張 雯 白建偉 張 寧 韋貞鴿 李俊杰
(1.鄭州市生態環境局,河南 鄭州,450007;2.鄭州市生態環境監測和安全中心,河南 鄭州,450007;3.河南省鄭州生態環境監測中心,河南 鄭州,450007)
PM2.5主要由鹽構成,鹽的特性之一是吸收水分。因此,濕度對空氣質量的影響顯而易見。陳艷麗[1]以某市2019—2020 年相對濕度、絕對濕度及PM2.5濃度數據為依據,對濕度參數進行區間劃分,發現PM2.5在高相對濕度的環境下濃度增大,在絕對濕度增加的情況下濃度減少,原因是相對濕度大時絕對濕度并不一定大。丁凈等[2]以天津市冬季大氣環境為研究對象,得出冬季平均相對濕度>80%或比濕>3.0 g∕kg 時,PM2.5質量濃度>75 μg∕m3的發生頻率分別為78%和80%,但在比濕最高值出現的2020 年2 月,PM2.5濃度卻較低。呂安等[3]通過皮爾森相關性分析太原市小店點位2019—2020 年秋冬季PM2.5濃度和常規氣象數據,得出相對濕度在60%以下時,顆粒物吸濕增長較弱,對空氣質量影響較小,而相對濕度大于60%將促進PM2.5濃度上升。張金萍等[4]探究北京市居民住宅、學生宿舍、農村住宅的室內PM1.0、PM2.5及PM10與相對濕度的關系,發現住戶相對濕度在10%~50%時,室內顆粒物PM1.0∕PM2.5及PM2.5∕PM10的比值隨相對濕度增大而增大。
國內對PM2.5和相對濕度的研究多采用個別監測站點的數據,缺乏整個地級市層面的研究,且多局限于觀察PM2.5隨相對濕度的分布,未建立包含風速、降水、氣溫等多參數在內的模型。鄭州市年平均氣溫為15.6℃[5],相對濕度>50%,空氣中水蒸氣平均含量>6.5 g∕m3,水是空氣中僅次于氮氣、氧氣的第三大成分。2016—2022 年,鄭州市PM2.5年平均值由78 μg∕m3下降至45 μg∕m3,降幅>40%,但仍高于《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)年平均二級濃度限值35 μg∕m3。因此,研究空氣濕度對鄭州市細顆粒物污染的影響具有現實意義。鑒于大氣污染天氣多發生在冬春季,本研究利用2019—2023 年11 月至次年4 月的數據,建立PM2.5與氣象參數的多元邏輯回歸模型,并對PM2.5監測及道路灑水作業提出了建議。
PM2.5數據來自鄭州市空氣質量日報,相對濕度、氣溫、降水、風速的數據來自氣象日報,為2019—2023 年11 月1 日至次年4 月30 日的逐日平均濃度數據,無效測量值已剔除。分析采用StataMP17.0 和EXCEL。Stata 是一款具有數據分析、數據管理、圖表繪制等功能的統計軟件[6],除了傳統的統計分析方法外,Stata 還囊括了Cox 比例風險回歸,指數與Weibull 回歸,多類結果與有序結果的logistic回歸等模型。
首先分析PM2.5、相對濕度的數據特征,包括平均值、最小值和最大值,觀察二者年際之間的變化趨勢,并繪制PM2.5逐月變化圖,制作PM2.5隨相對濕度分布的散點圖。在分析PM2.5與相對濕度之間的關系時,采用多元邏輯回歸模型。根據《環境空氣質量標準》(GB3095—2012),將PM2.5濃度作為因變量并分為三個區間:
組1:CPM2.5≤35 μg∕m3
組2:35 μg∕m3<CPM2.5≤75 μg∕m3
組3:CPM2.5>75 μg∕m3
組1 為回歸模型的參照組,邏輯回歸模型為式(1)和式(2)。
式中:P代表概率,CPM2.5代表PM2.5濃度,b1為常數項,b2、b3、b4、b5分別代表相對濕度、氣溫、降水、風速的相關系數。
2019—2023 年冬春季期間PM2.5和相對濕度的統計數據見表1。由表1 可知,2019—2022 年冬春季PM2.5均值呈下降趨勢,由72.41 μg∕m3下降為61.42 μg∕m3,降幅為15.2%。但2022—2023 年的值有所反彈,達到68.70 μg∕m3,相較于2021—2022 年冬春季的均值高出11.85%。這是由于新冠疫情期結束,鄭州市復工復產,加之2023 年春節煙花爆竹燃放政策松動,一定程度上加重了污染天氣。PM2.5最大日均值出現在2023 年1 月,為295 μg∕m3,超過空氣質量二級濃度限值293%。2019—2023年鄭州市相對濕度均在50%以上,并呈現波動下降趨勢,2019—2020 年冬春季相對濕度均值最高,達到57.19%。2022—2023 年冬春季相對濕度均值最低,為52.61%。

表1 2019—2023年冬春季PM2.5濃度及相對濕度統計數據
2019—2023 年冬春季PM2.5逐月平均濃度變化如圖1 所示。由四條曲線走向可知,除了2021—2022 年PM2.5月均濃度由11 月的57 μg∕m3下降至12月的53.2 μg∕m3,再升高至1月的109.8 μg∕m3外,其他年份PM2.5逐月平均值均呈現先升高,再波動下降的趨勢,最大值都出現在1月,2020年1月、2021年1月、2022年1月和2023年1月的均值分別為119.9 μg∕m3、85.9 μg∕m3、109.8 μg∕m3和97.9 μg∕m3,分別超過《環境空氣質量標準》PM2.5年平均二級濃度限值的242.6%、145.45%、213.7%和179.7%。冬季處于采暖期,以煤炭為主的能源結構導致污染物排放量大。據統計,2020 年鄭州市煤炭消費總量為1974萬t,煤炭占比約為51%[7]。根據2021年、2022年大氣污染源解析和污染源排放清單,燃煤對PM2.5的貢獻達到20%以上。目前,鄭州市燃煤消費90%以上為電力使用,盡管所有燃煤電廠均已完成超低排放改造,由于煤炭消費量居高不下,仍然是大氣污染的主要來源[8]。此外,冬季地面溫度急劇降低,貼近地面的下層大氣溫度更低,上層溫度反而更高,形成“逆溫”現象[9],空氣對流減弱,污染物較難擴散。

圖1 2019-2023年冬春季PM2.5濃度月均變化
PM2.5最小值均出現在4 月,說明PM2.5在冬季濃度極高,進入春季后逐漸下降,但2020—2023 年4月濃度值仍高于二級濃度限值,反映出鄭州市細顆粒物污染治理的壓力仍較大。盡管近年來鄭州市不斷強化產業管控,但目前傳統高污染企業、小散企業在全市依然占有較大比重,產業高質量發展水平有待提高。
2019年11月1日至2020年4月30日共182天,其他三個年度冬春季的觀測期均為181 天。《環境空氣質量標準》規定的PM2.524 小時平均濃度一、二級限值分別為35 μg∕m3和75 μg∕m3,統計濃度值超過二級濃度限值的天數占比如圖2所示。由圖2可知,2019—2020 年、2020—2021 年、2021—2022 年、2022—2023年冬春季期間PM2.5日均值超過75 μg∕m3的比例分別為36%、33%、30%和31%。相較于2021年及之前,鄭州市PM2.5污染狀況有所改善。

圖2 PM2.5日均值超過75 μg∕m3的天數占比
4 個年度冬春季PM2.5日均值隨相對濕度的分布情況如圖3至圖6所示。其中,相對濕度在20%~40%時,PM2.5日均值的分布相對比較集中,且濃度值往往低于50 μg∕m3。當出現PM2.5日均濃度極高值(大于150 μg∕m3)時,對應的相對濕度往往在60%~80%。當相對濕度極大(大于80%),PM2.5日均值反而有所減小,因為濕度極大可能伴隨降雨、降雪,對PM2.5起到一定沖刷作用,使得PM2.5下降。綜合圖3 至圖6,PM2.5日均值隨相對濕度的分布整體比較分散,趨勢性不夠明顯,這可能與其他氣象條件、監測數據誤差等因素有關。

圖3 2019—2020年冬春季PM2.5濃度隨相對濕度變化散點

圖4 2020—2021年冬春季PM2.5濃度隨相對濕度變化散點

圖5 2021—2022年冬春季PM2.5濃度隨相對濕度變化散點

圖6 2022—2023年冬春季PM2.5濃度隨相對濕度變化散點
以相對濕度為橫坐標,按照20%的間隔劃分5個區間,繪制箱線圖。箱線圖適合觀察數據整體的分布情況。在統計學中,將一組數據按從大到小的順序排列后,把該組數據四等分的數稱為四分位數[10]。針對PM2.5在不同相對濕度區間的分布進行探討,由圖7 可知,隨著相對濕度的增加,PM2.5的中位數、上四分位數、上邊緣值均增加。在相對濕度處于較大區間時,PM2.5也相應較高,與多元邏輯回歸的結論吻合。此外,箱子的寬度在一定程度上反映了數據波動程度,箱體越扁說明數據越集中。隨著相對濕度的增大,相應區間PM2.5數據的波動也逐漸增大。

圖7 冬春季PM2.5濃度和相對濕度的箱線圖
對不同年度PM2.5濃度和相對濕度分別進行多元邏輯回歸,并考慮氣溫、降水、風速的影響。在該回歸模型中,因變量PM2.5是一個分類變量。按照《環境空氣質量標準》,將PM2.5濃度分為三組,分別為濃度小于等于35 μg∕m(3組1)、濃度大于35 μg∕m3且小于等于75 μg∕m(3組2)和濃度大于75 μg∕m(3組3)。將組1作為基準組,分別得到組2和組3各變量的相關系數(見表2、表3)。在邏輯回歸模型中,自變量相關系數的正負表示自變量對分類結果的方向性影響,系數的絕對值大小表示自變量對分類結果的重要程度。例如,某個特征的系數為1,表示每單位特征的增加會使得預測正類別的概率增加1 個單位。關于統計顯著性,使用t 檢驗來確定系數是否顯著不等于0,顯著性水平按照0.1、0.05和0.01分為三個層次。

表2 2019—2020年、2020—2021年冬春季多元邏輯回歸結果

表3 2021—2022年、2022—2023年冬春季多元邏輯回歸結果
根據表2 和表3,各年度組2 和組3 中相對濕度的系數均大于0,且均具有統計顯著性。說明與PM2.5小于等于35 μg∕m3相比,隨著相對濕度增加,PM2.5出現在更大區間的概率也相應增大。例如,在2019 年11 月至2020 年4 月期間,相對濕度每增加一個單位,PM2.5濃度在35~75 μg∕m3之間的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的1.25 倍,PM2.5濃度大于75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的1.41倍,且二者p值均小于顯著性水平0.01;在2020年11月至2021 年4 月期間,相對濕度每增加一個單位,PM2.5濃度在35~75 μg∕m3之間的概率將是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的1.08倍,PM2.5濃度大于75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的1.15 倍,二者分別在0.05和0.01的水平下顯著。
此外,降水、風速與PM2.5呈負相關。仍以2019 年11 月至2020 年4 月為例,降水量每增加1個單位,PM2.5在35~75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的83%,PM2.5大于75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的66%,該結果在0.05的統計水平下顯著;風速每增加1 個單位,PM2.5在35~75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的87%,PM2.5大于75 μg∕m3的概率是PM2.5小于35 μg∕m3的概率的59%。溫度與PM2.5濃度無明確關系。隨著相對濕度增加,空氣中水分增多,PM2.5因吸水而增重,繼而濃度變大。降水量與PM2.5濃度呈負相關,因為降雨往往伴隨空氣流動,對污染物起到沖刷沉降,導致PM2.5下降。但降水的影響在不同年度并不都具有統計顯著性,原因是冬春季鄭州降雨量小,在降水極少甚至無降水時,體現不出其對PM2.5的影響。風速與PM2.5呈現負相關,因為風速較大時污染物擴散條件更好,因而PM2.5較低。
PM2.5監測常用方法有濾膜稱重法、壓電晶體頻差法、光散射法、β 射線法等[11]。目前國內普遍采用的是加載膜動態監測系統的微量振蕩天平技術(TEOM+FDMS)和加裝動態加熱系統的β 射線法(β+DHS)[12]。TEOM+FDMS 的原理為環境空氣以一恒定流量通過采樣濾膜,顆粒物將沉積在濾膜上[13],進而測定前后振蕩頻率并計算出顆粒物平均濃度。環境空氣被采集進入儀器后會經過干燥器處理。干燥器利用水汽滲透膜兩側的氣壓差剔除空氣中的水分,進而使得空氣樣本中的水分與顆粒物分離。在此過程中,滲透膜工作效率及氣流壓差均會影響水汽去除率,去除的是氣相中的水分,對于吸附在顆粒物上的水和結晶水難以去除[14]。特別是高濕度條件下,干燥器中濾膜對水分去除不徹底將進一步導致PM2.5測量值增大[15];β+DHS 法則利用采集到的顆粒物質量變化與β 射線檢測器輸出信號之間的對應關系進行測定。該方法能夠減少水分對測定的影響,但對采樣濾膜帶有較高要求,在濕度短期變化大時易出現儀器故障[16]。
鄭州市空氣質量自動站監測PM10采用常態加熱50 ℃,PM2.5則是動態加熱[17],即測量室相對濕度大于35%時才啟動加熱,這是導致有時PM2.5大于PM10的原因。PM2.5采用動態加熱不至于因常態加熱而導致半揮發性有機物的損失,卻把PM2.5中的水也測量進來了,而空氣中水的濃度是揮發性有機物的數百萬倍。國際上已開展PM2.5監測儀器認證的國家有美國聯邦環保署、歐盟環境委員會、德國、英國、法國、日本等[18],而我國監測設備認證仍處于籌措中。
①2019—2023年冬春季期間,鄭州市相對濕度均值在50%以上,濕度對空氣質量具有較大影響。當相對濕度較低(20%~40%)時,PM2.5低于50 μg∕m3的發生頻率較高;當相對濕度較高(60%~80%)時,PM2.5出現極大值(大于150 μg∕m3)的概率增大;當相對濕度繼續增大,PM2.5反而有所下降,可能是降水的沖刷沉降造成的。
②2019—2022年冬春季期間,PM2.5月均濃度最大值均出現在1 月,最小值均出現在4 月,說明冬季污染比春季嚴重。PM2.5平均值由72.41 μg∕m3下降為61.42 μg∕m3,降幅達15.2%。但2022—2023 年冬春季PM2.5平均濃度出現反彈,達到68.70 μg∕m3,這是因為新冠疫情結束復工復產以及燃放煙花爆竹政策有所松動。
③PM2.5監測應進一步提升在線設備質量控制水平,細化監測規范,完善監測所用濾膜的質量管理體系,對其生產過程、運輸要求、保存條件等進行明確,充分考慮濕度的影響,保證自動監測數據的準確性。建立手工監測與自動監測數據溯源對比與評價體系,以更為精準的數據推動大氣污染防治攻堅戰的勝利。
④道路灑水會增加周邊空氣的相對濕度,而其能否達到減少道路灰塵與顆粒物的效果有待進一步探究。開展道路灑水前應充分考慮氣象條件及大氣污染狀況。