重型柴油車NOx 排放因子與其濃度相關性研究

劉樹成，張 曉，劉加昂，楊保華，紀少波，蒲雨新，崔煥星

1. 山東省機動車排氣污染監控中心，山東 濟南 250000

2. 濟南汽車檢測中心有限公司，山東 濟南 250000

3. 山東大學能源與動力工程學院，山東 濟南 250000

近年來，機動車排氣污染已經成為影響環境空氣質量的重要因素，其中氮氧化物(NOx)是機動車主要排氣污染物之一[1]，嚴重危害了人類身體健康，加劇了全球氣候變暖趨勢. 我國道路交通運輸業發達，2021 年公路貨運量超過391×104t，占全國貨運總量的72%，公路貨運在我國道路運輸業中處于主導地位[2]. 2021 年，我國機動車NOx排放量為582.1×104t，重型貨車排放的NOx占機動車排放總量的74.3%[3]，是機動車NOx排放的主要貢獻者. 山東省是重型柴油車保有量大省，重型柴油車排氣污染治理任務艱巨[4]，重型柴油車NOx排氣污染狀況監測成為山東省移動源環境管理的重點工作之一.

重型柴油車的排氣污染物監測多基于固定工況和特定環境情況[5-6]，不能直接反映重型柴油車實際道路行駛過程中污染物排放狀況[7-10]. 當前多采用PMES 試驗方法研究重型柴油車實際道路污染物排放，但是PMES 試驗存在流程復雜、價格高、耗時長等問題，加上重型柴油車實際運行累積功率和窗口較多，車速分布較為復雜，利用PEMS 試驗方法計算重型柴油車實際運行NOx排放因子較為困難[11-13]，因此迫切需要一種新型的重型柴油車NOx排放因子遠程監測方法.

孫一龍等[14]研究了車載終端采集數據的一致性，結果表明，NOx排放等數據項的一致性滿足重型柴油車國六排放標準要求. 許雪利等[15]采用NOx傳感器測量車輛在實際道路上的NOx排放情況，認為可以利用NOx傳感器測量整車實際道路的NOx排放. 劉寶利等[16]分析認為，通過遠程排放管理平臺采集的重型柴油車的NOx排放與PEMS 試驗監測結果基本一致. 但是，鮮有文獻揭示重型柴油車NOx排放因子與NOx濃度之間的聯系. 如何篩選重型柴油車遠程監控平臺[17]數據、利用遠程監控數據計算重型柴油車NOx排放因子，實現遠程監測數據在移動源環境監管上的應用，仍有待進一步研究.

針對在用重型柴油車排放狀況評估難的問題，筆者研究了重型柴油車OBD 系統測試的NOx濃度與NOx排放因子的相關性，據此提出了一種重型柴油車NOx排放因子遠程監測方法，以期為重型柴油車實際道路排放監管提供技術支撐.

1 研究方法

首先，基于發動機排放臺架瞬態循環與實際道路行駛(PEMS)工況分析NOx濃度與NOx排放因子的相關性；其次，分析對比車載NOx傳感器輸出值與分析儀NOx測量值的關系；再次，基于NOx平均濃度與標準排放循環排放因子相關性的研究，制定遠程監控平臺NOx有效數據分析方法，進一步分析山東省遠程監控平臺的NOx排放因子與其平均濃度的關系；最后，通過NOx濃度篩選遠程監控平臺重型柴油車.研究思路如圖1 所示.

圖1 遠程監控平臺NOx 濃度與排放因子相關性研究框架Fig.1 Frame diagram of correlation research between NOx concentrations value and emission factor of remote monitoring platform

1.1 試驗方法與設備

該研究采用的發動機排放臺架由測試控制臺(PUMA OPEN，奧地利AVL 公司)、測功機(型號INDY S66-4，奧地利AVL公司)、油耗儀(型號7351 CST，奧地利AVL 公司)、排放測試設備(型號MEXA-7100DEGR，日本HORIBA 公司)等試驗設備組成，臺架布置示意如圖2 所示.

圖2 發動機排放臺架示意Fig.2 Schematic diagram of engine emission bench test

按照GB 17 691-2005《車用壓燃式、氣體燃料點燃式發動機與汽車排氣污染物排放限值及測量方法(中國Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ階段)》標準要求，第五排放階段重型柴油車發動機的NOx污染物排放限值為2.0 g/(kW·h)[18].

通過發動機排放臺架實際測量的排氣質量流量、功率結果，逆推計算重型柴油車發動機在European Stationary Cycle (ESC)[12]穩態不同工況下的NOx排放濃度.

式中：ENOx,gas為NOx排放因子，g/(kW·h)；ENOx為瞬時NOx排氣質量流量，g/h；GEXH為穩態排氣質量流量，kg/h；P為發動機計算功率，kW；CNOx,cal為逆推計算的NOx體 積 濃 度，10-6；0.001 587 為 基 于GB 17691-2005 中附件BA.4 條原始排氣U值和排氣密度計算得到的NOx的U值(NOx密度與空氣密度的比值)；Kh,D為柴油機NOx濕度校正系數，默認為1[19].

考慮到European Transient Cycle (ETC)[18]和World Harmonized Transient Cycle (WHTC)[19]瞬態循環工況更接近整車運行工況[20]，為進一步研究NOx濃度與排放因子的關系，選取17 臺(發動機參數見表1)第五、第六排放階段的發動機進行發動機臺架試驗，瞬態循環NOx濃度通過瞬態循環試驗(1 800 s)過程中直采尾氣分析儀測量NOx濃度(循環測量過程中測量濃度不低于1 Hz)的平均值獲得，排放因子為瞬態標準循環比排放[18]結果. 為確保試驗結果的一致性，每臺發動機試驗時的進氣溫度、壓力、濕度等參數均保持一致.

表1 發動機臺架/PEMS 試驗用發動機參數Table 1 Engine parameters for engine bench/PEMS test

PEMS 試驗采用日本HORIBA 公司生產的OBS ONE 系列設備進行. 試驗設備的主要性能指標如表2 所示. PEMS 試驗分別按照GB 17691-2005 中附錄B 和GB 17691-2018《重型柴油車污染物排放限值及測量方法(中國第六階段)》中附錄K 的要求進行. NOx濃度平均值通過計算整個PEMS 循環試驗中分析儀測量的濃度平均值獲得；PEMS 排放因子通過計算整個循環中累積NOx排放量(g)與整個循環功(kW·h)(功率的獲取通過OBD 系統以不低于1 Hz的頻率讀取ECU 發動機轉速、基準扭矩與計算負荷計算獲得)相除獲得.

表2 PEMS 試驗設備的性能指標Table 2 Performance metrics of PEMS experiment equipment

式中：CNOx,cycle為循環測量的平均體積濃度，10-6；CNOx,conc為瞬態循環試驗中瞬時體積濃度，10-6；t1、t2為瞬態循環的運行起止時間，s；ENOx,gas為循環計算的NOx排放因子，g/(kW·h)；ENOx為瞬時NOx排氣質量流量[18]，g/s；Pact為瞬態循環實際循環功[18]，kW·h.

通過瞬態臺架測試循環，選取多款國內主流的重型柴油車發動機，采用發動機排放臺架試驗瞬態循環工況，使用發動機臺架排放測試設備(日本HORIBA公司)對車載NOx傳感器的輸出值進行對比和驗證，發動機臺架分析儀及車載NOx傳感器參數如表3所示.

表3 發動機臺架分析儀與車載NOx 傳感器參數Table 3 Parameters of engine bench analyzer and vehicle NOx sensor

1.2 遠程監控數據分析方法

該研究提出了基于車載NOx傳感器的整車排放因子遠程監測方法，并將其應用到山東省重型車遠程監控平臺中，實時監測重型柴油車NOx排放因子[21-25]，實現了重型柴油車整體排放狀況評估. 遠程監控平臺的應用框架如圖3 所示.

圖3 遠程監控平臺應用框架Fig.3 Application frame diagram of heavy-duty vehicle remote monitoring platform

1.2.1 遠程監控平臺NOx有效數據分析方法

為實現遠程監控平臺數據應用，首先需要對采集到的NOx傳感器輸出值進行質量控制. 通過數據清洗、缺失值處理、數據標準化等方式，獲取可用于研究的有效數據.

基于重型柴油車當日實際運行工況數據，選取一個自然日的數據進行分析，研究最小運轉時間、連續運轉時間、NOx傳感器正常工作區間等特點，考慮到實際工況作業點的影響，需要對遠程監控平臺獲取的數據進行篩選. 主要包括以下6 項篩選原則：①重型柴油車連續運轉時間大于0.5 h. ②水溫高于70 ℃并且NOx傳感器能正常露點釋放的數據(見圖4). ③重型柴油車每天運轉時長大于1 h 的數據. 根據重型柴油車的實際使用工況，統計整車每天最小運行時長，調研了遠程監控平臺獲取的某城市的7 085 輛車在5 月的上線時長. 由表4 可知，運行時長在1 h 以上的上線重型柴油車占比為73.6%. ④對于滿足NOx傳感器露點釋放之后的數據，剔除NOx傳感器濃度大于3 012.75×10-6(測量允許最大值) 和測量數據小于等于0(零點漂移)的數據. ⑤剔除遠程平臺監控中NOx傳感器濃度保持不變超過3 min 的數據(傳感器異常數據). ⑥計算重型柴油車發動機功率時，發動機反拖點功率取0.

表4 某城市重型柴油車上線時長占比Table 4 Proportion of HDDVs online time in a certain city

圖4 發動機正常工作和NOx 傳感器正常露點釋放時間區間Fig.4 Time interval between normal engine operation and normal release of NOx sensor

1.2.2 遠程監控平臺NOx排放因子分析方法

因整車的運轉工況、負荷、使用時間均不同，為更好地體現重型柴油車實際道路排放情況，單車的實際道路NOx排放因子通過當天運行的有效累積NOx排放量除以當天的累積功率獲得(計算有效時間段內NOx的排放情況). 同時，基于單日時間尺度(滿足篩選有效數據原則)計算的NOx排放值更加穩健，因此確定整車日運行情況作為一個周期，計算單車每日的NOx排放因子.

重型柴油車當日NOx排放因子的計算方法：

NOx日均濃度的計算方法：

式中：E為單車每日NOx排放因子，g/(kW·h)；Trq,act為遠程監控平臺讀取的發動機實際扭矩百分比，%；Trq,fri為遠程監控平臺讀取的發動機摩擦扭矩百分比，%；n為遠程監控平臺讀取的發動機轉速；Nref為該 款 發 動 機 的 基 準 扭矩(reference torque)，N·m；GNOx,mass為瞬時NOx的排氣質量流量，g/h；GEXHW為遠程監控平臺讀取的瞬時排氣質量流量，kg/h；Gairmass為遠程監控平臺讀取的發動機瞬時進氣質量流量，kg/h；Vfuel為遠程監控平臺讀取的瞬時油耗量，L/h；ρfuel為標準燃油密度，kg/L；Kh,D為壓燃式發動機NOx濕度校正系數，實際運行中無法測量進氣溫度、濕度等參數默認為1(由PEMS 測量得到的NOx濃度不進行環境大氣溫濕度校正[19])；DNOx,day為日均體積濃度，10-6；CNOx為遠程監控平臺讀取的瞬時NOx體積濃度，10-6.

2 結果與討論

2.1 相關性研究

2.1.1 發動機臺架試驗/PEMS 試驗NOx排放因子與濃度的相關性

通過選取12 臺第五排放階段發動機進行ESC穩態工況試驗，利用36 個穩態工況點通過標準限值逆推發動機NOx濃度，分析ESC 穩態工況試驗中第5、6、7 工況點，NOx逆推濃度中有20 個工況點的濃度集中分布在200×10-6左右，線性擬合線截距為207.58(見圖5). 由此表明，NOx逆推濃度與排放標準限值〔2.0 g/(kW·h)〕乘以100 之間呈現出明顯的線性相關性.

圖5 發動機排放臺架穩態試驗逆推NOx 濃度Fig.5 Reversal of NOx concentrations value from engine emission bench steady-state tests

第五排放階段重型柴油車的發動機排氣污染控制手段分為機內控制和機外控制. 機內控制大多采用高壓共軌技術、增壓中冷技術，機外控制(后處理)基本采用選擇性催化還原(SCR)技術. 當發動機排氣污染控制路線相同時，制造商和研發團隊會采用相似的標定方法和策略以減少不同機型間的差異，確保相同技術路線下的發動機在排放表現上具有一致性.

發動機臺架ETC/WHTC 瞬態循環試驗結果如圖6 所示. 由圖6 可見，瞬態循環NOx排放因子與NOx濃度平均值的變化趨勢相近，兩種試驗結果的相關系數(R2)為0.99，這表明兩種試驗結果間存在較強的相關性.

圖6 瞬態循環試驗中NOx 排放因子與濃度平均值的關系Fig.6 Relationship between NOx emission factor and average concentrations in transient cyclic test

隨機抽取7 輛重型柴油車，按照《重型柴油車、氣體燃料車排氣污染物車載測量方法及技術要求》(HJ 857-2017)和GB 17691-2018 第六排放階段標準要求進行PEMS 試驗[19,26]，研究PEMS 試驗中NOx排放因子與濃度平均值的關系，為使PEMS 試驗更加貼近重型柴油車實際道路行駛情況，PEMS 試驗數據包含了發動機冷起動數據[27](發動機點火后直至冷卻液溫度達到70 ℃或冷卻液溫度5 min 內變化不超過2 ℃的數據). 對比結果(見圖7)顯示，PEMS 試驗中NOx排放因子與濃度平均值的變化趨勢一致.NOx分析儀測量平均濃度與PEMS 排放因子乘以100之間的R2為0.993 5，這表明PEMS 試驗時，兩種測試結果同樣呈現出較強的相關性.

圖7 PEMS 試驗中NOx 排放因子與測量平均濃度的對比Fig.7 Comparison of PEMS emission factor and measured NOx average concentrations

2.1.2 車載NOx傳感器與發動機臺架分析儀NOx濃度測量值相關性研究

重型柴油車OBD 系統通過讀取車載NOx傳感器的輸出結果，按照標定的判定模型，得到NOx污染物排放狀況. 車載NOx傳感器輸出信號受到傳感器工作原理、性能、數量、安裝位置、信號處理和數據分析方式等因素的影響. 發動機臺架分析儀通常用于排放標準、實驗室研究等領域，因此對測量精度有更高的要求. 發動機臺架分析儀化學分析方法已經存在多年，經過長期的研究和改進，因此具有較高的技術成熟度和可靠性. 車載NOx傳感器技術相對較新，尚在不斷發展和改進中，因此可能存在一些性能上的局限性[27]. 對比排放測試設備NOx測量值與車載NOx傳感器輸出數值(OBD 系統讀取). 如圖8 所示，兩種試驗結果的擬合線斜率為1.049，R2為0.990 1，兩種結果具有強相關性. 由此表明，OBD 系統得到的車載NOx傳感器結果與發動機臺架分析儀的測量值基本一致，可以用來表征重型柴油車在實際運行過程中NOx濃度.

圖8 車載NOx 傳感器與發動機臺架分析儀NOx濃度的對比Fig.8 Comparison chart of NOx concentrations between on-board sensors and emission test equipment

2.2 山東省遠程監控平臺NOx 排放監測結果分析

上述研究表明，重型柴油車NOx濃度平均值可以用來定量表征整車NOx排放因子. 為了進一步驗證該研究提出的通過日均NOx排放濃度反映NOx排放因子的有效性，基于山東省重型柴油車遠程監控數據，隨機選取93 輛第五排放階段的重型柴油車，通過遠程監控平臺讀取重型柴油車實際運行的進氣量、油耗量、轉速、扭矩、NOx濃度等參數，分析兩個參數間的關系. 如圖9 所示，NOx排放因子乘以100 與NOx日均濃度的擬合線斜率為1.240，R2為0.938 8，p＜0.01. 由圖9 可知，NOx日均濃度低于200×10-6的重型柴油車占20.4%，日均濃度為200×10-6～500×10-6的重型柴油車占60.2%，日均濃度在500×10-6以上的重型柴油車占19.4%. 從離散程度方面分析，NOx日均濃度高于500×10-6的重型柴油車離散系數較大，為0.36，分布情況差異較大. 在SCR 系統未按照系統標定程序控制反應劑噴射、排氣后處理系統異常劣化、電器故障等情況下，重型柴油車排放水平較高，導致離散系數較大.

圖9 第五排放階段重型柴油車NOx 排放因子與NOx 日均濃度的關系Fig.9 Relationship between the NOx emission factor of heavy-duty diesel vehicles and daily average NOx concentrations in China-Ⅴ emission stage

另外，隨機選取27 輛第六排放階段的重型柴油車，采用相同方法研究排放因子與NOx日均濃度之間的關系. 如圖10 所示，NOx排放因子乘以100 與NOx日均濃度的擬合線斜率為1.295，R2為0.933 7，p＜0.01. NOx日均濃度低于50×10-6的重型柴油車占37.0%，日均濃度為50×10-6～200×10-6的重型柴油車占33.3%，日均濃度在200×10-6以上的重型柴油車占29.7%. 從離散程度來分析，NOx日均濃度高于200×10-6的重型柴油車離散系數較大，為0.77，分布情況差異較大. 相比于第五階段排放重型柴油車，第六階段重型柴油車排放控制策略更加復雜，相應的后處理故障(如結晶、SCR 轉換效率低等)[28]指數更高，發生故障后排放水平較高，導致離散系數更大.

圖10 第六排放階段的重型柴油車NOx 排放因子與NOx 日均濃度的關系Fig.10 Relationship between the NOx emission factor of heavy-duty diesel vehicles and daily average NOx concentrations in China-Ⅵ emission stage

上述兩種排放階段的重型柴油車的NOx排放因子乘以100 與NOx日均濃度的變化趨勢表明，二者存在較強的相關性，計算的線性擬合線斜率在1.2～1.3之間，R2大于0.90. 因此，通過分析遠程監控平臺讀取的NOx濃度值，可以對不同運行狀態下的重型柴油車的排放狀況進行評估，且該評估結果更加貼近于整車實際污染物排放水平，有利于重型柴油車排放氮氧化物污染的實時監管.

2.3 山東省重型車遠程監控平臺NOx 污染物監測應用

根據NOx平均濃度與排放因子乘以100 的研究結果，按照GB 17691-2005 和GB 17691-2018[18-19]限值的要求，將遠程監控平臺中NOx日均濃度超過表5 所示判定值的重型柴油車標記為高排放車輛，將NOx日均濃度低于表5 所示判定值的重型柴油車為排放穩定達標的車輛.

表5 高排放與排放穩定達標重型柴油車NOx 日均濃度Table 5 The daily average NOx concentrations value of high-emission and stable emission HDDVs

為驗證上述定義的高排放重型柴油車和排放穩定達標重型柴油車判定標準可行，隨機選取山東省重型柴油車遠程監控平臺41 輛重型柴油車(第五排放階段21 輛，第六排放階段20 輛)進行日均濃度分析.如圖11 所示，高排放重型柴油車共4 輛，占總樣本的9.8%，其中，第五排放階段柴油車共2 臺，占第五排放階段樣本的9.5%；第六排放階段重型柴油車共2 臺，占第六排放階段樣本的10%. 經與機動車定期排放檢驗數據對比，4 輛高排放重型柴油車近一次定期排放檢驗均采用加載減速法[29-30]檢測，NOx濃度分別為1 273×10-6、978×10-6、912×10-6、1 240×10-6，均處于較高NOx排放水平. 排放穩定達標重型柴油車占總樣本的46.3%，其中，第五排放階段重型柴油車共7 輛，占第五排放階段樣本的33.3%；第六排放階段重型柴油車共12 輛，占第六排放階段樣本的57.1%. 上述21 輛穩定達標排放重型柴油車近一次定期排放檢驗結果均合格. 因此，定義的判定標準可以有效篩選高排放重型柴油車和排放穩定達標重型柴油車，可為監管部門和車輛生產企業提供技術支持.

圖11 遠程監控平臺篩選重型柴油車NOx 日均濃度Fig.11 Remote monitoring platform screens daily average NOx concentrations of HDDVs

3 結論

a) 驗證了第五和第六排放階段發動機排放臺架瞬態循環、PEMS 試驗NOx排放因子與NOx濃度平均值的相關性，R2均為0.99.

b) 驗證了車載NOx傳感器與發動機臺架分析儀NOx濃度測量值的相關性，R2為0.99. 車載NOx傳感器能夠表征重型柴油車實際運行中的NOx排放情況.

c) 通過有效數據篩選，遠程監控平臺計算的重型柴油車NOx排放因子與NOx日均濃度有一定相關性，第五排放階段重型柴油車擬合得到的R2為0.94，擬合線斜率為1.240；第六排放階段重型柴油車擬合得到的R2為0.93，擬合線斜率為1.295.

d) 基于遠程監控平臺的數據相關性研究，第五排放階段重型柴油車NOx日均濃度低于200×10-6判定為穩定達標，高于900×10-6判定為高排放；第六排放階段重型柴油車NOx日均濃度低于50×10-6判定為穩定達標，高于500×10-6判定為高排放.