Pd/SBA-15-NH2 制備及其催化甲酸分解制氫

胡恩政,趙忠誠,徐 康,徐東彥

(青島科技大學 化工學院,山東 青島 266042)

人類對化石燃料的過度依賴,造成了資源短缺、全球變暖、空氣污染等問題。為保證經濟社會的可持續發展,由化石能源向新型能源的轉型迫在眉睫[1]。氫能作為一種理想的清潔能源,以其熱值高、無毒、無污染等優點備受青睞。開發便捷、高效的制氫方法對于氫能的應用尤為重要。目前,利用甲酸、硼氫化鈉、氨硼烷等儲氫化合物制氫受到廣泛關注。甲酸具有來源廣泛、氫含量高(4.4%)[2]、狀態穩定、脫氫反應的產物對環境無污染的優點,是一種極具潛力的液態儲氫化合物[3-4]。

甲酸分解過程包括2 種途徑:脫氫反應(HCOOH→H2+CO2),脫水反應(HCOOH→CO+H2O)[2]。脫氫反應是理想的甲酸分解途徑,而脫水反應產生的CO 對于氫燃料電池具有毒害作用。因此,為避免脫水反應的發生,設計一種具有高選擇性的高效催化劑是實現甲酸分解制氫關鍵。均相催化劑具有很高的甲酸脫氫活性,但是難分離的缺點制約了它的應用[2]。研究表明,負載型納米Pd催化劑對于甲酸分解制氫具有較高的活性。為了制備高度分散的負載型Pd催化劑,對載體進行表面功能化是一種常用的策略。CHENG 等[5]制備了MIL-101并對其進行氨基、磺酸基、亞硝基功能化,考查了不同催化劑的活性。研究發現,與磺酸基和亞硝基相比,發生在氨基表面的脫氫反應產生的CO2和H2更容易脫附,對于甲酸脫氫反應的催化活性更高。ZOU 等[6]通過液相還原法在氨基修飾的海泡石上負載Pd納米顆粒,與采用未改性海泡石載體制備的催化劑相比催化性能明顯提升。……