（1.5%～2.5% FeO）—淡藍色；鐵Ⅲ方解石（2.5%～3.5%）—深藍色[26]。隨后利用電子探針精確測定方解石中的微量元素含量，電子探針成分分析主要在西南石油大學油氣地質與勘探實驗教學中心完成，實驗儀器為JXA-8230電子探針分析儀，利用波譜測試碳酸鹽礦物中9種常見元素的含量；波譜分析精度優于1wt.%（主元素含量大于5wt.%）和5wt.%（次要元素含量介于1wt.%～5wt.%），可自動識別0.1wt.% 以上的元素，檢測極限為0.01wt.%。熒光分析由BK-FL熒光顯微鏡完成。

3 結果與討論

3.1 巖石學特征

系統顯微觀察表明，研究區東岳廟段介殼灰巖夾層中均有不同程度的泥質組分，從夾層中部的純介殼灰巖逐漸過渡至泥質介殼灰巖、含介殼泥巖。介殼灰巖中的介殼均遭受重結晶、溶蝕、充填及破裂作用。按照形態、染色特征及賦存狀態可將方解石分為七種類型：組成介殼灰巖的細—中粒方解石（C1）、沿介殼灰巖邊緣呈脈狀—透鏡狀分布的纖維方解石（C2）、沿介殼灰巖邊緣分布的微—亮晶方解石（C3）、含介殼泥巖中纖維狀方解石（C4）、泥質介殼灰巖中微晶粒狀方解石（C5）、含泥介殼灰巖中微晶粒狀方解石（C6）及介殼灰巖孔/縫晚期充填的亮晶方解石（C7）。

其中，介殼主要由塊狀細—中粒方解石構成（C1），經混合液染色后呈淺粉色，或略顯黃色（受雜質影響），屬早期轉化泥晶方解石經新生變形所致[26?27]。沿介殼邊緣及部分裂縫邊緣分布纖維狀方解石，其宏觀形態為脈狀—透鏡狀，染色后呈亮粉色（C2）；該方解石垂直于介殼邊緣及裂縫生長、與介殼方解石接觸界線截然，無交代或溶蝕作用亦無黏土雜質等存在，應屬早期形成的方解石。沿部分介殼及纖維狀方解石邊緣發育交代—溶蝕狀微—亮晶方解石（C3），其染色不均（主要呈紫色），與纖維狀方解石、介殼界線模糊（圖3c），應屬前者溶解—再沉淀成因。此外，在含介殼泥巖中還可見沿介殼邊緣分布的纖維狀方解石（C4），其以介殼作為核心，構成殼—核結構纖維狀方解石[28]，該方解石經染色后呈淡藍色。泥質介殼灰巖、含泥介殼灰巖中的方解石主要呈微晶粒狀，與石英/高嶺石/黃鐵礦/瀝青等共同充填在介殼顆粒之間（C5、C6），經染色后呈深藍色。裂縫及孔隙中還可見亮晶方解石充填，經混合液染色后呈藍色，應屬晚期膠結成因方解石（C7）（圖3d～f）。

區內石英分布較為復雜，除與高嶺石、瀝青等共生充填于泥質介殼灰巖顆粒之間外，還可呈半自形—自形微晶粒狀產出于介殼灰巖中的介殼與介殼接觸部位，或與交代溶蝕狀方解石共同充填在介殼破裂縫中（圖3a～d）。黃鐵礦主要呈草莓狀集合體產出，高嶺石常與瀝青混合形成高嶺石礦物瀝青，顯示復雜的成分特征，顏色呈褐黃色，其間保留一定數量的微孔隙[29]（圖3d）。

介殼內部微裂隙發育，可明顯將其分為F1、F2及F3三類：（1）開啟程度低，未明顯切穿介殼的裂縫（F1）；（2）破裂面為彎曲弧形狀、與纖維狀方解石伴生的裂縫（F2）；（3）將介殼明顯錯斷的裂縫（F3）。其中，沿F1主要為泥質充填；沿F2可發育纖維狀方解石（C2，介殼灰巖）、交代溶蝕狀方解石（C3，介殼灰巖）以及纖維狀方解石（C4，泥質介殼灰巖或含介殼泥巖）；沿F3見介殼溶蝕現象及石英顆粒的沉淀，內部多為亮晶方解石充填（C7）。根據裂縫形態學特征及裂縫充填物特征，三種裂縫應分別屬于成巖壓實縫、由有機質生烴引起的流體超壓導致介殼發生破裂形成的層間縫（破裂面呈彎曲狀）以及構造破裂縫[30]，各類型裂縫與方解石等礦物的形成先后順序為：C1+黃鐵礦→F1→F2→C2/C4→C3→石英+高嶺石→F3→C5/C6+瀝青→C7。

3.2 方解石主量元素特征及期次劃分

為深入剖析方解石成因及生長過程，利用電子探針對上述頁巖中介殼灰巖夾層內不同產出特征方解石的主量元素進行了定量分析。結果表明，研究區東岳廟段黑色頁巖中碳酸鹽礦物均為方解石，不含白云石，鐵含量介于0～3wt.%（圖4、表1）。介殼灰巖中染色呈粉色、具介殼外形的重結晶介殼方解石含鐵量最低，FeO 含量普遍小于0.1wt.%（平均僅0.03wt.%）；呈粉色的纖維狀方解石、呈紫色的交代溶蝕狀方解石主要屬微含鐵方解石，FeO含量平均為0.04wt.%。含介殼泥巖中介殼邊緣的纖維狀方解石屬鐵Ⅰ方解石，泥質介殼灰巖粒間的粒狀方解石（C5）、含泥介殼灰巖粒間的粒狀方解石（C6）及介殼間的亮晶方解石（C7）分別屬于鐵Ⅰ方解石、鐵Ⅱ方解石及鐵Ⅲ方解石。

相關性分析表明，研究區方解石中MnO與FeO含量呈明顯的正相關關系、MnO與SrO含量呈明顯的負相關關系，相關系數分別高達+0.90、-0.83。方解石C1、C2、C3具較低的FeO含量及較高的SrO含量，指示其形成于較早成巖階段[31]：鑒于纖維狀方解石（C2）與前述流體超壓成因的層間縫（F2）之間關系，應屬第一期流體超壓成因膠結物，與介殼方解石之間關系截然不同，指示CaCO3主要源于上下地層中碳酸鈣的減少及轉換[16，32?34]；方解石C3主要源于C1、C2的溶解—再沉淀，屬第二期膠結物（圖5a，b）。方解石C4主要發育于含介殼泥巖的介殼邊緣，其纖維狀晶形不完整，邊緣有明顯溶蝕現象（圖3d），應屬于第一期流體超壓成因方解石經離子交換及重結晶作用后的產物[28]。方解石C5、C6、C7具較高的MnO、FeO含量以及較低的SrO含量，應為成巖中晚期階段產物，屬第四期膠結物。此外，區內FeO含量與巖石中泥質含量成反比（泥質含量越高，FeO含量越低），表明方解石中鐵離子主要來自泥質組分中黏土礦物的脫水轉化[27]（圖4）。綜上，結合方解石主量元素特征及上述形態、染色、賦存狀態特征，最終將七種不同類型方解石進行了歸納總結（表2）。

3.3 方解石形成機理及與油氣關系

3.3.1 埋藏—成巖序列及方解石形成機理

前人針對侏羅系沉積埋藏史和熱演化史模擬研究表明[24]（圖6），川北地區下侏羅統在沉積早期地層沉降速率快，富有機質泥頁巖在中侏羅世末期即達到大量生烴門限（Rogt;0.5%），其生氣時間長，后期地層的抬升熱演化程度也一直穩定在2%左右（總體屬中成巖B期階段，圖6）。前已述及，川北地區東岳廟段介殼灰巖夾層歷經三期明顯的破裂作用及四期方解石的膠結作用，同時見兩期明顯的酸性流體溶蝕作用：成巖壓實縫（F1）及方解石（C1）、層間縫（F2）及方解石（C2、C4）應分別形成于早成巖A、B期階段的第一期重結晶和第二期膠結，C3方解石屬中成巖A階段的第三期膠結，構造破裂縫（F3）及方解石C5～C7應形成于中成巖B期階段的第四期膠結（圖5c，d）。兩期溶蝕作用分別形成于層間縫及纖維狀方解石（F2+C2）、構造破裂縫（F3）形成之后，前者主要發生于中成巖A期階段，該期尚未發生明顯地層抬升，其溶蝕機理可能是有機酸源內溶蝕（幕式超壓充注溶蝕）[35]，后者主要發生于中成巖B期地層抬升階段（圖4）。方解石晶內微孔以及方解石、黏土礦物晶間微米孔隙為介殼灰巖主要孔隙空間，其具體成巖及孔/縫形成過程分析如下。

早成巖A期（Rolt;0.35%），在強烈的超補償沉積下，區內東岳廟段介殼灰巖受壓實作用強烈，介殼灰巖中的介殼表現出明顯的定向排列，同時導致介殼內部微裂縫的形成（F1），鈣質介殼發生一定程度的重結晶形成細—中粒方解石（C1）；在缺氧環境中，有機質在細菌作用下于介殼間形成草莓狀黃鐵礦[36]（圖7a）。至早成巖B期（0.35%因此，區內侏羅系東岳廟段薄層介殼灰巖中因礦物組分及含量的不同，最終形成烴類與黃鐵礦、石英、高嶺石等黏土礦物以及鐵方解石共同導致差異充填的復雜性（圖7f）。

3.3.2 儲層成因及致密油分布

川北地區侏羅系東岳廟段黑色泥頁巖中的薄層介殼灰巖沉積期總體屬于半深湖—深湖的深水沉積環境，與侏羅系大安寨段厚層—塊狀介殼灰巖發育的淺湖沉積環境存在較大差異：厚層—塊狀介殼灰巖沉積期屬于水動力相對較強的淺水高能介殼灘沉積環境，沉積早期除強烈亮晶膠結外仍可保留部分粒間孔隙，在后期壓實成巖作用下導致儲層致密化明顯；而薄層介殼灰巖填隙物為泥質組分或泥晶方解石，且雙殼類介殼的原始組分為文石或方解石，這兩種結構組分均說明原巖形成期即屬致密性儲層。此外，區內東岳廟段介殼邊緣纖維狀方解石與烴源巖大面積生烴引起的流體超壓關系密切，并且其物質主要源于上下圍巖地層。該方解石膠結物的形成始于中侏羅世，即油氣大規模運聚時介殼灰巖及周圍頁巖致密化已經存在（但其沉淀后仍保留有少量的層間縫及方解石晶內微孔）。之后雖經歷一定程度的溶蝕作用，但纖維狀方解石、介殼方解石的溶蝕—再沉淀作用以及后期鐵方解石的沉淀進一步減少了孔隙，多期方解石膠結導致薄層介殼灰巖為致密儲層。

由于巖石致密化引起的啟動壓力梯度的存在，導致石油脫離烴源巖的運移距離變短，油氣在縱向上只能在鄰近烴源巖的儲層中聚集[39]，區內東岳廟段主要表現為未被早期方解石膠結的（含）泥質介殼灰巖粒間黏土礦物、鐵方解石與烴類的共生（圖8）。其中，早期成藏事件表現為早期成熟烴類因排烴不暢而就近運移且瀝青化，晚期成藏事件表現為受構造—成巖事件共同改造后油氣沿裂隙及薄層介殼灰巖層間縫分布。

4 結論

（1） 川北地區侏羅系東岳廟段頁巖介殼灰巖夾層中發育七種類型方解石：介殼重結晶方解石；發育于介殼灰巖中，由超壓形成、沿破裂縫及介殼邊緣生長的纖維狀方解石；溶蝕—再沉淀方解石；發育于含介殼泥巖中、沿介殼邊緣生長—后期發生重結晶及離子交換作用的纖維狀方解石；與黃鐵礦/黏土礦物/石英等共生充填于泥質介殼灰巖、含泥介殼灰巖粒間的粒狀方解石以及充填介殼灰巖構造縫及溶蝕孔隙的亮晶方解石，七類方解石分別對應于四期成巖改造作用。

（2） 多期方解石膠結是導致東岳廟段灰巖儲層致密化的主要原因，成巖早期超壓形成的纖維狀方解石為后期的溶蝕作用奠定了一定基礎，但方解石的溶蝕—再沉淀以及成巖中期鐵方解石的膠結進一步降低了孔隙度。東岳廟段薄層介殼灰巖總體具“致密—調整—再致密—成藏”的復雜演化過程，進而約束了油氣運聚路徑及富集。

致謝 感謝審稿專家及編輯對本文提出的寶貴建議，中石油西南油氣田分公司勘探開發研究院提供部分鉆井及物性分析資料，學生李沛珈參與部分文字整理及繪圖等工作，在此一并感謝。

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基金項目：國家科技重大專項（2017ZX05001-001）；中國石油—西南石油大學創新聯合體科技合作項目（2020CX050103）