武澤林,王聰偉, ,張曉祥,郭全貴, ,王俊英,
(1.中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所,中國(guó)科學(xué)院炭材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西 太原 030001;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049;3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 太原能源材料學(xué)院,山西 太原 030001)
降低,針對(duì)可再生能源的間歇性生產(chǎn)的蓄電任務(wù)日益繁重[11–13]。從資源利用和能源發(fā)展的戰(zhàn)略角度來(lái)看,利用低級(jí)別的可再生電能將CO2高效地轉(zhuǎn)化成為高附加值化學(xué)品或燃料,不僅可以“變廢為寶”、減少CO2排放,同時(shí)可以減輕人類(lèi)對(duì)化石燃料的依賴(lài),實(shí)現(xiàn)能源從“化石燃料經(jīng)濟(jì)”過(guò)渡到可持續(xù)的“二氧化碳經(jīng)濟(jì)”,從而實(shí)現(xiàn)高效的清潔能源利用[14–16]。
電催化CO2RR 可以在溫和條件下進(jìn)行,生成不同的產(chǎn)物,如C1(CO、CH4、CH3OH、HCOOH/甲酸鹽等)、C2(C2H6、C2H4、C2H6O、CH3COOH等)和C3(C3H6、C3H8O、CH3COCH3等)[17–19]。然而,電化學(xué)CO2還原技術(shù)面臨一系列問(wèn)題和挑戰(zhàn)。首先,CO2具有穩(wěn)定熱力學(xué)性質(zhì)的分子結(jié)構(gòu),其C=O雙鍵的解離過(guò)程需要克服相對(duì)較高的能壘[20]。其次,在CO2電化學(xué)還原過(guò)程中,多質(zhì)子耦合和電子轉(zhuǎn)移過(guò)程通常會(huì)生成大量中間體,導(dǎo)致產(chǎn)物選擇性較低。最后,在水相電解液中,不可避免伴隨析氫副反應(yīng)的發(fā)生,這也降低了CO2RR 的選擇性[21]。因此,深入探究CO2還原人類(lèi)社會(huì)的進(jìn)步和工業(yè)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展導(dǎo)致了能源消耗增加。由于對(duì)煤炭、石油和天然氣等傳統(tǒng)化石燃料的過(guò)度開(kāi)采和使用,大氣中二氧化碳(CO2)的濃度顯著升高[1]。過(guò)量CO2排放導(dǎo)致了環(huán)境和氣候諸多領(lǐng)域的嚴(yán)重問(wèn)題,例如海洋酸化和海平面上升[2–4]。CO2作為一種廉價(jià)易得的碳資源,通過(guò)生物化學(xué)、光催化和電催化等方法,將其轉(zhuǎn)化為燃料或高附加值化學(xué)品具有廣闊的應(yīng)用前景[5]?!?br>