一次持續(xù)性極端高溫背景下石家莊臭氧污染特征研究

金龍　任改莎　郭小璇　代雅茹　幺倫韜

摘要：利用地面常規(guī)觀測大氣成分數(shù)據(jù)、地面氣象數(shù)據(jù)、臭氧激光雷達數(shù)據(jù)結(jié)合風(fēng)廓線雷達和微波輻射計遙測資料，研究了2022年6月16 - 26日石家莊地區(qū)一次持續(xù)性極端高溫天氣過程背景下的臭氧重度污染過程。結(jié)果表明強輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，有利于O3的產(chǎn)生和積累；O3日變化特征，峰值區(qū)出現(xiàn)在午后，谷值區(qū)出現(xiàn)在夜間一凌晨；地面O3與溫度（T）、相對濕度（RH）分別具有明顯的正、負相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 68、-0. 50；0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快；地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

關(guān)鍵詞：高溫；石家莊；臭氧；激光雷達；污染

中圖分類號：X515 文獻標志碼：B

前言

隨著大氣污染治理工作持續(xù)深入的開展，城市細顆粒物（PM2.5）污染已得到有效控制，以顆粒物和臭氧（O3）為主導(dǎo)的復(fù)合大氣污染開始嚴重影響生態(tài)環(huán)境。臭氧污染防治逐漸成為當下多地大氣污染治理工作的首要任務(wù)。臭氧這種主要分布在平流層（約90%）的痕量氣體，它的分布與季風(fēng)環(huán)流的動力輸送過程密切相關(guān)，光化學(xué)反應(yīng)是對流層臭氧的重要來源。由于近地面與人類生產(chǎn)活動息息相關(guān)，因此近地面臭氧污染特征也是大量學(xué)者研究的主要方向。

石家莊西部為太行山中段，東部為溥沱河沖積扇山麓平原，地勢西高東低，是山區(qū)與平原的過渡地帶，所處地形地貌決定了該地區(qū)氣象條件有風(fēng)速小、逆溫頻繁的特點，導(dǎo)致山前易積累大氣污染物。該區(qū)域人口稠密，污染物排放強度高，是北京市和天津市的主要污染源區(qū)之一。以O(shè)3為特征的光化學(xué)污染日益凸顯。

目前關(guān)于石家莊臭氧污染研究多基于模式計算或地面觀測分析，針對臭氧邊界層垂直結(jié)構(gòu)觀測的研究很少。文章通過對石家莊地區(qū)2022年6月16-26日一次持續(xù)性極端高溫天氣過程背景下的臭氧重度污染過程進行垂直分布特征初探分析，以期為城市臭氧污染防治與空氣質(zhì)量改善提供科學(xué)依據(jù)。

1 監(jiān)測儀器與數(shù)據(jù)

1.1 監(jiān)測點概況

監(jiān)測點位于石家莊地區(qū)中部，探測環(huán)境受到保護且具有較好的空間代表性，污染物主要來源為城市本地排放及周邊其他城市的輸送。監(jiān)測時段為2022年6月16日- 26日受暖性高壓脊控制下出現(xiàn)的大范圍、持續(xù)性極端高溫（≥35℃）天氣過程背景下。利用氣象觀測儀器（溫度、濕度、氣壓、風(fēng)傳感器等）、大氣成分觀測儀器、臭氧激光雷達、風(fēng)廓線雷達和微波輻射計同址觀測獲取到的數(shù)據(jù)進行此次臭氧污染特征分析。

1.2 地面觀測

地面觀測數(shù)據(jù)由氣溶膠觀測數(shù)據(jù)、反應(yīng)性氣體數(shù)據(jù)和基本氣象要素數(shù)據(jù)組成，由環(huán)境顆粒物自動檢測儀（LGH - OIE、LGH - OIB）監(jiān)測氣溶膠數(shù)據(jù)（PM2.5、PM10），由反應(yīng)性氣體自動檢測儀（Thermo49i＼48i＼43i＼42i）監(jiān)測反應(yīng)性氣體數(shù)據(jù)（O3、CO、SO2、NO2），由新型自動氣象站（D224）監(jiān)測氣象要素（溫度、濕度、氣壓、風(fēng)向、風(fēng)速等）。

1.3 遙感觀測

遙感觀測數(shù)據(jù)由臭氧激光雷達（300 m-3·km）、風(fēng)廓線雷達（150 m- 10 km）和微波輻射計（0 m-10 km）數(shù)據(jù)組成，能夠連續(xù)提供監(jiān)測點上空的臭氧濃度廓線、風(fēng)廓線、溫度廓線和濕度廓線。

2 結(jié)果與討論

2.1 地面臭氧變化特征

2022年6月16 -26日地面觀測氣溶膠和反應(yīng)性氣體1小時平均監(jiān)測數(shù)據(jù)以及地面觀測氣象要素數(shù)據(jù)如圖1所示，圖l（a）中虛線為臭氧1小時平均二級濃度限值200 μg/m3（《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》CB 3095 - 2012）。可以看出16日-22日和25日出現(xiàn)O3濃度超限值情況，峰值出現(xiàn)在午后濃度約280 μg/m3，呈單峰結(jié)構(gòu)具有明顯的日變化漲落特征，谷值出現(xiàn)在凌晨。圖l（b）中NO2作為O3前體物日變化特征不明顯，日峰值出現(xiàn)時間早于O3，最大峰值區(qū)間出現(xiàn)在21日05 -08 h，最大濃度值為77.5 μg/m3，觀測期間NO2平均濃度值為24. 70 μg/m3，NO2濃度值的增長多在O3峰值區(qū)之后，除排放外可能與高濃度O3將空氣中部分NO氧化成NO2有關(guān)，NO2峰值區(qū)多出現(xiàn)于早晨光化學(xué)反應(yīng)初始時刻，當太陽升起后光化學(xué)反應(yīng)加劇，NO2光解速率也隨之加劇，NO2濃度值逐漸開始下降，同時也為O3的增長做出了貢獻。SO2與CO的變化趨勢相近，PM2.5與PM10變化趨勢相近，均不存在典型的日變化特征，其產(chǎn)生、發(fā)展、累積、消散等變化特征需結(jié)合多方面因素綜合討論分析，不可一概而論，污染物循環(huán)往復(fù)變化也反映出了大氣污染防治工作的難度。

圖1（g） -圖1（m）為觀測期間地面觀測氣象要素數(shù)據(jù)，溫度、日照和總輻照度與地面O3變化特征相似，峰值出現(xiàn)在午后具有明顯日變化漲落特征，相對濕度與溫度變化特征相反，水平風(fēng)速整體偏小。圖11日照中可以看出除22日和26日時長較短外，其他觀測日內(nèi)日照時長均超過8 h，19日、23 -25日日照時長均超過10 h，長時間的太陽照射，高強度的太陽短波輻射造成氣溫升高加劇光化學(xué)反應(yīng)的同時，強輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，也有利于O3的產(chǎn)生和積累。表1給出了地面觀測氣溶膠和反應(yīng)性氣體與氣象要素相關(guān)性（264組），通過相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗，可以看出O3與T、RH分別具有明顯的正、負相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 68、一0. 50；CO、PM2.5與RH具有明顯的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別為0. 55、0.72；PM2.5與工具有明顯的負相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為-0. 59；PM10、PM2.5與P具有明顯的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為0.53、0.64。反映出O3依賴于高溫、低濕的氣象條件，氣溶膠粒子易于吸濕增長。除NO2-P、SO2- WS和CO - TSI外，均通過了0. 05水平的顯著性檢驗。（見表1）

如圖2所示，遙感觀測臭氧與氣象要素垂直分布情況，其中圖2（a）為臭氧雷達觀測結(jié)果，圖2（b）、圖2（c）為微波輻射計觀測結(jié)果，圖2（d）、圖2（e）為風(fēng)廓線雷達觀測結(jié)果。此時段內(nèi)臭氧以局地污染為主，近地面臭氧有明顯“低-高-低”日變化特征，峰值出現(xiàn)在午后，谷值出現(xiàn)在夜間一凌晨，發(fā)展高度在1.5 km附近，臭氧濃度整體呈現(xiàn)出隨高度增加而降低的趨勢。20日夜間- 21日凌晨近地面臭氧開始累積，22日夜間- 23日凌晨近地面臭氧濃度降至最低。溫度日變化特征較為明顯，1.5 km以下整體表現(xiàn)為高溫，溫度隨高度的增加而降低，溫度層結(jié)明顯。濕度在空間上表現(xiàn)為分層結(jié)構(gòu)，近地面濕度呈夜間高日間低漲落分布，3 -6 km處整層濕度偏高，中間層濕度較小。22日夜間- 23日和26日夜間有濕度大值區(qū)，高度超過6 km，地面發(fā)生降水，O3濃度下降，反映出降水對大氣O3具有濕清除作用。16日- 26日3 km以下風(fēng)速偏小，21日午后-夜間出現(xiàn)短時大風(fēng)，近地面以偏東風(fēng)偏南風(fēng)為主，中高層以偏西風(fēng)偏南風(fēng)為主，最大風(fēng)速在1.1 km，風(fēng)速為18.9 m/s，風(fēng)向為南風(fēng)（175°），O3濃度出現(xiàn)下降，反映出此時風(fēng)對大氣O3具有明顯的稀釋擴散作用。

其中，20日-22日O3濃度垂直分布總體經(jīng)歷了“增長一累積一減弱”的過程。20日0h-7 h近地面O3濃度相對較低，0.6 km -0.8 km為O3高濃度帶持續(xù)至07 h，1.2 km -2 km為O3濃度低值區(qū)，2 km以上O3存在下沉趨勢，并未下傳到近地面。但隨著日間太陽輻射的增強，08 h起近地面O3濃度不斷增強，并逐漸發(fā)展至2 km高度，22 h后稍有減弱但整體濃度仍維持在較高值，夜間出現(xiàn)O3濃度累積的現(xiàn)象。21日全天高溫、低濕、弱的氣象條件，使O3濃度垂直分布穩(wěn)定且層節(jié)明顯，高濃度值全天持續(xù)在0. 3 km -0.6 km高度，12 h前后O3濃度最強，全天呈現(xiàn)出明顯的亮帶特征，隨高度增加O3濃度逐漸降低，隨著22 h近地面偏北風(fēng)入侵，風(fēng)速逐漸增大，O3濃度有降低的趨勢。22日受偏北風(fēng)影響，同時多云的天氣阻擋了太陽紫外輻射入侵，空氣濕度逐漸增大，O3濃度整體下降，O3污染有所緩解，17 h-22 h地面有降水出現(xiàn)，累積雨量2.4 mm，在圖2（a）中也可以清晰的看出22日18 h前后由降水過程導(dǎo)致的O3明顯降低。

通過統(tǒng)計分析得到16日- 26日臭氧雷達觀測臭氧濃度日變化和廓線變化圖，如圖3所示。圖3（a）中可以看出臭氧主要分布在1.8 km以下，臭氧濃度日變化漲落特征明顯，谷值出現(xiàn)在凌晨2：00 -6：00持續(xù)時間較短，峰值出現(xiàn)在7：00 - 24：00持續(xù)時間較長，表現(xiàn)為單峰結(jié)構(gòu)。這可能是因為夏季日照時長較長，隨著太陽輻射的增強，于午后氣溫達到峰值，強太陽輻射、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件有利于光化學(xué)反應(yīng)持續(xù)，并且不利于臭氧等污染物的擴散。需要注意的是在12：00前后2 km-3·km處臭氧濃度呈現(xiàn)“V”字型缺口，原因為夏季正午太陽直射光強較強，嚴重影響臭氧雷達光子信號導(dǎo)致探測能力下降，而并非臭氧低值區(qū)。圖3（b）中可以看出高濃度臭氧主要分布在近地面；0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快；隨著高度的增加臭氧變化趨勢逐漸減弱。

2.3 臭氧區(qū)域傳輸特征

軌跡聚類分析能夠根據(jù)大量軌跡的相似性進行分型聚類，使用角度距離聚類方法，將16日- 26日后向軌跡聚類（24 h）分析確定10 m、500 m、1 000 m和1 500 m四個不同高度氣團到達石家莊市氣象觀測站的傳輸方向，特征統(tǒng)計結(jié)果如表2所示。從軌跡聚類分析結(jié)果可以看出，四個高度聚類劃分結(jié)果均為4類。10 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為190. 23 μg/m3，東向短距離路徑（聚類1）占比46. 95%為最大，在冀中地區(qū)途徑石家莊一衡水一滄州。其次為西向短距離路徑（聚類3）占比25. 57%，經(jīng)由晉北、晉中進入石家莊。從臭氧濃度均值貢獻上來看，東向路徑冀中地區(qū)聚類1占比最大臭氧濃度均值也最高為217.22 μg/m3，而偏南和偏北路徑的聚類2和聚類4次之分別為189.8 μg/m3和184. 45 μg/m3。500 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為176. 76 μg/m3，東向和南向所占頻率相近，西向和偏北向所占頻率相近。東向路徑（聚類3）占比37. 50%為最大，在冀中地區(qū)途徑石家莊一衡水一滄州一渤海灣西部，該條路徑上臭氧濃度均值也最高為200. 54 μg/m3。1 000 m高度上，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為175.91 μg/m3，4條軌跡所占頻率相近，西南方向路徑（聚類1）占比32. 95%為最大，途徑豫北-晉東南-晉中后到達石家莊，臭氧濃度均值僅為166.59 μg/m3，東向路徑（聚類4）臭氧濃度均值最高為202. 94 μg/m3。1 500 m高度上，聚類結(jié)果與1 000 m相近，4條軌跡臭氧總平均質(zhì)量濃度為129.96 μg/m3，與其他高度相比臭氧濃度最低。南向路徑（聚類3）頻率占比37. 50%為最大，途徑豫東-魯南-豫北-冀南后到達石家莊，西北向路徑（聚類2）臭氧濃度均值最大為138.75 μg/m3，途徑蒙古東南-內(nèi)蒙古中東-晉北后到達石家莊。綜上所述我們可以發(fā)現(xiàn)：（1）不同高度后向軌跡來源方向存在差異，1 000 m和1 500 m相較集中，多來自石家莊南部；（2）后向軌跡攜帶的臭氧污染物濃度總體隨高度增加而降低，近地面軌跡臭氧污染濃度明顯高于高空，說明臭氧污染本地生成占主導(dǎo)作用；（3）各高度傳輸受地理位置和地形影響嚴重。石家莊西倚太行山，東南部為開闊平原，東西方向山谷風(fēng)特點明顯，南北方向盛行風(fēng)特征明顯。太行山東側(cè)城市活動特征為污染物主要來源，地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

3 結(jié)論

石家莊地區(qū)此次O3污染以本地生成為主，地面O3濃度變化呈單峰結(jié)構(gòu)，日變化漲落特征明顯，谷值出現(xiàn)在凌晨峰值出現(xiàn)在午后，NO2作為O3前體物，濃度值的增長多在O3峰值區(qū)之后，出現(xiàn)于早晨光化學(xué)反應(yīng)初始時刻。強輻照、高溫、低濕、弱風(fēng)的氣象條件，有利于O3的產(chǎn)生和積累，O3與T、RH分別具有明顯的正、負相關(guān)性。O3局地污染發(fā)展高度在1.5 km附近，0.5 km-1·km處臭氧濃度變化速率較快。后向軌跡聚類分析表明1 000 m和1 500 m相較集中，多來自石家莊南部，后向軌跡攜帶的臭氧污染物濃度總體隨高度增加而降低，近地面軌跡臭氧污染濃度明顯高于高空，地形和氣象條件使得污染物易于太行山東側(cè)生成并累積。

基金項目：中國氣象局大氣探測重點開放實驗室聯(lián)合基金開放課題：臭氧激光雷達觀測方法研究（U2021M09）