黃河上游青川甘段表層沉積物重金屬分布特征及風險評價

李聰 王振斌 高云霓 李學軍 張景曉 董靜 張曼 高肖飛 李玫

摘要：評價黃河上游表層沉積物重金屬生態風險水平，探討重金屬污染源，為科學保護黃河上游生態敏感區提供理論支撐。2020 年 9 月選取黃河干流青川甘段以及主要支流（白河、黑河、洮河、湟水）18 個位點。采集表層沉積物樣品，分析鉻（Cr）、砷（As）、汞（Hg）、鎳（Ni）、銅（Cu）、鋅（Zn）、鎘（Cd）、鉛（Pb）等8種重金屬元素含量的空間分布特征和來源，采用內梅羅綜合污染指數法、地累積指數法和潛在生態危害指數法進行風險評價。結果顯示，沉積物中As和Hg平均含量分別為11.740 mg/kg和0.034 mg/kg，分別富集1.3倍和1.0倍，其他6種重金屬含量均低于中國水系沉積物背景值。As富集程度最高，內梅羅綜合污染指數最高，為中度污染，但潛在生態風險遠低于Hg和Cd。Hg的潛在生態危害值最高，為40.29，中等級別，其次為Cd。根據主成分分析法和相關性分析結果推測，部分斷面較高的As、Hg和Cd污染程度和生態風險主要受人類活動影響，如干流的龍羊峽庫區出水口（G5）、支流洮河的西寨大橋（T1）、黑河的大水（H2），應加強監控。

關鍵詞：沉積物；重金屬；黃河上游

中圖分類號：X826? ? ? ? 文獻標志碼：A? ? ? ? 文章編號：1674-3075（2024）02-0063-10

沉積物是任何可被流體流動所移動的微粒，這些微粒最終沉積在水或其他液體底部（范成新等，2021）。沉積物位于水圈、土壤圈、巖石圈和生物圈的自然交匯點，是評估水生態系統污染的重要來源（Varol， 2011）。重金屬因其高毒性、難降解、易富集和食物鏈放大等生態環境效應被認為是形成沉積物生態風險的最重要污染物（Davutluoglu et al， 2011； Liu et al， 2015）。沉積物中重金屬不僅可直接毒害底棲生物，還能通過賦存形態改變和釋放作用，重新回到水柱中，產生二次污染（范成新等，2021），最終可能通過食物鏈危害人類健康（Suresh et al， 2015；Varol， 2011）。因此，加強重點流域重金屬污染監測和評價對流域水生態系統管理具有重要指導作用。

黃河是中國第二、世界第五長河，泥沙量大是其重要特征。近年來，已有一些針對黃河流域沉積物重金屬的研究報道，但主要集中在黃河中下游的特定區域，如河口濕地（Bai et al， 2012； Qz et al， 2021）、鄭州黃河濕地（Cheng et al， 2012）、下游支流（Yong et al， 2018；Fan et al， 2008； Zhang et al， 2018）等。黃河青（青海?。┐ǎㄋ拇ㄊ。└剩ǜ拭C省）段主體位于青藏高原黃河的源頭區。該地區海拔高，生態環境脆弱，地理氣候復雜（Li et al， 2015）。黃河上游青海和四川段主要以農業、礦業和畜牧業為支柱產業，而甘肅段分布著蘭州、白銀等工業基地和新興城市，采礦和冶煉工業發達，隨著氣候變暖和人類社會經濟活動的加劇，黃河上游環境污染風險不斷增加（Shang et al， 2015）。通過對2000-2020年黃河流域沉積物中8種重金屬含量的調查顯示，黃河上游沉積物風險程度最高（龐闊等，2022）。對黃河干流49個斷面表層沉積物重金屬樣品的分析結果也顯示，相較于其他區域，上游甘寧蒙段重金屬污染的潛在生態風險較大（王韜軼等， 2022）。然而，對黃河上游青川甘區域沉積物重金屬的調查較少，且主要集中在干流（Shang et al， 2015）。

基于上述背景，本研究采集黃河上游青甘川段干流和主要支流（白河、黑河、洮河、湟水）表層沉積物樣品，選擇在黃河流域含量差異明顯或污染風險相對較大的Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb等8種重金屬（龐闊等， 2022），分析各種重金屬元素含量分布規律，以地累積指數法和內梅羅指數法評價重金屬污染程度，以潛在生態風險指數法評價重金屬生態風險水平，并初步探討重金屬污染源，以期為科學保護黃河上游生態敏感區提供理論支撐。

1? ?材料與方法

1.1? ?樣點布置與樣品采集

2020年9月在黃河上游青川甘段設置18個位點進行沉積物樣品采集（表1），18個位點中黃河干流（G）有8個位點，支流10個位點。各支流中，洮河（T）4個位點，白河（B）、黑河（H）、湟水（S）各設置2個位點（圖1）。

使用彼得森采泥器采集水下表層10 cm的沉積物樣品。采集好的樣品剔除其中大型砂石、生物殘體和樹枝等異物后裝入聚乙烯樣品袋中，封口并貼上標簽，運回實驗室測定。

1.2? ?樣品測試與分析

沉積物樣品置于實驗室陰涼處風干后，除去比較明顯的異物，剩余部分研磨過篩（ 100目，150 μm） 后將樣品混合均勻，裝入自封袋中保存。稱取一定量樣品放入消解管中進行消解，采用硝酸-氫氟酸-高氯酸 （ HNO3-HF-HClO4 ） 三酸微波消解后，電熱板上150 ℃ 趕酸，冷卻至室溫后定容到50 mL，過0.45 μm濾膜后保存待測。主要檢測指標包括鉻（Cr）、砷（As）、汞（Hg）、鎳（Ni）、銅（Cu）、鋅（Zn）、鎘（Cd）和鉛（Pb）。參照《中華人民共和國地質礦產行業標準》（DZ/T 0279.13-2016），采用原子熒光光度計（BAF-2000）測定消解液中As的含量。參照《中華人民共和國農業行業標準》（NY/T 1121.10-2006），采用原子熒光光度計（BAF-2000）測定消解液中Hg的含量。參照《中華人民共和國地質礦產行業標準》（DZ/T 0279.2-2016），采用射線熒光光譜儀（ZSX Primus II）測定消解液中Cr的含量。參照《中華人民共和國國家標準》（GB/T 14506.30-2010），采用電感耦合等離子體質譜儀（XSERIES 2）測定消解液中Ni、Cu、Zn、Cd、Pb的含量。為確保檢測分析方法的精確性，測試過程中，插入空白樣品、質控樣品和平行樣品，并將所有測試結果與標準沉積物樣品進行對比，結果發現分析誤差均<5%，表示測試結果準確可靠。

1.3? ?數據分析

基于Excel 2018進行數據處理和統計分析，采用ArcGIS10.2和Adobe Illustrator做位點分布圖，利用SPASS 22.0對沉積物樣品中重金屬元素（Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb）進行Pearson相關分析和主成分分析。

1.3.1? ?內梅羅綜合污染指數? ?是當前國內外進行綜合污染指數計算最常用的指數之一，可以全面反映各重金屬對沉積物的不同作用，突出高濃度重金屬對環境質量的影響（范拴喜等， 2010）。按照公式①和②計算內梅羅綜合污染指數，對黃河上游青川甘段沉積物的重金屬污染情況進行評價。

式中：[ci]為沉積物中重金屬[i]的實測濃度（mg/kg）；[si]為重金屬[i]的評價參比值，即為沉積物重金屬的背景值（mg/kg），參考中國水系沉積物重金屬元素背景值（史長義等， 2016）。Pi為單個位點重金屬[i]的單項污染指數；[Pi]是調查區域內所有位點重金屬[i]的單項污染指數平均值；Pimax是調查區域內所有位點中重金屬[i]的最大單項污染指數；[P綜合]為調查區域內重金屬[i]的綜合污染指數。根據[P綜合]計算結果分為4個污染等級（范拴喜等， 2010），具體評價標準見表2。

1.3.2? ?地累積指數? ?考慮了人為污染因素、環境地球化學背景值，以及自然成巖作用對背景值的影響，用來反映沉積物中重金屬富集程度（范拴喜等， 2010）。按照公式③計算地累積指數，評價黃河上游青川甘段表層沉積物的重金屬污染情況。地累積指數分級評價標準如表2所示。為分析某個區域重金屬復合污染情況，先計算該區域所有位點地累積指數的平均值[Iigeo]，再按式④計算得到綜合地累積指數 [Itot]（王勤等， 2020）。該值越大表征受污染情況越嚴重。根據[Igeo]和[Itot]計算結果，將重金屬分為7個污染等級（楊帆等， 2022），具體評價標準見表2。

式中：[Ci]是元素[i]在單個位點沉積物中的含量；[k] 為考慮各地巖石差異可能會引起背景值的變動而取的系數（一般取值為1.5），用來表征沉積特征、巖石地質及其他影響；[Bi]參考中國水系沉積物重金屬元素背景值。

1.3.3? ?潛在生態危害指數? ?采用瑞典學者Hakanson在1980年提出的潛在生態危害指數，定量計算沉積物中重金屬的潛在生態風險指數（范拴喜等， 2010）。該方法不僅考慮了重金屬的含量，同時兼顧了重金屬的生態效益、環境效益和毒理學特征，可以相對全面地評價沉積物中重金屬的生態危害程度（訾鑫源等， 2021）。參照公式⑤⑥⑦計算潛在生態危害指數，評價黃河上游青川甘段重金屬生態風險。

式中：[Ci0]代表沉積物中重金屬的濃度，[Cin]代表重金屬濃度的參考值，本文采用中國水系沉積物重金屬元素背景值作為參考值。 [Cif]代表單一重金屬的毒性系數;[Tir]代表給定物質的毒性響應因子，本研究中重金屬Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb分別取值2、10、40、5、5、1、30、5 （徐爭啟等， 2008）;[Eir]代表單一元素的潛在生態風險因子;[RI]代表沉積物重金屬所有風險因子的總和。Er、[R]I和潛在生態風險等級劃分如表2（范拴喜等， 2010）。

1.3.4? ?主成分分析? ?主成分分析能夠在損失一部分信息的前提下，對數據利用降維的方式把眾多重金屬元素劃分為幾個綜合成分，進而定性地分析重金屬是否來自相同的污染源（林燕萍等， 2011）。主成分分析前，先進行KMO和Bartlett球體檢驗，其中KMO檢驗系數應大于0.6，且Bartlett球體檢驗的P值應小于0.05，這樣采用主成分分析的方法進行數據處理才有效。

2? ?結果與討論

2.1? ?重金屬含量分布特征

根據黃河上游青川甘段18個表層沉積物位點中8種典型重金屬的含量，統計了各重金屬的最大值、最小值、平均值、標準差及變異系數，并與中國水系沉積物背景值（史長義等， 2016）進行對比（表3）。各元素含量平均值由大到小排序為：Zn>Cr>Ni>Pb>Cu>As>Cd>Hg，各重金屬的含量范圍變化較大，其中As、Hg、Cd的變異系數分別為55%、53%、54%，說明這3種金屬分布不均勻，表明人類活動對沉積物中重金屬含量有直接影響。黃河上游青川甘段沉積物Cr、As、Hg、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的平均含量分別是中國水系沉積物平均值的0.84、1.30、1.00、0.85、0.78、0.74、0.87和0.77倍。由此可見，所調查的8種重金屬元素中，只有As元素在該區域呈現一定程度的富集。

將黃河上游青川甘段沉積物重金屬平均含量與其他河流比較發現，該河段沉積物中Cu、Pb、Cr和Ni含量低于長江（王嵐等， 2012）、長江源區（劉敏等， 2021）、淮河上游（劉夢琳等， 2014）和雅魯藏布江（陳鵬飛等， 2012）；而Zn、Cd、Hg含量低于長江和長江源區；As含量低于長江和湘江（Huang et al， 2020）。相對而言，該區域表層沉積物重金屬含量處于較低水平。

黃河上游青川甘段表層沉積物中各點位重金屬空間分布如圖2。Cr、Ni、Cu和Zn這4種重金屬空間分布差異較小，As、Cd、Hg和Pb這4種重金屬空間分布差異均較大。其中，13個位點As含量超過背景值，白河B2（唐克）和干流G5（龍羊峽庫區出水口）As含量超過背景值2.4倍和3.7倍。5個位點Cd含量超過背景值，湟水S2（湟水橋）和黑河H2（大水）Cd含量超過背景值1.3倍和2.3倍。8個位點Hg含量超過背景值，湟水S2（湟水橋）和洮河T1（西寨大橋）Hg含量超過背景值0.5倍和2.5倍。干流G5（龍羊峽庫區出水口）位點，Pb含量超過背景值1.3倍。

2.2? ?內梅羅綜合污染指數

黃河干流沉積物中As為中度污染， Cr、Hg、Pb為輕度污染，其余無污染。白河沉積物中As為中度污染，Hg為輕度污染，其余無污染。黑河沉積物中As、Hg、Cd均為輕度污染，其余無污染。洮河沉積物中As、Hg均為輕度污染，其余無污染。湟水沉積物中Cr、Hg、Ni、Cu、Cd均為輕度污染，其余無污染（表4）。

2.3? ?地累計指數

地累積指數（[Igeo]）評價結果顯示，黃河上游青川甘段表層沉積物As、Cd、Hg存在不同程度的污染，而Cr、Ni、Cu、Zn、Pb處于無污染水平。具體來看，龍羊峽庫區出水口（G5）、唐克（B2）和鄂陵湖（G1） As的 [Igeo]值分別為1.3、0.7和0.1，屬于偏中度、輕度和輕度污染水平；大水（H2） Cd的[Igeo]值為0.6，屬于輕度污染水平；西寨大橋（T1）和湟水橋（S2） Hg的[Igeo]值分別為0.7和0.3，均屬于輕度污染水平（圖3）。在黃河甘肅（Shang et al， 2015）、寧夏和內蒙古干流河段（Ma et al， 2016）發現部分位點沉積物存在一定程度Cd污染。

由綜合地累積指數[Itot]結果可知，黃河上游青川甘段各區域沉積物綜合地累積指數[Itot]值由大到小順序為：黑河>黃河干流>湟水>洮河>白河，均小于0，為無污染水平（表5）。

2.4? ?潛在生態危害指數

黃河上游青川甘段表層沉積物重金屬總體潛在生態風險指數RI值為92.77（表6），各干支流潛在生態風險大小順序為：黑河（117.73）>湟水（94.81）>黃河干流（91.35）>洮河（87.72）>白河（81.53），均顯著低于150，說明黃河上游青川甘段沉積物重金屬生態風險為輕微級別。這與Hao等（2020）和張倩等（2021）對黃河上游干流沉積物重金屬風險評價結果一致。從黃河干支流貢獻來看，黑河對RI值的貢獻最大，湟水、黃河干流和洮河次之，白河貢獻最小。

黃河上游青川甘段沉積物中各重金屬元素的潛在生態危害指數[Eir]大小順序為：Hg（40.29）>Cd（25.04）>As（13.04）>Ni（4.23）>Cu（3.90）>Pb（3.84）>Cr（1.68）>Zn（0.74）。其中，Hg的[Eir]值最高，潛在生態風險級別為中等，其他元素均屬于輕微級別。相比其他元素，Hg的毒性響應系數最大（范拴喜等， 2010），較低含量即會產生較大的生態風險。Hg的最大[Eir]值出現在洮河西寨大橋（T1），說明這一區域Hg的生態風險高，應加強監測與治理。

2.5? ?重金屬來源分析

沉積物重金屬來源主要分為自然來源，如大氣沉降、巖石風化、火山爆發（Hu & Cheng， 2013）和人為來源，主要包括工業排放、金屬采礦冶煉、農業活動等（Chen et al， 2016）。當區域受到明顯人為影響，沉積物中某些重金屬異常高值的分布通常會與工業、城鎮、農業等的分布出現較好的相關性（Rodriguez et al， 2008）。相關性較高的金屬可能具有相同的來源（江濤等， 2020）。

Pearson相關分析結果顯示，重金屬Cu與Zn、Pb極顯著相關，Ni與Cu、Zn極顯著相關，Cr與Ni、Cu、Zn、Pb極顯著相關（表7），說明Cr、Ni、Cu、Zn和Pb可能具有相同的來源。As與Pb關系為極顯著相關，Hg和Zn關系為顯著相關。而Cd與其他7種重金屬元素無顯著相關，判斷其來源可能不同。進一步通過主成分分析提取到3個主成分，特征值均大于1，總方差貢獻率為 83.54%（表8），表明這 3個主成分完全可以代表原始數據的絕大多數信息。

Zn、Cu、Cr、Ni、Pb在第一主成分上有較高載荷，同時這5種金屬的變異系數較低（<0.4），超過中國水系沉積物背景值的比例也較低，Pearson相關性極顯著，初步說明第一主成分可能代表自然源因子，調查區域內大部分位點Zn、Cu、Cr、Ni、Pb受人類活動影響小（陳雅麗等， 2019）。As和Hg分別在第二和第三主成分上有較高載荷。As多來源于工業污染的燃煤貢獻（張杰等， 2019； 朱青青和王中良， 2012）。本次調查龍羊峽庫區出水口As污染相對最嚴重，可能主要受上游污染物輸入以及水庫蓄水的影響，研究表明自然河段轉變為庫區后，原有激流生境轉變為流水、緩流水以及靜水區梯次排列的復雜生境，每種生境的流速、透明度、pH、有機物、顆粒大小等存在著差異。如上游粗顆粒物多，下游細顆粒物多，而細顆?？晌礁嗟闹亟饘伲ǘ兊?， 2022）。Hg和Cd多來源于化學工業（朱青青和王中良， 2012）。本次調查顯示，洮河西寨大橋沉積物中Hg污染相對最明顯，已有調查表明，洮河沿岸興建了各類工廠，未經處理的生活污水及工業廢水直接排入河道，導致水污染嚴重（張國珍等， 2013； 楊曉妮和楊浩， 2017）。Cd僅在第一主成分上有一定載荷，僅在黑河和湟水發現了輕度Cd污染。已有報道顯示由于工農業排放污水，黑河出現了明顯的Cd富集現象，湟水兩岸有養殖場和眾多鋼鐵化工等企業，沉積物和表層土壤受到明顯的Cd污染（徐雙貴等， 2021； 曾方明， 2017）。由此推測，黃河上游青川甘段部分斷面一定程度的As、Hg、Cd污染與人類活動帶來的污染排放有關。但由于黃河上游青川甘段支流眾多，工農業、人口、氣候和社會經濟水平存在區域差異，其來源還需要更加深入地研究和論證。

3? ?結論

（1）黃河上游青川甘段干支流表層沉積物8種重金屬中，As富集程度最高。干流和白河沉積物中As為中度污染，位于黃河干流的龍羊峽出水口（G5）As污染最嚴重，但As的潛在生態風險遠低于Hg和Cd。

（2）洮河、湟水、黃河干流、黑河和白河表層沉積物均受到輕度Hg污染，位于洮河的西寨大橋（T1）Hg污染最嚴重。8種重金屬中，Hg的潛在生態風險級別最高，為中等。

（3）黑河和湟水表層沉積物受到輕度Cd污染，位于黑河的大水（H2） Cd污染最嚴重。8種重金屬中，Cd的潛在生態危害指數僅次于Hg，黑河表層沉積物中Cd的潛在生態風險級別最高，為中等。

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（責任編輯? ?鄭金秀）

收稿日期：2022-01-20? ? ? 修回日期：2024-01-30

基金項目：國家高端外國專家引進計劃（G2021026024L）；河南省重大公益專項（201300311300）；河南師范大學培育基金 （校2021PL05）。

作者簡介：李聰，1994年生，男，碩士，研究方向為水生態保護。E-mail：2395433537@qq.com

通信作者：高云霓，1982年生，女，博士后，副教授，主要從事水生態健康評價和水化學及生態學研究。E-mail：gaoyn@htu.cn

李學軍，1967年生，男，博士，教授，主要從事水生生物資源保護開發和水產動物遺傳育種方面研究。E-mail：xjli@htu.cn